煤炭是我國(guó)能源消費(fèi)的主要構(gòu)成部分,其直接燃燒會(huì)產(chǎn)生大量NOx,嚴(yán)重危害人類健康與生態(tài)環(huán)境。目前對(duì)于固定源NOx排放控制措施主要是NH3-SCR技術(shù),但該技術(shù)中易出現(xiàn)NH3逃逸現(xiàn)象而導(dǎo)致下游設(shè)備堵塞及在大氣中形成霧霾等問題。CO具有廉價(jià)、易得及無(wú)難處理副產(chǎn)物等特點(diǎn),近些年因在三元催化反應(yīng)中可高效脫除NOx而得到較多關(guān)注,但煙氣中較高濃度的O2強(qiáng)烈抑制CO還原NO,x反應(yīng),導(dǎo)致CO難以直接應(yīng)用于脫硝過(guò)程。為了解決O2抑制CO還原NOx的難題,本課題組提出一種吸附-還原解耦脫硝工藝,將CO還原NOx反應(yīng)人為的分為吸附和還原兩個(gè)過(guò)程,首先煙氣中的NOx吸附于催化劑表面,然后在單獨(dú)的還原區(qū)內(nèi),吸附在催化劑表面的NOx被還原劑CO還原為N2,NOx吸附與還原過(guò)程持續(xù)進(jìn)行,實(shí)現(xiàn)脫除煙氣中NOx的目的。本文開展了吸附-還原解耦的CO脫硝特性相關(guān)基礎(chǔ)研究,搭建了吸附-還原解耦脫硝固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),考察運(yùn)行參數(shù)對(duì)解耦脫硝性能的影響規(guī)律;優(yōu)化了兼顧NOx吸附性能和催化活性的分子篩及金屬氧化物催化劑,研究了動(dòng)態(tài)解耦脫硝過(guò)程中NOx吸附與還原的作用機(jī)制。通過(guò)這些研究,為吸附-還原解耦脫硝工藝設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供理論支持... 

【文章頁(yè)數(shù)】：198 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說(shuō)明
第一章 緒論
    1.1 研究背景及意義
    1.2 CO催化還原NO_x研究現(xiàn)狀
        1.2.1 CO脫除NO反應(yīng)機(jī)理
        1.2.2 貴金屬脫硝催化劑
        1.2.3 非貴金屬脫硝催化劑
        1.2.4 脫硝反應(yīng)過(guò)程及反應(yīng)器研究現(xiàn)狀
    1.3 本文研究目的和內(nèi)容
        1.3.1 研究目的
        1.3.2 主要研究?jī)?nèi)容和研究路線
第二章 吸附-還原解耦脫硝反應(yīng)過(guò)程建立及初步實(shí)驗(yàn)研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)方法
        2.1.1 催化劑制備
        2.1.2 催化劑表征
        2.1.3 吸附-還原解耦脫硝實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.2 Fe/ZSM-5催化劑性能
        2.2.1 Fe/ZSM-5催化劑物化特性
        2.2.2 Fe/ZSM-5催化劑還原性能
        2.2.3 Fe/ZSM-5催化劑NO+O_2吸附性能
    2.3 動(dòng)態(tài)吸附-還原解耦脫硝特性
        2.3.1 不同溫度下動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能
        2.3.2 不同還原時(shí)間下動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能
        2.3.3 不同CO濃度下動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能
        2.3.4 不同煙氣O_2濃度下動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能
        2.3.5 不同CO_2濃度下動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能
    2.4 CO與NO_x官能團(tuán)在動(dòng)態(tài)解耦脫硝中演化機(jī)制
    2.5 Fe/ZSM-5表面動(dòng)態(tài)解耦脫硝機(jī)制
    2.6 本章小結(jié)
第三章 基于分子篩催化劑解耦脫硝過(guò)程優(yōu)化
    3.1 實(shí)驗(yàn)方法
        3.1.1 催化劑制備
