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紫外光化學氧化/還原處理全氟辛酸的研究

發(fā)布時間:2022-07-01 09:42
  全氟辛酸(PFOA)具有優(yōu)良的穩(wěn)定性、表面活性以及疏水、疏油性,已被廣泛用于滅火劑、表面活性劑、乳化劑、清潔劑、氟聚合物材料及包裝材料等中。隨著PFOA使用量的增加,其在幾乎所有的環(huán)境介質(zhì)和生物體系中均有檢出。近年來,因PFOA在環(huán)境介質(zhì)中的穩(wěn)定性、持久性和生物累積性所造成的污染問題備受關(guān)注。由于PFOA化學穩(wěn)定性甚強,沒有發(fā)現(xiàn)其任何自然降解的途徑,常規(guī)的有機污染物處置方法如O3、O3/UV、O3/H2O2和H2O2/Fe2+等對它無效,經(jīng)高溫高壓等較苛刻的條件反應(yīng)也僅能獲得該物質(zhì)的部分降解。目前,紫外光化學法在有效消除環(huán)境介質(zhì)中的PFOA方面顯示出優(yōu)良的發(fā)展前景。該方法主要通過紫外光激活反應(yīng)介質(zhì)的氧化劑或還原劑,產(chǎn)生具有強氧化性或還原性的物種進攻PFOA,實現(xiàn)其有效降解。除此之外,紫外光照本身可以活化PFOA,從而起到強化體系的氧化或還原能力的作用。因此,應(yīng)用紫外光化學法的關(guān)鍵是研發(fā)高效的反應(yīng)介質(zhì)以構(gòu)筑高反應(yīng)活性的體系。高效的反應(yīng)介質(zhì)需滿足以下兩點:第一,產(chǎn)生的活性物種可以有效進攻PFOA;第二,產(chǎn)生的活性物種濃度足夠高。然而,現(xiàn)有關(guān)于紫外光化學法降解PFOA的研究中,過硫酸鹽(S2... 

【文章頁數(shù)】:150 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 PFOA的介紹
        1.2.1 PFOA的性質(zhì)及其用途
        1.2.2 PFOA在環(huán)境中的分布
        1.2.3 PFOA的危害
    1.3 PFOA的污染控制技術(shù)
        1.3.1 生物法
        1.3.2 物理法
        1.3.3 化學法
    1.4 PFOA降解的關(guān)鍵問題及解決方法
    1.5 本文的研究思路及主要內(nèi)容
    參考文獻
2 紫外光助亞鐵離子活化過硫酸鹽氧化降解PFOA
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 主要儀器
        2.2.3 PFOA降解實驗
        2.2.4 相關(guān)分析方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 紫外光助Fe~(2+)活化過硫酸鹽促進PFOA的脫氟
        2.3.2 Fe~(2+)濃度對PFOA脫氟效果的影響
        2.3.3 過硫酸鹽濃度對PFOA脫氟效果的影響
        2.3.4 溶液初始pH對PFOA脫氟效果的影響
        2.3.5 PFOA降解的中間產(chǎn)物分析
        2.3.6 降解條件的調(diào)控進一步提升PFOA的脫氟效率
        2.3.7 紫外光助Fe~(2+)活化過硫酸鹽氧化降解PFOA的機理
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
3 氯氧化鉍紫外光催化氧化降解PFOA
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 主要儀器
        3.2.3 納米BiOCl的制備
        3.2.4 納米BiOCl的表征
        3.2.5 PFOA的降解實驗
        3.2.6 相關(guān)分析方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 納米BiOCl的表征
        3.3.2 納米BiOCl光催化氧化降解PFOA的性能
        3.3.3 納米BiOCl用量對PFOA光催化氧化降解的影響
        3.3.4 PFOA光催化氧化降解的中間產(chǎn)物分析
        3.3.5 PFOA光催化氧化降解的主要活性物種鑒別
        3.3.6 PFOA與BiOCl的配位作用方式
        3.3.7 氧空位介導的hvB~+直接氧化降解PFOA
        3.3.8 納米BiOCl光催化氧化降解PFOA的機理
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
4 亞硫酸鹽紫外光化學還原降解PFOA
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 主要儀器
        4.2.3 UV/SO_3~(2-)體系光化學還原降解PFOA
        4.2.4 相關(guān)分析方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 SO_3~(2-)介導的紫外光化學還原降解PFOA
        4.3.2 UV/SO_3~(2-)/N_2體系e_(aq)~-的準穩(wěn)態(tài)濃度
        4.3.3 SO_3~(2-)濃度及溶液初始pH對PFOA降解的影響
        4.3.4 PFOA還原降解的中間產(chǎn)物分析
        4.3.5 UV/SO_3~(2-)/N_2體系還原降解PFOA的機理
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
5 全文總結(jié)
    5.1 本論文的主要研究成果
    5.2 本論文的創(chuàng)新之處
    5.3 課題展望
致謝
附錄1 攻讀博士學位期間發(fā)表和待發(fā)表的學術(shù)論文
附錄2 主要縮寫詞表(按字母順序)
附錄3 原位表面修飾納米鐵酸鉍類芬頓催化氧化降解三氯生
    References



本文編號:3654004

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