新型Mn/SAPO-34系列催化劑的低溫SCR性能與反應(yīng)機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2021-10-22 11:29
選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前國(guó)內(nèi)外廣泛使用的煙氣脫硝技術(shù),具有穩(wěn)定高效的特點(diǎn)。催化劑是SCR技術(shù)的核心組成部分,其性能對(duì)煙氣脫硝的效率有直接的影響。目前常用的SCR催化劑體系V2O5-WO3(MoO3)/TiO2在低溫區(qū)間(<200℃)不具備良好的催化活性,且存在使用壽命短、高溫選擇性差及釩具有生物毒性等缺點(diǎn)。開(kāi)發(fā)綠色環(huán)保的低溫SCR催化劑是解決上述問(wèn)題的重要途徑,由于低溫SCR催化劑在含有SO2和H2O的氣氛中易中毒失活,無(wú)法適應(yīng)實(shí)際工作條件,所以著力提高催化劑的抗SO2和H2O中毒性能對(duì)低溫SCR技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。本文制備了一系列新型Mn/SAPO-34催化劑,并對(duì)催化劑進(jìn)行改進(jìn)和優(yōu)化以提高催化劑的低溫脫硝性能及其抗SO2和H2O中毒能力。首先,通過(guò)傳統(tǒng)浸漬法和分子設(shè)計(jì)分散法制備了MnOx/SAPO-...
【文章來(lái)源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:173 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
近九年全國(guó)NOx排放總量Fig.1-1NOxemissionsinChinaoverthelastnineyears
圖 1-2 NH3-SCR 法固定源煙氣脫硝原理示意圖Fig.1-2 Illustration of NH3-SCR to reduce NOxfrom stationary sources,對(duì)于國(guó)內(nèi)外普遍采用的 V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化劑體系,由于其工作高于 300 ℃,需要安裝在燃煤鍋爐的空氣預(yù)熱器和除塵器之前。但在我國(guó)鍋爐都配置了空氣預(yù)熱器、除塵器以及脫硫裝置,在現(xiàn)有的鍋爐設(shè)備相同R 脫硝系統(tǒng)的布置,在工程實(shí)施上有很大難度,因此帶來(lái)經(jīng)濟(jì)上的巨大損基本國(guó)情出發(fā),目前我國(guó)的燃煤工業(yè)鍋爐煙道氣中粉塵和 SO2的含量很高粉塵對(duì) SCR 催化劑的沖刷和堵塞以及大量 SO2氧化生成 SO3,毒化催化劑],造成 SCR 催化劑更換頻繁,增加了煙氣脫硝裝置的運(yùn)行成本。此外,的 V-W-Ti 催化劑的操作溫度窗口較窄,在鍋爐運(yùn)行工況不穩(wěn)定時(shí)煙氣溫均會(huì)造成脫硝效率較低,高溫時(shí)還會(huì)造成 N2O 大量生成,引起 N2生成選
圖 1-3 SCR 反應(yīng)器的布置方式Fig.1-3 The arrangement of SCR reactor目前,主要的固定源煙氣脫硝技術(shù)包括[21,26]:選擇性催化還原、選擇性非催化還原體吸收法、生物法及等離子體法等技術(shù),它們之間的比較如表 1-1 所示。表 1-1 固定源煙氣脫硝方法對(duì)比Table 1-1 Comparisons of DeNOxmethods in stationary sources工藝 適用性 特點(diǎn) 脫硝率 成本性催還原適合排氣量大的連續(xù)排放源二次污染小,凈化效率高,技術(shù)成熟,關(guān)鍵技術(shù)難度大不用催化劑,設(shè)備和運(yùn)行費(fèi)用少.80%~90% 較高性非還原適合排氣量大的連續(xù)排放源NH3使用量大,有二次污染,難以保證反應(yīng)溫度和停留時(shí)間.30%~60% 較低
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis and kinetics investigation of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts for the selective catalytic reduction of NO with ammonia[J]. Jixing Liu,Fuhong Yu,Jian Liu,Lifeng Cui,Zhen Zhao,Yuechang Wei,Qianyao Sun. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]“十三五”時(shí)期中國(guó)的環(huán)境保護(hù)形勢(shì)與政策方向[J]. 俞海,張永亮,任勇,周國(guó)梅,陳剛,王勇. 城市與環(huán)境研究. 2015(04)
[3]電化學(xué)合成Cu3(BTC)2-MOF及用于NH3選擇性催化還原NO[J]. 劉震震,石勇,李春艷,肇啟東,李新勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[4]MnSAPO-34分子篩的制備、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陳鋒,黃碧純,楊穎欣,劉小青,喻成龍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[5]Low-temperature SCR activity and SO2 deactivation mechanism of Ce-modified V2O5–WO3/TiO2 catalyst[J]. Ziran Ma,Xiaodong Wu,Ya Feng,Zhichun Si,Duan Weng,Lei Shi. Progress in Natural Science:Materials International. 2015(04)
