Pd/OMS-2催化劑的制備及其低溫CO催化氧化性能研究
發(fā)布時間:2021-11-17 06:45
CO廢氣的高效凈化和資源化利用對環(huán)境保護和節(jié)能減排具有重要的意義。CO的催化氧化是低濃度CO的凈化和資源化利用最有效的途徑之一。CO催化氧化的重點在于研發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑。鉑族金屬Pd具有良好的低溫CO活化性能和抗水熱老化性能,已用于CO和烴類(HC)的催化氧化。當前,降低Pd含量和催化劑成本,同時提高催化劑的低溫催化活性是Pd基催化劑研發(fā)的重點與難點。通過調(diào)變載體的比表面積、改變載體表面化學(xué)性質(zhì)來增加表面Pd的分散性是實現(xiàn)降成本、提高活性的有效途徑。氧化錳八面體分子篩(簡稱OMS-2)屬于α-MnO2一種,具有多孔結(jié)構(gòu)、混合價態(tài)的錳離子、溫和的表面酸堿性和優(yōu)良的離子交換性,近年來,作為負載型催化劑載體成為研究焦點。本文研究了不同制備方法和焙燒溫度對OMS-2的組成和結(jié)構(gòu)的影響,并考察了其負載Pd(1%wt)催化劑的低溫CO催化氧化性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)本文采用水熱法、回流法、共沉淀、固相法四種不同方法制備了 OMS-2,并以此為載體負載Pd后用于CO低溫催化氧化反應(yīng)。研究表明,水熱法和回流法制備的OMS-2負載Pd催化劑呈現(xiàn)出良好的有序介孔納米棒狀結(jié)構(gòu)和結(jié)晶度,共沉淀法和固相...
【文章來源】:昆明理工大學(xué)云南省
【文章頁數(shù)】:80 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2.1活性測試裝置示意圖??..
20?40?60?80?100?120?140?160??Temperature?(°C)??圖3.1不同方法制備的OMS-2負載Pd催化劑的CO低溫催化氧化轉(zhuǎn)化率??Fig.3.1?Conversion?of?low-temperature?CO?catalytic?oxidation?over?Pd/OMS-2??catalysts??3.3催化劑表征分析??3.3.1?X射線粉末衍射(XRD)分析??不同方法制備Pd/OMS-2催化劑的XRD譜圖如圖3.2所示,所有的樣品都??未發(fā)現(xiàn)明顯的Pd物種的衍射特征峰,這可能是Pd物種形成了高度分散的微晶??超出了?XRD的測試范圍或者是無定形態(tài)的存在無法用XRD檢測到,但從圖3.3??EDAX能譜圖中我們能明確的看到所以的催化劑都有Pd物種的存在。??Pd/H-OMS-2、Pd/R-OMS-2、Pd/S-OMS-2?在?20=12.7。,18.0。,25.8。,28.7°,??37.5°,42.0°,50.0°,?56.5°,60.5°和65°出現(xiàn)了明顯的衍射特征峰,分別與Mn02??的(]10),?(200),?(220),?(310),?(211),?(301),?(411),?(600),?(521)和(002)??晶面相符合,同時也表明存在OMS-2的結(jié)構(gòu)[1G8,1G9]。但Pd/C-OMS-2只存在三個??明顯的Mn02的特征峰在29=35.7°
Pd/S-OMS-2??3.3.2透射電子顯微鏡(TEM)和場發(fā)射電子顯微鏡(FE-SEM)分析??圖3.4和圖3.5-?3.8分別為不同方法制備Pd/OMS-2催化劑的TEM圖和??FE-SEM圖。從TEM圖和FE-SEM圖我們可以清楚的看出,Pd/H-OMS-2和??Pd/R-OMS-2以高分散的有序的單晶的納米棒結(jié)構(gòu)存在,單一直徑大約為35-55??nm,長度大約為200-400?nm,兩者相比,Pd/H-OMS-2的納米棒更加的有序規(guī)整。??Pd/C-OMS-2和Pd/S-OMS-2呈現(xiàn)出明顯的混合的不定形的堆積納米顆粒,??Pd/C-OMS-2呈球形顆粒,Pd/S-OMS-2呈塊狀顆粒,兩種方法制備的OMS-2單??顆粒的尺寸大約在10-20?nm,整體的顆粒尺寸大約在150-200?nm。從左上角的??電子衍射花樣可以看出,水熱法、回流法、固相法制備的OMS-2負載Pd催化劑??有明顯的八面體結(jié)構(gòu)。Pd/OMS-2的TEM圖像存在晶格條紋間距0.71
本文編號:3500407
【文章來源】:昆明理工大學(xué)云南省
【文章頁數(shù)】:80 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2.1活性測試裝置示意圖??..
20?40?60?80?100?120?140?160??Temperature?(°C)??圖3.1不同方法制備的OMS-2負載Pd催化劑的CO低溫催化氧化轉(zhuǎn)化率??Fig.3.1?Conversion?of?low-temperature?CO?catalytic?oxidation?over?Pd/OMS-2??catalysts??3.3催化劑表征分析??3.3.1?X射線粉末衍射(XRD)分析??不同方法制備Pd/OMS-2催化劑的XRD譜圖如圖3.2所示,所有的樣品都??未發(fā)現(xiàn)明顯的Pd物種的衍射特征峰,這可能是Pd物種形成了高度分散的微晶??超出了?XRD的測試范圍或者是無定形態(tài)的存在無法用XRD檢測到,但從圖3.3??EDAX能譜圖中我們能明確的看到所以的催化劑都有Pd物種的存在。??Pd/H-OMS-2、Pd/R-OMS-2、Pd/S-OMS-2?在?20=12.7。,18.0。,25.8。,28.7°,??37.5°,42.0°,50.0°,?56.5°,60.5°和65°出現(xiàn)了明顯的衍射特征峰,分別與Mn02??的(]10),?(200),?(220),?(310),?(211),?(301),?(411),?(600),?(521)和(002)??晶面相符合,同時也表明存在OMS-2的結(jié)構(gòu)[1G8,1G9]。但Pd/C-OMS-2只存在三個??明顯的Mn02的特征峰在29=35.7°
Pd/S-OMS-2??3.3.2透射電子顯微鏡(TEM)和場發(fā)射電子顯微鏡(FE-SEM)分析??圖3.4和圖3.5-?3.8分別為不同方法制備Pd/OMS-2催化劑的TEM圖和??FE-SEM圖。從TEM圖和FE-SEM圖我們可以清楚的看出,Pd/H-OMS-2和??Pd/R-OMS-2以高分散的有序的單晶的納米棒結(jié)構(gòu)存在,單一直徑大約為35-55??nm,長度大約為200-400?nm,兩者相比,Pd/H-OMS-2的納米棒更加的有序規(guī)整。??Pd/C-OMS-2和Pd/S-OMS-2呈現(xiàn)出明顯的混合的不定形的堆積納米顆粒,??Pd/C-OMS-2呈球形顆粒,Pd/S-OMS-2呈塊狀顆粒,兩種方法制備的OMS-2單??顆粒的尺寸大約在10-20?nm,整體的顆粒尺寸大約在150-200?nm。從左上角的??電子衍射花樣可以看出,水熱法、回流法、固相法制備的OMS-2負載Pd催化劑??有明顯的八面體結(jié)構(gòu)。Pd/OMS-2的TEM圖像存在晶格條紋間距0.71
本文編號:3500407
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