利用光能驅動的光催化反應凈化水質以及利用光/電能催化還原氮氣制備氨（固氮）,已經成為一種低能耗、低污染且高效解決環(huán)境污染問題的有效方式。設計高效的催化劑成為光/電催化反應的關鍵問題。作為多元金屬組分的半導體催化劑,釩酸鉍具有晶體、能帶結構獨特以及化學穩(wěn)定性優(yōu)異等特點,是目前最被廣泛研究的光催化材料之一。本論文利用靜電紡絲法設計具有中空結構、異質結結構和同質結結構的釩酸鉍及釩酸鉍基復合物,深入研究其中空結構、能帶錯配等對光催化性能的影響和構效關系。此外,設計具有無定形納米結構的釩酸鉍和氮化碳聚合物,深入研究其缺陷結構對光催化Cr（VI）還原和電催化固氮性能的影響。通過使用有機鹽誘導形成鹽梯度制備介孔BiVO₄納米管,所制備的介孔BiVO₄納米管具有大的比表面積。使用無機鹽制備BiVO₄納米纖維,通過調控燒結過程的升溫速率確定了納米管的形成機制。改變鹽物料的比例、組成及投放量均可以得到納米管結構,表明該鹽梯度機理具有一定的普適性。具有納米管結構的BiVO₄光吸收能力顯著增強,這是由于納米管結構會使入射光... 

【文章頁數(shù)】：165 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究目的與意義
    1.2 光催化反應
    1.3 光催化劑的主要分類及研究現(xiàn)狀
        1.3.1 金屬氧化物光催化劑
        1.3.2 金屬硫化物光催化劑
        1.3.3 氮化碳聚合物光催化劑
    1.4 釩酸鉍光催化劑及常見的改性研究
        1.4.1 控制BiVO_4 的暴露晶面
        1.4.2 與石墨烯復合
        1.4.3 納米尺寸化
    1.5 其它的改性方法
        1.5.1 制備一維納米結構
        1.5.2 構筑異質結結構
        1.5.3 構筑同質結結構
        1.5.4 富鉍策略
        1.5.5 無定形化
    1.6 電催化固氮
    1.7 本文的主要研究內容
第2章 實驗材料及方法
    2.1 實驗試劑及儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 主要表征手段
        2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)
        2.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)
        2.2.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.4 紫外-可見漫反射光譜(UV–vis DRS)
        2.2.5 拉曼(Raman)光譜
        2.2.6 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.7 熒光光譜(PL)
        2.2.8 電子順磁共振譜(EPR)
        2.2.9 孔徑分布與比表面積(BET)
        2.2.10 光電化學性質
    2.3 催化性能測試
        2.3.1 光催化還原Cr(Ⅵ)反應
        2.3.2 光催化降解反應
        2.3.3 光催化固氮反應
        2.3.4 電催化固氮反應
第3章 釩酸鉍納米管催化劑的設計及光催化性能研究
    3.1 有機鹽誘導鹽梯度制備BiVO_4 納米管
        3.1.1 BiVO_4 納米管光催化劑形貌和結構分析
        3.1.2 BiVO_4 納米管的形成機理分析
        3.1.3 BiVO_4 納米管的孔結構與光吸收性質分析
        3.1.4 BiVO_4 納米管的光催化活性
        3.1.5 有機鹽誘導靜電紡絲鹽梯度機理制備納米管的必要條件
    3.2 本章小結
第4章 釩酸鉍基納米異質結的設計及光催化性能研究
    4.1 Bi_2O_3 量子點表面修飾BiVO_4 納米纖維
        4.1.1 Bi_2O_3 量子點表面修飾BiVO_4 納米纖維的結構和組成分析
        4.1.2 Bi_2O_3 量子點表面修飾BiVO_4 納米纖維的形成機理分析
        4.1.3 BQDs-BVNFs的光吸收與光催化性能分析
        4.1.4 BQDs-BVNFs的光生載流子的分離和傳輸行為
    4.2 Bi_4V_2O_(11) 納米晶內嵌的BiVO_4 納米纖維
        4.2.1 Bi_4V_2O_(11) 納米晶內嵌的BiVO_4 納米纖維的結構分析
        4.2.3 Bi_4V_2O_(11) 納米晶內嵌的BiVO_4 納米纖維的形貌分析
        4.2.4 Bi_4V_2O_(11) 納米晶內嵌的BiVO_4 納米纖維的形成機理分析
        4.2.5 BiVO_4/Bi_4V_2O_(11) 異質結的光催化性能分析
        4.2.6 BiVO_4/Bi_4V_2O_(11) 異質結的光吸收與光生載流子的分離行為
    4.3 氮化碳聚合物修飾的Bi_4V_2O_(11) 納米纖維
    4.4 本章小結
第5章 富鉍釩酸鉍基同質結的設計及光催化性能研究
    5.1 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結光催化劑
        5.1.1 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結光催化劑的缺陷結構
        5.1.2 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) 光催化劑的形貌與形成機理
        5.1.3 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結光催化劑的光吸收與孔結構
        5.1.4 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結光催化劑的能帶結構分析
        5.1.5 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結的載流子分離和傳輸行為分析
        5.1.6 Bi~(5+)自摻雜Bi_4V_2O_(11) p-n同質結的光催化性能分析
    5.2 α-βBi_4V_2O_(11) 相結光催化劑
        5.2.1 α-βBi_4V_2O_(11) 光催化劑的結構和形貌
        5.2.2 α-βBi_4V_2O_(11) 相結的形成機理
        5.2.3 α-βBi_4V_2O_(11) 相結的光吸收與載流子分離行為分析
        5.2.4 α-βBi_4V_2O_(11) 相結的光催化性能分析
    5.3 本章小結
第6章 含無定形結構的釩酸鉍異質結與無定形氮化碳聚合物的設計及性能研究
    6.1 含無定形結構Bi_4V_2O_(11)/CeO2 異質結光催化劑
        6.1.1 含無定形結構Bi_4V_2O_(11)/CeO2 異質結的結構和組成分析
        6.1.2 含無定形結構Bi_4V_2O_(11)/CeO2 異質結的形成機理分析
        6.1.3 含無定形結構Bi_4V_2O_(11)/CeO2 異質結的缺陷結構分析
        6.1.4 含無定形結構Bi_4V_2O_(11)/CeO2 異質結的能帶結構分析
        6.1.5 Bi_4V_2O_(11)/CeO2 的光生載流子分離行為分析與光催化性能測試
        6.1.6 Bi_4V_2O_(11)/CeO2 的電催化固氮性能測試
    6.2 無定形氮化碳聚合物光催化劑
        6.2.1 無定形氮化碳聚合物的制備及結構分析
        6.2.2 無定形氮化碳聚合物的載流子傳輸與光催化性能測試
        6.2.3 無定形氮化碳聚合物的電催化固氮性能測試
    6.3 本章小結
結論
創(chuàng)新點
展望
參考文獻
攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個人簡歷


【參考文獻】：
期刊論文
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[2]石墨相氮化碳的化學合成及應用[J]. 張金水,王博,王心晨.  物理化學學報. 2013(09)
[3]納米TiO2光催化技術及其在降解汽車尾氣中的應用[J]. 謝杰光,匡亞川.  材料導報. 2012(15)
[4]中國的能源與環(huán)境:問題及對策[J]. 王慶一.  能源與環(huán)境. 2005(03)
[5]半導體光催化研究進展與展望[J]. 韓世同,習海玲,史瑞雪,付賢智,王緒緒.  化學物理學報. 2003(05)



本文編號：3730608