發(fā)布時(shí)間：2024-02-16 05:14

　　二氧化碳(CO2)是主要溫室氣體之一,同時(shí)CO2亦可作為豐富、綠色可再生的Cl資源。如何實(shí)現(xiàn)CO2的高效分離與轉(zhuǎn)化具有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義,也是當(dāng)前綠色化學(xué)研究領(lǐng)域中的重大挑戰(zhàn)之一。由于CO2分子熱力學(xué)上的穩(wěn)定性及動(dòng)力學(xué)上的惰性,要實(shí)現(xiàn)CO2的化學(xué)轉(zhuǎn)化,就必須將CO2先活化,這也是本論文研究的核心內(nèi)容之一。與此同時(shí),二氧化硫(SO2)是一種常見的大氣污染物,主要來源于化石燃料的燃燒,其過度的排放會(huì)對自然環(huán)境及人體健康造成嚴(yán)重危害。發(fā)展高效綠色的吸收劑將SO2捕集、并轉(zhuǎn)化為附加值的化學(xué)品成為當(dāng)前亟待解決的另一科學(xué)難題。本文立題于CO2和SO2的轉(zhuǎn)化,首先綜述了當(dāng)前二者化學(xué)轉(zhuǎn)化的主要方法,其后圍繞著CO2的活化及后續(xù)轉(zhuǎn)化開展了相關(guān)研究工作;同時(shí)也發(fā)展了基于離子液體捕集SO2及其原位轉(zhuǎn)化的新方法,具體研究內(nèi)容如下:(1)CO2加氫制備大宗化工原料甲酸是CO2綠色轉(zhuǎn)化的途徑之一,但該過程需同時(shí)活化惰性的H2和CO2分子,其在催化領(lǐng)域一直是一個(gè)富有挑戰(zhàn)的課題。我們首次設(shè)計(jì)環(huán)烷基(氨基)卡賓銅/Lewis酸堿對催化體系,通過二者之間的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了 CO2的加氫還原,其催化活性高于現(xiàn)已報(bào)道的同類型...

【文章頁數(shù)】：250 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳的活化及轉(zhuǎn)化
    1.3 二氧化碳轉(zhuǎn)化研究進(jìn)展
        1.3.1 二氧化碳?xì)浠磻?yīng)研究進(jìn)展
        1.3.2 二氧化碳還原氮功能化研究進(jìn)展
        1.3.3 二氧化碳制備碳酸二甲酯研究進(jìn)展
    1.4 二氧化硫捕集與轉(zhuǎn)化研究進(jìn)展
    1.5 論文的選題意義及研究思路
    1.6 參考文獻(xiàn)
第二章 環(huán)烷基(氨基)卡賓銅/Lewis酸堿對協(xié)同催化CO₂加氫反應(yīng)的研究
    2.1 引言
    2.2 結(jié)果討論
        2.2.1 化學(xué)計(jì)量反應(yīng)
        2.2.2 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
        2.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究
    2.3 本章小結(jié)
    2.4 實(shí)驗(yàn)部分
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        2.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        2.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    2.5 參考文獻(xiàn)
第三章 無過渡金屬參與的Lewis酸/堿對復(fù)合物催化CO₂加氫反應(yīng)的研究
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果討論
        3.2.1 化學(xué)計(jì)量反應(yīng)
        3.2.2 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
        3.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究
    3.3 本章小結(jié)
    3.4 實(shí)驗(yàn)部分
        3.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        3.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        3.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    3.5 參考文獻(xiàn)
第四章 水相無催化劑條件下堿促進(jìn)氨硼烷還原CO₂的研究
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果討論
        4.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
        4.2.2 反應(yīng)機(jī)理研究
        4.2.3 還原碳酸氫鹽
    4.3 本章小結(jié)
    4.4 實(shí)驗(yàn)部分
        4.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        4.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
    4.5 參考文獻(xiàn)
第五章 無催化劑下CO₂為C1源的胺選擇性氮甲酰化反應(yīng)研究
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果討論
        5.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
        5.2.2 底物拓展
        5.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究
    5.3 本章小結(jié)
    5.4 實(shí)驗(yàn)部分
        5.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        5.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        5.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    5.5 參考文獻(xiàn)
第六章 咪唑碳酸氫鹽離子液體的設(shè)計(jì)及其催化CO₂和甲醇合成碳酸二甲酯
    6.1 引言
    6.2 結(jié)果討論
        6.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
        6.2.2 反應(yīng)機(jī)理研究
        6.2.3 催化劑回收及底物拓展
    6.3 本章小結(jié)
    6.4 實(shí)驗(yàn)部分
        6.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        6.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        6.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    6.5 參考文獻(xiàn)
第七章 雙醚基功能化質(zhì)子型離子液體捕集SO2及其后續(xù)轉(zhuǎn)化
    7.1 引言
    7.2 結(jié)果討論
        7.2.1 離子液體結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        7.2.2 二氧化硫吸收與解吸
        7.2.3 二氧化硫合成環(huán)狀亞硫酸酯
    7.3 本章小結(jié)
    7.4 實(shí)驗(yàn)部分
        7.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        7.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        7.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    7.5 參考文獻(xiàn)
第八章 咪唑基低共熔溶劑捕集SO₂及其轉(zhuǎn)化為硫磺的研究
    8.1 引言
    8.2 結(jié)果討論
        8.2.1 低共熔溶劑結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        8.2.2 二氧化硫吸收與解吸
        8.2.3 低共熔溶劑為介質(zhì)的Claus反應(yīng)
    8.3 本章小結(jié)
    8.4 實(shí)驗(yàn)部分
        8.4.1 實(shí)驗(yàn)基本信息
        8.4.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
        8.4.3 本章涉及的化合物表征數(shù)據(jù)
    8.5 參考文獻(xiàn)
第九章 結(jié)論與展望
    9.1 結(jié)論
    9.2 展望
攻讀博士學(xué)位期間主要研究成果及所獲獎(jiǎng)勵(lì)
致謝
作者簡介



本文編號：3900880