本文關鍵詞：超臨界二氧化碳環(huán)境下鈣鎂礦物碳酸鹽化實驗研究　出處：《南京大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：二氧化碳礦物封存被普遍認為是一種持久的、零泄露風險的碳捕獲與封存技術,然而對于實際封存條件下基巖與CO_2相互作用的熱力學及動力學原理的認識仍相對貧乏。盡管現(xiàn)在已經(jīng)有了局部成功以及新的理念,但成功之路仍需探索。地質(zhì)封存過程中,在注入點會由于局部pH值降低而發(fā)生附近巖石的溶解,溶解后離子運移至距離注入點較遠處,隨著運移過程H+的消耗,pH值逐漸升高后又會發(fā)生礦物碳酸鹽化反應。因此,本次研究針對硅酸鹽礦物溶解和碳酸鹽礦物生成,分別從次生礦物生成以及對于超臨界二氧化碳體系中水作用,對礦物碳酸鹽化的過程進行動力學的研究。本研究選取了鈣長石作為研究對象,為了研究鈣長石溶解與次生礦物生成之間的關系,溶解實驗反應溫度壓力分別為160℃,15MPa,反應時間分別為2、5、10、20、50天。隨著時間的推移,出現(xiàn)了勃姆石和假勃姆石兩種次生礦物。假勃姆石是一種亞穩(wěn)定相,結(jié)構(gòu)與勃姆石相似,但在A1原子排列方式和化學性上有所不同。實驗表明,在超臨界二氧化碳-水-礦物體系中,鈣長石的溶解速率分為兩個階段,第一階段比第二階段速率快一個數(shù)量級。原因是由于次生礦物會通過降低吉布斯自由能的方式來加速鈣長石的溶解速率,且超臨界條件下比常壓下速率要快兩個數(shù)量級。在礦物碳酸鹽化方面,我們選取水鎂石與方鎂石作為研究對象。已有研究顯示,水的存在決定了水鎂石在超臨界CO_2中能否碳酸鹽化并生成三水菱鎂礦,并且碳酸鹽化速率隨水含量增高而增高。該反應的作用機制及水在其中的作用有如下兩種可能:1)水電離產(chǎn)生H+和OH-,從而釋放Mg2+同時形成HCO3-,致使離子接觸反應;2)水分子的極性使CO_2產(chǎn)生部分電荷并與礦物通過電荷吸引產(chǎn)生作用(Churakov et al.,2004;Zhaoet al.,2010)。本實驗通過對水鎂石、方鎂石分別在無溶劑、飽和水、飽和甲酰胺溶于超臨界二氧化碳的體系下,在50℃,10MPa的條件下進行的反應的研究,探討了水溶于超臨界CO_2條件下,礦物碳酸鹽化反應中的水的作用機制,確定了水參與到了反應當中。結(jié)果顯示,水作為溶質(zhì)溶于超臨界二氧化碳時,水不僅僅只是提供極性作用,同時還會作為反應物之一參加到礦物碳酸鹽化過程中。而只提供極性作用的甲酰胺則扮演催化劑的角色,且其作用程度有限。
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【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X701;P579

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