【摘要】：材料在我們的生產(chǎn)生活中有重要應(yīng)用,也推動(dòng)著人類(lèi)科學(xué)技術(shù)的發(fā)展。具有二維平面結(jié)構(gòu)的石墨烯,自發(fā)現(xiàn)以來(lái),它獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理性能使其成為電子信息、物理學(xué)、材料學(xué)等領(lǐng)域的熱門(mén)研究課題。受石墨烯的啟示,新型二維材料受到越來(lái)越多的關(guān)注,成為國(guó)際學(xué)術(shù)界的研究熱點(diǎn)。作為二維材料家族新成員的金屬有機(jī)配體框架材料由于具有結(jié)構(gòu)和功能可調(diào)、活性位點(diǎn)多、比表面積大等獨(dú)特性質(zhì),在能源和電子器件等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。在這些領(lǐng)域中,很多研究者利用各種物理或化學(xué)手段積極探索具有特定功能的新型二維材料,尤其是在自旋電子學(xué)中具有重要的應(yīng)用價(jià)值的磁性金屬有機(jī)框架材料。然而,僅僅依靠實(shí)驗(yàn)探索勢(shì)必需要極高的成本�；诹孔恿W(xué)的第一性原理理論模擬可以設(shè)計(jì)符合要求的模型,使被模擬體系的特征和性質(zhì)更接近真實(shí)情況,而且還能極大的縮短實(shí)驗(yàn)周期并降低實(shí)驗(yàn)成本。因此,它在材料的設(shè)計(jì)、合成、模擬計(jì)算等許多方面都有重要應(yīng)用。本文便是利用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算對(duì)具有一些配位成鍵構(gòu)型的二維金屬有機(jī)框架材料的電子結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。本文共分為四章內(nèi)容。在第一章中,我們先對(duì)物質(zhì)的磁學(xué)性質(zhì)做了簡(jiǎn)要的介紹,著重介紹了鐵磁性與反鐵磁性以及自旋阻挫態(tài)的特征。由對(duì)磁學(xué)性質(zhì)的研究引至研究納米尺度下的自旋電子學(xué)材料,包括半金屬鐵磁體及雙極磁性半導(dǎo)體材料。其次介紹了我們?cè)诒疚难芯恐惺褂玫闹饕碚摲椒ê陀?jì)算工具,包括密度泛函理論及VASP軟件包。第二章我們對(duì)由一系列過(guò)渡金屬和含有S基的有機(jī)配體Cu3(C6S6)形成的TM-Cu3(C6S6)(TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Cu3(C6S6)=benzenehexathiol,縮寫(xiě)為BHT)體系進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。在這種體系中,我們主要研究了具有鐵磁基態(tài)的Co-BHT和具有自旋阻挫基態(tài)的Mn-BHT。前者是金屬材料,后者通過(guò)載流子摻雜調(diào)控,可以實(shí)現(xiàn)半金屬鐵磁序。二者都具有很高的居里轉(zhuǎn)變溫度,它們對(duì)推動(dòng)二維材料在實(shí)際中的應(yīng)用具有重要意義。在第三章中,前半部分我們依據(jù)實(shí)驗(yàn)研究了堿金屬原子(Na、K)與2,3,6,7,10,11-Hexabromotriphenylene(C18H6Br6 配體在Au(1 1 1)襯底上的配位構(gòu)型。通過(guò)理論分析與計(jì)算,我們證實(shí)了金襯底上的C18H6Br6分子與堿金屬之間的相互作用是一種鹵鍵,R-Br作為路易斯堿,金屬作為路易斯酸,二者相互作用會(huì)形成一個(gè)90°-120°的角度。我們還分析了在Au(111)襯底上Na-C18H6Br6形成四配位構(gòu)型,K-C18H6Br6形成六配位構(gòu)型的可能原因。后半部分我們利用密度泛函理論計(jì)算了單層的K-C18H6R6(R=C1,Br,I)體系。二維K-C18H6R6具有特殊的能帶結(jié)構(gòu),其中,K-C18H6Br6與K-C18H6I6是潛在的雙極磁性半導(dǎo)體,K-C18H6Cl6是半金屬。我們還嘗試了施加應(yīng)力及載流子摻雜來(lái)調(diào)控磁性。第四章我們主要尋找并設(shè)計(jì)了一些可能具有半金屬特點(diǎn)的二維金屬有機(jī)構(gòu)型。第一部分我們提出子由過(guò)渡金屬M(fèi)n原子和有機(jī)配體C12X6NH6形成的新型的二維材料Mn3(C6X3N3H3)2和Mn3(C6X6)(C6N6H6)(X=S,O),理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)它們除了具有半金屬的特點(diǎn),還具有很高的居里溫度。第二部分提出了一種Mn3C12Br12結(jié)構(gòu)以及幾種具有不同配位的MnxCySz結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明這類(lèi)結(jié)構(gòu)較高的居里溫度,遺憾的是這類(lèi)結(jié)構(gòu)在溫度升高后并不穩(wěn)定。這些研究為后續(xù)實(shí)驗(yàn)上和理論上研究類(lèi)似半金屬材料提供了支撐。綜上所述,我們利用密度泛函理論對(duì)不同形式二維金屬有機(jī)框架體系的電子結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了第一性原理計(jì)算,這些工作不僅揭示了二維金屬有機(jī)框架體系在電子態(tài)和磁學(xué)性質(zhì)中具有某些新奇的性質(zhì),擴(kuò)展了人們對(duì)這類(lèi)材料的認(rèn)識(shí),還為后續(xù)更多理論和實(shí)驗(yàn)上可行性結(jié)構(gòu)的提出與研究奠定了基礎(chǔ)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O469

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本文編號(hào)：2459592