水合電子是由一個電子和若干（平均為六個）水分子組成的帶單位負電荷的實體,是一種還原性極強的物質,當光照自然水體時,水中的一些芳香類物質可發(fā)生光致電離并產(chǎn)生水合電子,有研究指出這些產(chǎn)生的水合電子可將共存的有機污染物還原降解。論文選擇環(huán)境中廣泛存在的吲哚及其衍生物作為可光致電離的芳香物質,研究它在光照下對有機污染的降解,實驗結果表明,吲哚及其衍生物可在光照下發(fā)生光致電離并生成水合電子。2：1型粘土礦物,如蒙脫石等,在自然界中廣泛分布,論文研究首次發(fā)現(xiàn)當天然蒙脫石存在時,吲哚產(chǎn)生水合電子的效率會顯著提高。使用原位紅外和電子順磁共振技術對反應機理進行了研究,結合實驗結果和前人的研究工作,我們認為蒙脫石促進吲哚產(chǎn)生水合電子的過程可以描述如下：吲哚在光照下發(fā)生電離后生成一對吲哚陽離子自由基和電子,電子在水中可迅速極化形成水合電子,由于電荷復合作用,水合電子很容易與吲哚陽離子自由基復合淬滅,因此整個反應過程中水合電子的產(chǎn)率較低。當反應系統(tǒng)中加入蒙脫石后,一部分吲哚會吸附到蒙脫石層間,由于蒙脫石層間具有空間限域效應且天然帶負電荷,光照時層間產(chǎn)生的吲哚陽離子自由基會被帶有負電荷的蒙脫石晶層穩(wěn)定,移動性受... 

【文章頁數(shù)】：128 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 水合電子研究現(xiàn)狀
        1.1.1 水合電子與無機和有機物的反應
        1.1.2 水合電子的來源
    1.2 硝基芳香化合物和全氟化合物的研究進展
        1.2.1 硝基芳香類化合物（NACs)
        1.2.2 全氟化合物（PFCs)
    1.3 粘土礦物
    1.4 本論文研究內容及意義
        1.4.1 研究內容
        1.4.2 研究意義
第二章 粘土礦物促進下水合電子還原降解硝基芳香化合物的研究
    2.1 前言
    2.2 實驗儀器與試劑
    2.3 實驗方法
        2.3.1 單一陽離子飽和的蒙脫石制備
        2.3.2 吸附實驗
        2.3.3 光還原實驗
        2.3.4 原位電子順磁共振和傅立葉轉換紅外光譜實驗
        2.3.5 理論計算
    2.4 結果與討論
        2.4.1 蒙脫石促進下水合電子對m-DNB的還原降解
        2.4.2 原位電子順磁共振和原位紅外實驗結果分析
        2.4.3 吸附實驗結果
        2.4.4 反應機理分析
    2.5 總結
第三章 有機蒙脫石促進下水合電子對全氟化合物的降解研究
    3.1 前言
    3.2 實驗儀器與試劑
    3.3 實驗方法
        3.3.1 有機蒙脫石制備
        3.3.2 光降解實驗
        3.3.3 吸附實驗
        3.3.4 產(chǎn)物分析
    3.4 結果與討論
        3.4.1 還原脫氟降解PFOA預實驗
        3.4.2 不同有機粘土存在對PFOA降解的影響
        3.4.3 吲哚衍生物種類對PFOA降解的影響
        3.4.4 產(chǎn)物分析
        3.4.5 對PFOS的降解
    3.5 總結
第四章 反應條件對水合電子降解全氟化合物的影響及其機理研究
    4.1 前言
    4.2 實驗儀器與試劑
    4.3 實驗方法
        4.3.1 光降解反應
        4.3.2 原位電子順磁共振和傅立葉轉換紅外光譜實驗
        4.3.3 理論計算
    4.4 結果與討論
        4.4.1 蒙脫石和溶解氧對反應的影響
        4.4.2 溶液pH對反應的影響
        4.4.3 腐殖酸對反應的影響
        4.4.4 光強對反應影響
        4.4.5 電子順磁共振和紅外實驗結果分析
        4.4.6 對不同PFCs的降解
    4.5 總結
第五章 全文總結與展望
    5.1 研究總結
    5.2 研究創(chuàng)新點
    5.3 研究展望
參考文獻
攻讀博士學位期間的科研成果和獎勵
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3646888