        3.1.2 催化劑形貌、物相和結(jié)構(gòu)表征手段
    3.2 Fe與Ba負(fù)載對(duì)催化劑物化性質(zhì)的影響
        3.2.1 Fe與Ba負(fù)載對(duì)催化劑形貌的影響
        3.2.2 Fe與Ba負(fù)載對(duì)催化劑化學(xué)組成及元素形態(tài)的影響
    3.3 Fe和Ba負(fù)載對(duì)催化劑NO_x吸附和還原性能的影響
        3.3.1 Ba負(fù)載對(duì)催化劑NO_x吸附性能的影響
        3.3.2 Fe負(fù)載量對(duì)催化劑NO_x吸附性能的影響
        3.3.3 Fe與Ba負(fù)載對(duì)催化劑活性的影響
    3.4 Fe-Ba/ZSM-5催化劑的反應(yīng)過(guò)程表征
    3.5 Fe-Ba/ZSM-5催化劑的脫硝機(jī)理
    3.6 Fe-Ba/ZSM-5催化劑的解耦脫硝特性
    3.7 本章小結(jié)
第四章 面向解耦過(guò)程的金屬氧化物催化劑研究
    4.1 催化劑制備
    4.2 不同Cu負(fù)載量對(duì)金屬氧化物催化劑的影響
        4.2.1 不同Cu負(fù)載量下催化劑物化特性
        4.2.2 不同Cu負(fù)載量下催化劑脫硝活性
    4.3 載體配比對(duì)金屬氧化物催化劑的影響
        4.3.1 載體配比對(duì)催化劑微觀結(jié)構(gòu)的影響
        4.3.2 不同載體配比下催化劑還原能力與EPR研究
        4.3.3 催化劑表面金屬價(jià)態(tài)研究
        4.3.4 載體配比對(duì)催化劑催化還原NO性能的影響
    4.4 金屬氧化物催化劑結(jié)構(gòu)摻雜分析
    4.5 NO和CO在催化劑表面吸附行為In situ DRIFTS研究
    4.6 金屬氧化物催化劑催化CO還原NO反應(yīng)機(jī)制
    4.7 本章小結(jié)
第五章 基于金屬氧化物催化劑的解耦脫硝特性
    5.1 實(shí)驗(yàn)方法
    5.2 金屬氧化物催化劑NO_x吸附性能
        5.2.1 金屬氧化物催化劑NO氧化性能
        5.2.2 金屬氧化物催化劑NO+O_2吸附研究
    5.3 金屬氧化物催化劑的解耦脫硝性能
        5.3.1 金屬氧化物催化劑對(duì)動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能的影響
        5.3.2 溫度對(duì)動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能的影響
        5.3.3 H_2O對(duì)動(dòng)態(tài)解耦脫硝性能的影響
    5.4 動(dòng)態(tài)解耦脫硝過(guò)程N(yùn)O和CO吸附行為紅外光譜研究
        5.4.1 無(wú)水工況下吸附行為
        5.4.2 含水工況下吸附行為
    5.5 解耦脫硝過(guò)程H_2O抑制特性分析
    5.6 本章小結(jié)
第六章 全文總結(jié)和展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    6.3 建議及展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀博士學(xué)位期間主要成果
ENGLISH PAPERS
    Paper Ⅰ: Effects of the Fe/Ce ratio on the activity of CuO/CeO_2-Fe_2O_3 catalysts for NO reduction by CO
    Paper Ⅱ: Performance of Fe-Ba/ZSM-5 catalysts in NO+O_2 adsorption and NO+CO reduction
學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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[2]負(fù)載型銅基催化劑在催化CO還原NO反應(yīng)中性能的基礎(chǔ)研究[D]. 葛成艷.南京大學(xué) 2014
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碩士論文
[1]燃料型還原氣脫硝反應(yīng)特性研究[D]. 范燕榮.山東大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3730651