氮氧化物(NO_x)是大氣中的主要污染物之一,而柴油車則是主要的NO_x貢獻(xiàn)源之一,控制柴油車中的NO_x排放非常關(guān)鍵。氨氣選擇性催化還原(NH3-SCR)氮氧化物(NO_x)技術(shù)是柴油車尾氣凈化的主要手段,針對(duì)移動(dòng)源本身以及其復(fù)雜工況的特點(diǎn),開(kāi)發(fā)廉價(jià)、無(wú)毒、高SCR活性、寬活性、窗口抗水抗硫能力強(qiáng)、穩(wěn)定性好的NH3-SCR催化劑已經(jīng)成為目前柴油車脫硝技術(shù)的熱點(diǎn)。我國(guó)是稀土金屬含量最多的國(guó)家,而鈰(Ce)是稀土金屬中地殼含量最高的,在自然界中主要以CeO₂形式存在。大量的研究表明,不同形貌的CeO₂有著不同比表面積、晶面類型、缺陷類型(包括原子角、原子臺(tái)階、氧空位等)等,這些性質(zhì)在一定程度上的提升在都有利于提高CeO₂的催化活性,因此,調(diào)控并合成特定形貌的CeO₂并應(yīng)用于NH3-SCR反應(yīng)有重要的理論和實(shí)際意義。本文首先以合成了不同形貌的CeO₂催化劑,包括截?cái)喟嗣骟w、納米棒、納米片、花狀四種CeO...

【文章頁(yè)數(shù)】：85 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 柴油機(jī)末端尾氣NO_x后處理技術(shù)
        1.2.1 NSR技術(shù)
        1.2.2 NH₃-SCR技術(shù)
    1.3 SCR催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 氧化物類催化劑
        1.3.3 分子篩類催化劑
        1.3.4 其他催化劑
    1.4 CeO₂基催化劑的研究
    1.5 研究思路及內(nèi)容
        1.5.1 研究思路
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料、裝置和方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 催化劑表征測(cè)試方法
        2.2.1 掃描電子顯微鏡
        2.2.2 高分辨透射電子顯微鏡
        2.2.3 X射線衍射
        2.2.4 氮?dú)馕摳綄?shí)驗(yàn)
        2.2.5 X射線光電子能譜
        2.2.6 程序升溫脫附技術(shù)
        2.2.7 X射線吸收技術(shù)(同步輻射光源)
        2.2.8 電子自旋共振
        2.2.9 DRIFT技術(shù)
        2.2.10 理論計(jì)算(基于密度泛函理論)
    2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)方法
第三章 不同形貌CeO₂的制備及NH₃-SCR性能測(cè)試
    3.1 引言
    3.2 四種不同形貌的CeO₂的制備
        3.2.1 截?cái)喟嗣骟wCeO₂的制備
        3.2.2 納米棒狀CeO₂的制備
        3.2.3 普通CeO₂的制備
        3.2.4 花狀CeO₂的制備
    3.3 不同形貌CeO₂催化劑結(jié)構(gòu)表征
        3.3.1 不同形貌CeO₂催化劑的形貌分析
        3.3.2 不同形貌CeO₂催化劑XRD分析
    3.4 不同形貌CeO₂催化劑的NH₃-SCR催化活性
        3.4.1 不同形貌CeO₂催化劑的NO_x轉(zhuǎn)化率
        3.4.2 不同形貌CeO₂催化劑的N₂選擇性
    3.5 本章小結(jié)
第四章 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的制備及其NH₃-SCR綜合性能考察
    4.1 引言
    4.2 最佳退火溫度探究
        4.2.1 不同溫度退火處理的花狀CeO₂的NO_x轉(zhuǎn)化率
        4.2.2 不同溫度退火處理的花狀CeO₂的N₂選擇性
        4.2.3 不同溫度退火處理的花狀CeO₂的形貌演變
    4.3 對(duì)SCR活性提升的原因探究
        4.3.1 不同溫度退火的花狀CeO₂的XRD及比表面積分析
        4.3.2 控制變量探究
    4.4 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的NH₃-SCR綜合性能考察
        4.4.1 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的抗SO₂性能考察
        4.4.2 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的抗H₂O性能考察
        4.4.3 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的抗SO₂+H₂O性能考察
        4.4.4 氮摻雜珊瑚狀CeO₂的穩(wěn)定性考察
    4.5 本章小結(jié)
第五章 氮摻雜改性前后CeO₂催化劑的表面分析
    5.1 引言
    5.2 X射線光電子能譜(XPS)分析
    5.3 X射線吸收譜(XAS)分析
    5.4 電子自旋共振(ESR)分析
    5.5 表面酸性分析
        5.5.1 氨氣程序升溫脫附(NH₃-TPD)分析
        5.5.2 原位NH₃-TPD分析
    5.6 本章小結(jié)
第六章 氮摻雜改性前后CeO₂催化劑NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理探究
    6.0 引言
    6.1 花狀CeO₂表面NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理的原位紅外研究
        6.1.1 花狀CeO₂表面吸附態(tài)NH₃與氣態(tài)NO+O₂反應(yīng)的原位紅外研究
        6.1.2 花狀CeO₂表面吸附態(tài)NO_x與氣態(tài)NH₃反應(yīng)的原位紅外研究
    6.2 氮摻雜珊瑚狀CeO₂表面NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理的原位紅外研究
        6.2.1 氮摻雜珊瑚狀CeO₂表面吸附態(tài)NH₃與氣態(tài)NO+O₂反應(yīng)的原位紅外研究
        6.2.2 氮摻雜珊瑚狀CeO₂表面吸附態(tài)NO_x與氣態(tài)NH₃反應(yīng)的原位紅外研究
    6.3 理論計(jì)算(基于密度泛函理論)
        6.3.1 有無(wú)氮摻雜CeO₂表面O空位生成能
        6.3.2 有無(wú)氮摻雜CeO₂表面O₂吸附能
        6.3.3 有無(wú)氮摻雜CeO₂表面吸附態(tài)NO_x存在形式及吸附能
    6.4 本章小結(jié)
第七章 研究結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)及展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷及科研成果



本文編號(hào)：3900742