[6]石墨烯負(fù)載MnOx催化劑的制備及其低溫NH3-SCR活性[J]. 焦金珍,李時(shí)卉,黃碧純. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(07)
[7]分子篩應(yīng)用于低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 喻成龍,黃碧純,楊穎欣. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(03)
[8]一株耐高溫好氧反硝化菌的篩選及特性研究[J]. 趙驚鴻,黃少斌. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2015(01)
[9]Zr改性MnOx/MWCNTs催化劑的結(jié)構(gòu)特征與低溫SCR活性[J]. 楊超,劉小青,黃碧純,吳友明. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(10)
[10]大型火電廠鍋爐脫硫脫硝及煙氣除塵方案研究[J]. 任自華,王敏,邵愛(ài)華,蘇引平,顧海軍,翟曉敏,侯薇,甘碧蓮. 能源與節(jié)能. 2014(06)
博士論文
[1]低溫等離子體協(xié)同吸附催化劑的煙氣脫硝工藝研究[D]. 王卉.浙江大學(xué) 2014
[2]新型Cu/SAPO-34分子篩催化劑NH3-SCR低溫反應(yīng)活性位研究及其水熱穩(wěn)定性能探討[D]. 薛俊杰.天津大學(xué) 2013
[3]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010
[4]Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 江博瓊.浙江大學(xué) 2008
[5]雜原子磷鋁分子篩的制備、表征及其催化性能研究[D]. 任永利.天津大學(xué) 2004
碩士論文
[1]含錳SAPO-34分子篩的合成及其NH3-SCR性能研究[D]. 陳鋒.華南理工大學(xué) 2015
[2]石墨烯負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備及其低溫NH3-SCR性能研究[D]. 焦金珍.華南理工大學(xué) 2015
[3]一種新型Mn-Fe/AS催化劑上NH3低溫選擇性催化還原NO的性能研究[D]. 黎俊.太原理工大學(xué) 2015
[4]MnOx/MWCNTs催化劑SCR活性的優(yōu)化與抗SO2和H2O中毒研究[D]. 楊超.華南理工大學(xué) 2015
[5]改進(jìn)型SNCR噴射技術(shù)基礎(chǔ)研究[D]. 殷科.浙江大學(xué) 2014
[6]工業(yè)鍋爐脫硝技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析及模糊綜合評(píng)價(jià)[D]. 馮淑娟.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[7]H2O和SO2對(duì)MnOx/MWCNTs催化劑低溫氨選擇性催化還原NOx性能的影響[D]. 羅紅成.華南理工大學(xué) 2012
[8]MxOy/MWCNTs催化劑的低溫SCR性能與反應(yīng)機(jī)理的研究[D]. 王麗珊.華南理工大學(xué) 2012
[9]有氧條件下生物濾塔體系去除NOx研究[D]. 李慧穎.華南理工大學(xué) 2010
[10]錳基催化劑研制及其低溫選擇性催化還原NOX機(jī)理研究[D]. 陳建軍.清華大學(xué) 2007
本文編號(hào):3451011
【文章來(lái)源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:173 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
近九年全國(guó)NOx排放總量Fig.1-1NOxemissionsinChinaoverthelastnineyears
圖 1-2 NH3-SCR 法固定源煙氣脫硝原理示意圖Fig.1-2 Illustration of NH3-SCR to reduce NOxfrom stationary sources,對(duì)于國(guó)內(nèi)外普遍采用的 V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化劑體系,由于其工作高于 300 ℃,需要安裝在燃煤鍋爐的空氣預(yù)熱器和除塵器之前。但在我國(guó)鍋爐都配置了空氣預(yù)熱器、除塵器以及脫硫裝置,在現(xiàn)有的鍋爐設(shè)備相同R 脫硝系統(tǒng)的布置,在工程實(shí)施上有很大難度,因此帶來(lái)經(jīng)濟(jì)上的巨大損基本國(guó)情出發(fā),目前我國(guó)的燃煤工業(yè)鍋爐煙道氣中粉塵和 SO2的含量很高粉塵對(duì) SCR 催化劑的沖刷和堵塞以及大量 SO2氧化生成 SO3,毒化催化劑],造成 SCR 催化劑更換頻繁,增加了煙氣脫硝裝置的運(yùn)行成本。此外,的 V-W-Ti 催化劑的操作溫度窗口較窄,在鍋爐運(yùn)行工況不穩(wěn)定時(shí)煙氣溫均會(huì)造成脫硝效率較低,高溫時(shí)還會(huì)造成 N2O 大量生成,引起 N2生成選
圖 1-3 SCR 反應(yīng)器的布置方式Fig.1-3 The arrangement of SCR reactor目前,主要的固定源煙氣脫硝技術(shù)包括[21,26]:選擇性催化還原、選擇性非催化還原體吸收法、生物法及等離子體法等技術(shù),它們之間的比較如表 1-1 所示。表 1-1 固定源煙氣脫硝方法對(duì)比Table 1-1 Comparisons of DeNOxmethods in stationary sources工藝 適用性 特點(diǎn) 脫硝率 成本性催還原適合排氣量大的連續(xù)排放源二次污染小,凈化效率高,技術(shù)成熟,關(guān)鍵技術(shù)難度大不用催化劑,設(shè)備和運(yùn)行費(fèi)用少.80%~90% 較高性非還原適合排氣量大的連續(xù)排放源NH3使用量大,有二次污染,難以保證反應(yīng)溫度和停留時(shí)間.30%~60% 較低
