發(fā)布時(shí)間：2022-02-04 18:23

　　近年來(lái),砷污染防治已成為全球關(guān)注的環(huán)境熱點(diǎn)問(wèn)題。其中,燃煤電廠煙氣砷排放具有總量大、傳播距離廣、對(duì)人體毒害大等特點(diǎn)而被重點(diǎn)關(guān)注。固體吸附劑可以為氣態(tài)砷化物提供冷凝表面,同時(shí)還能對(duì)其進(jìn)行化學(xué)吸附,是控制煙氣砷排放、緩解砷污染的有效途徑。本論文在探索氣相砷吸附活性物質(zhì)的基礎(chǔ)上針對(duì)性地制備了吸附劑,研究了常規(guī)煤粉/富氧燃燒鍋爐煙氣工況下該吸附劑的工作特性并探討吸附機(jī)理。同時(shí),結(jié)合量子化學(xué)中密度泛函理論（DFT）的計(jì)算方法從微觀反應(yīng)機(jī)理角度對(duì)鐵基吸附劑氣相砷吸附進(jìn)行模擬計(jì)算,揭示吸附過(guò)程中吸附位點(diǎn)以及吸附能的作用機(jī)理以及變化。主要工作如下:（1）從飛灰中主量金屬氧化物氣相砷吸附的角度出發(fā),考量了飛灰化學(xué)成分質(zhì)量分?jǐn)?shù)前三位的金屬氧化物CaO、Fe2O3、Al2O3的氣相砷吸附性能。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在600-900℃的溫度范圍內(nèi),CaO、Fe2O3、Al2O3的固砷量隨吸附溫度的升高而逐漸降低,其中,Fe2O3的砷吸附性能表現(xiàn)出很好的溫度適應(yīng)性,單位固砷量隨溫度的變化相對(duì)較小。CaO、Fe2O3對(duì)氣相As2O3的吸附以化學(xué)吸附為主,Al2O3的砷吸附以物理吸附為主。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究顯示,CaO固砷反應(yīng)級(jí)數(shù)... 

【文章來(lái)源】：華北電力大學(xué)(北京)北京市211工程院校教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：109 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１－１?２０１６年我國(guó)能源消費(fèi)及煤炭消費(fèi)結(jié)構(gòu)??Ｆｉｇ．?１－１?Ｅｎｅｒｇｙ?ａｎｄ?ｃｏａｌ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２０１６??

Ｆｉｇ．?１－２?Ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｒａｃｅ?ｅｌｅｍｅｎｔｓ?ｄｕｒｉｎｇ?ｃｏａｌ?ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ，?ｄａｔａｆｒｏｍ＾＾??１－２中痕量元素從第一類到第三類，揮發(fā)性逐漸增強(qiáng)，其中砷屬于，即在燃燒過(guò)程中幾乎全部揮發(fā)，并易于富集在細(xì)微顆粒上。李玉忠［８１易揮發(fā)的元素如砷、砸、汞等在爐膛內(nèi)部大部分以氣態(tài)形式存在，塵設(shè)備所捕獲，會(huì)隨煙氣直接排入大氣環(huán)境，加之這些元素的毒、污染問(wèn)題更應(yīng)引起人們的重視。??國(guó)受砷危害影響嚴(yán)重，主要表現(xiàn)為地方性砷中毒，地方性砷中毒分中毒和燃煤型砷中毒Ｍ。其中，燃煤型砷中毒病區(qū)分布于貴州、陜?yōu)槿济盒蜕橹卸净颊呖側(cè)藬?shù)己經(jīng)明顯超過(guò)飲水型砷中毒Ｉ９】。過(guò)量接體具有毒害作用，會(huì)引起細(xì)胞死亡，導(dǎo)致肺癌、皮膚癌、中毒性神；口服５０?ｍｇ砒霜能導(dǎo)致人體急性中毒，超過(guò)６０?ｍｇ可能導(dǎo)致死亡ｌ９２年，砷己經(jīng)被國(guó)際癌癥研宄組織列為致癌物質(zhì)［１１】。??７００??－??

Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓａｍｐｌｉｎｇ?ｔｒａｉｎ?ｆｏｒ?ＥＰＡ?Ｍｅｔｈｏｄ?２９??ＥＰＡ?２９方法適用于固定源釋放的痕量元素測(cè)定［１９］，該方法采用等速取樣的??方式將煙氣引入一組冰浴的吸收瓶中。如圖１－４所示，１＃采樣瓶為空瓶，用于吸??收煙氣中的水分；２＃和３＃采樣瓶中裝有１００ｍＬ５％ＨＮ０３／１０％Ｈ２０２，用于吸收煙??氣中的氣相砷；４＃采樣瓶裝有２００－３００?ｍＬ的硅膠用于吸收水分以保護(hù)泵正常運(yùn)??轉(zhuǎn)。采樣過(guò)程中１＃－４＃采樣瓶需要進(jìn)行冰浴冷卻。采樣煙氣量至少為ｌｍ３。吸收??液中砷的回收：將１＃，２＃，３＃吸收瓶中的液體倒入樣品瓶，使用０．１Ｎ的ＨＮ０３??溶液清洗吸收液、連接彎頭等，清洗液一并倒入樣品瓶，保證溶液ｐＨ值小于２??并定容至５００?ｍＬ。??目前砷的分析方法主要有四種：砷鉬藍(lán)分光光度法、原子發(fā)射光譜法、原子??吸收光譜法與原子熒光光譜法。其中，砷鉬藍(lán)分光光度法是在稀硫酸介質(zhì)中，砷??（Ｖ）與鉬酸銨生成砷鉬酸絡(luò)合物，用硫酸肼還原，用分光光度計(jì)測(cè)定著色溶液??的吸光度，根據(jù)溶液的吸光度測(cè)定煤樣中砷含量；原子發(fā)射光譜法是根據(jù)原子所??發(fā)射的光譜來(lái)測(cè)定樣品中砷的含量，主要應(yīng)用設(shè)備是ＩＣＰ－ＡＥＳ?（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ??ｃｏｕｐｌｅｄ?ｐｌａｓｍａ－?Ａｔｏｍｉｃ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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[3]改性處理活性炭纖維吸附氧化脫除SO2/NOX/Hg的研究[D]. 許綠絲.華中科技大學(xué) 2007
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碩士論文
[1]燃煤電廠重金屬排放與控制研究[D]. 史燕紅.華北電力大學(xué) 2016
[2]HCl、HBr及SO2對(duì)汞在氧化鐵表面吸附行為的影響研究[D]. 薛鷺成.華中科技大學(xué) 2015
[3]燃煤電站砷、鉛、鎘、鉻的遷移規(guī)律[D]. 孫喆.華北電力大學(xué) 2015
[4]煤氣和燃煤煙氣中鐵基氧化物脫汞機(jī)理研究[D]. 牛曉琦.太原理工大學(xué) 2014
[5]密度泛函研究Fe2O3與載體協(xié)同作用于化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)[D]. 陳秋鑾.華北電力大學(xué) 2013
[6]基于密度泛函理論的汞與氧化鐵氣固反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 劉濤.華中科技大學(xué) 2012
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本文編號(hào)：3613711