近年來,砷污染防治已成為全球關(guān)注的環(huán)境熱點問題。其中,燃煤電廠煙氣砷排放具有總量大、傳播距離廣、對人體毒害大等特點而被重點關(guān)注。固體吸附劑可以為氣態(tài)砷化物提供冷凝表面,同時還能對其進行化學吸附,是控制煙氣砷排放、緩解砷污染的有效途徑。本論文在探索氣相砷吸附活性物質(zhì)的基礎(chǔ)上針對性地制備了吸附劑,研究了常規(guī)煤粉/富氧燃燒鍋爐煙氣工況下該吸附劑的工作特性并探討吸附機理。同時,結(jié)合量子化學中密度泛函理論（DFT）的計算方法從微觀反應(yīng)機理角度對鐵基吸附劑氣相砷吸附進行模擬計算,揭示吸附過程中吸附位點以及吸附能的作用機理以及變化。主要工作如下:（1）從飛灰中主量金屬氧化物氣相砷吸附的角度出發(fā),考量了飛灰化學成分質(zhì)量分數(shù)前三位的金屬氧化物CaO、Fe2O3、Al2O3的氣相砷吸附性能。實驗發(fā)現(xiàn),在600-900℃的溫度范圍內(nèi),CaO、Fe2O3、Al2O3的固砷量隨吸附溫度的升高而逐漸降低,其中,Fe2O3的砷吸附性能表現(xiàn)出很好的溫度適應(yīng)性,單位固砷量隨溫度的變化相對較小。CaO、Fe2O3對氣相As2O3的吸附以化學吸附為主,Al2O3的砷吸附以物理吸附為主。反應(yīng)動力學研究顯示,CaO固砷反應(yīng)級數(shù)... 

【文章來源】：華北電力大學(北京)北京市211工程院校教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－１?２０１６年我國能源消費及煤炭消費結(jié)構(gòu)??Ｆｉｇ．?１－１?Ｅｎｅｒｇｙ?ａｎｄ?ｃｏａｌ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２０１６??

Ｆｉｇ．?１－２?Ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｒａｃｅ?ｅｌｅｍｅｎｔｓ?ｄｕｒｉｎｇ?ｃｏａｌ?ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ，?ｄａｔａｆｒｏｍ＾＾??１－２中痕量元素從第一類到第三類，揮發(fā)性逐漸增強，其中砷屬于，即在燃燒過程中幾乎全部揮發(fā)，并易于富集在細微顆粒上。李玉忠［８１易揮發(fā)的元素如砷、砸、汞等在爐膛內(nèi)部大部分以氣態(tài)形式存在，塵設(shè)備所捕獲，會隨煙氣直接排入大氣環(huán)境，加之這些元素的毒、污染問題更應(yīng)引起人們的重視。??國受砷危害影響嚴重，主要表現(xiàn)為地方性砷中毒，地方性砷中毒分中毒和燃煤型砷中毒Ｍ。其中，燃煤型砷中毒病區(qū)分布于貴州、陜?yōu)槿济盒蜕橹卸净颊呖側(cè)藬?shù)己經(jīng)明顯超過飲水型砷中毒Ｉ９】。過量接體具有毒害作用，會引起細胞死亡，導致肺癌、皮膚癌、中毒性神；口服５０?ｍｇ砒霜能導致人體急性中毒，超過６０?ｍｇ可能導致死亡ｌ９２年，砷己經(jīng)被國際癌癥研宄組織列為致癌物質(zhì)［１１】。??７００??－??

Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓａｍｐｌｉｎｇ?ｔｒａｉｎ?ｆｏｒ?ＥＰＡ?Ｍｅｔｈｏｄ?２９??ＥＰＡ?２９方法適用于固定源釋放的痕量元素測定［１９］，該方法采用等速取樣的??方式將煙氣引入一組冰浴的吸收瓶中。如圖１－４所示，１＃采樣瓶為空瓶，用于吸??收煙氣中的水分；２＃和３＃采樣瓶中裝有１００ｍＬ５％ＨＮ０３／１０％Ｈ２０２，用于吸收煙??氣中的氣相砷；４＃采樣瓶裝有２００－３００?ｍＬ的硅膠用于吸收水分以保護泵正常運??轉(zhuǎn)。采樣過程中１＃－４＃采樣瓶需要進行冰浴冷卻。采樣煙氣量至少為ｌｍ３。吸收??液中砷的回收：將１＃，２＃，３＃吸收瓶中的液體倒入樣品瓶，使用０．１Ｎ的ＨＮ０３??溶液清洗吸收液、連接彎頭等，清洗液一并倒入樣品瓶，保證溶液ｐＨ值小于２??并定容至５００?ｍＬ。??目前砷的分析方法主要有四種：砷鉬藍分光光度法、原子發(fā)射光譜法、原子??吸收光譜法與原子熒光光譜法。其中，砷鉬藍分光光度法是在稀硫酸介質(zhì)中，砷??（Ｖ）與鉬酸銨生成砷鉬酸絡(luò)合物，用硫酸肼還原，用分光光度計測定著色溶液??的吸光度，根據(jù)溶液的吸光度測定煤樣中砷含量；原子發(fā)射光譜法是根據(jù)原子所??發(fā)射的光譜來測定樣品中砷的含量，主要應(yīng)用設(shè)備是ＩＣＰ－ＡＥＳ?（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ??ｃｏｕｐｌｅｄ?ｐｌａｓｍａ－?Ａｔｏｍｉｃ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ

【參考文獻】：
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本文編號：3613711