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis and kinetics investigation of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts for the selective catalytic reduction of NO with ammonia[J]. Jixing Liu,Fuhong Yu,Jian Liu,Lifeng Cui,Zhen Zhao,Yuechang Wei,Qianyao Sun. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]“十三五”時(shí)期中國(guó)的環(huán)境保護(hù)形勢(shì)與政策方向[J]. 俞海,張永亮,任勇,周國(guó)梅,陳剛,王勇. 城市與環(huán)境研究. 2015(04)
[3]電化學(xué)合成Cu3(BTC)2-MOF及用于NH3選擇性催化還原NO[J]. 劉震震,石勇,李春艷,肇啟東,李新勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[4]MnSAPO-34分子篩的制備、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陳鋒,黃碧純,楊穎欣,劉小青,喻成龍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[5]Low-temperature SCR activity and SO2 deactivation mechanism of Ce-modified V2O5–WO3/TiO2 catalyst[J]. Ziran Ma,Xiaodong Wu,Ya Feng,Zhichun Si,Duan Weng,Lei Shi. Progress in Natural Science:Materials International. 2015(04)
[6]石墨烯負(fù)載MnOx催化劑的制備及其低溫NH3-SCR活性[J]. 焦金珍,李時(shí)卉,黃碧純. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(07)
[7]分子篩應(yīng)用于低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 喻成龍,黃碧純,楊穎欣. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(03)
[8]一株耐高溫好氧反硝化菌的篩選及特性研究[J]. 趙驚鴻,黃少斌. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2015(01)
[9]Zr改性MnOx/MWCNTs催化劑的結(jié)構(gòu)特征與低溫SCR活性[J]. 楊超,劉小青,黃碧純,吳友明. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(10)
[10]大型火電廠鍋爐脫硫脫硝及煙氣除塵方案研究[J]. 任自華,王敏,邵愛(ài)華,蘇引平,顧海軍,翟曉敏,侯薇,甘碧蓮. 能源與節(jié)能. 2014(06)
博士論文
[1]低溫等離子體協(xié)同吸附催化劑的煙氣脫硝工藝研究[D]. 王卉.浙江大學(xué) 2014
[2]新型Cu/SAPO-34分子篩催化劑NH3-SCR低溫反應(yīng)活性位研究及其水熱穩(wěn)定性能探討[D]. 薛俊杰.天津大學(xué) 2013
[3]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010
[4]Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 江博瓊.浙江大學(xué) 2008
[5]雜原子磷鋁分子篩的制備、表征及其催化性能研究[D]. 任永利.天津大學(xué) 2004
碩士論文
[1]含錳SAPO-34分子篩的合成及其NH3-SCR性能研究[D]. 陳鋒.華南理工大學(xué) 2015
[2]石墨烯負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備及其低溫NH3-SCR性能研究[D]. 焦金珍.華南理工大學(xué) 2015
[3]一種新型Mn-Fe/AS催化劑上NH3低溫選擇性催化還原NO的性能研究[D]. 黎俊.太原理工大學(xué) 2015
[4]MnOx/MWCNTs催化劑SCR活性的優(yōu)化與抗SO2和H2O中毒研究[D]. 楊超.華南理工大學(xué) 2015
[5]改進(jìn)型SNCR噴射技術(shù)基礎(chǔ)研究[D]. 殷科.浙江大學(xué) 2014
[6]工業(yè)鍋爐脫硝技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析及模糊綜合評(píng)價(jià)[D]. 馮淑娟.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[7]H2O和SO2對(duì)MnOx/MWCNTs催化劑低溫氨選擇性催化還原NOx性能的影響[D]. 羅紅成.華南理工大學(xué) 2012
[8]MxOy/MWCNTs催化劑的低溫SCR性能與反應(yīng)機(jī)理的研究[D]. 王麗珊.華南理工大學(xué) 2012
[9]有氧條件下生物濾塔體系去除NOx研究[D]. 李慧穎.華南理工大學(xué) 2010
[10]錳基催化劑研制及其低溫選擇性催化還原NOX機(jī)理研究[D]. 陳建軍.清華大學(xué) 2007
本文編號(hào):3451011
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