砷酸鹽固溶體溶解度與穩(wěn)定性研究
發(fā)布時(shí)間：2021-10-22 01:11
利用無機(jī)砷化物的難溶性除砷是對化工生產(chǎn)廢水進(jìn)行處理去砷的基礎(chǔ)。同時(shí),這些難溶產(chǎn)物通常也是最終的處置物,所以它們在環(huán)境中的穩(wěn)定性就顯得尤為重要。但是,這些難溶砷酸鹽化合物均含有雜質(zhì),通常都以固溶體的形式存在。由于AsO43-與PO43-性質(zhì)非常相近,所以常形成各種類型的砷酸鹽—磷酸鹽固溶體系列化合物。因此,要了解砷在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化以及含砷廢物在環(huán)境中的穩(wěn)定性,就必須在研究簡單砷酸鹽化合物穩(wěn)定性與溶解度的基礎(chǔ)上,對砷酸鹽固溶體在水中的溶解作用進(jìn)行研究,同時(shí)確定其溶解度和穩(wěn)定性。本文是在國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“砷酸鹽固溶體的溶解作用及其環(huán)境效應(yīng)”（40773059/D0309）研究的基礎(chǔ)上完成的。論文通過沉淀與溶解兩個(gè)方面的試驗(yàn),詳細(xì)研究了固溶體Ca5(AsxP1-xO4)3F和Ca5(AsxP1-xO4)
【文章來源】：重慶大學(xué)重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：128 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
HAP在25℃，初始pH=6的條件下溶解前后SEM電鏡照片（a為溶解前，b為溶解后）
初始 pH=6 的條件下溶解前后的 XRD 圖譜（a：溶解前，b XRD pictures of HAP at 25℃ and pH 6(a: before dissolution; b: after diss.6（a）是制備的 HAP 樣品的紅外圖譜，（b）是對應(yīng) HAP 樣品6 的條件下溶解后的紅外圖譜，兩者一致，說明在溶解前后，沒有發(fā)生變化。（a） （b）
成絡(luò)合物 ≡CaOH+2和 ≡POH0，而當(dāng) pH 大于 5 時(shí)，表面的絡(luò)合物≡POH0就十分明顯了，這有可能導(dǎo)致水溶液中的磷濃度降低。本試驗(yàn)溶解反應(yīng)開始時(shí) pH 升高很快，可能是溶液中發(fā)生了如下反應(yīng)：Ca5(PO4)3F+ H2O+H+→Ca5(PO4)3(H2O)++HF2Ca5(PO4)3(H2O)+→3Ca3(PO4)2+Ca2++H2O反應(yīng)產(chǎn)生了磷酸鈣沉淀，導(dǎo)致溶液中的磷酸根降低。溶液達(dá)到平衡時(shí)，25℃條件下溶解的磷灰石溶液中磷酸根濃度最高，達(dá)到 0.018mmol/L；35℃條件下溶解的磷灰石溶液中磷酸根濃度最小，達(dá)到 0.015mmol/L。4）氟濃度的變化磷灰石溶解過程氟離子濃度隨時(shí)間變化關(guān)系如圖 3.10 所示。在 24h 內(nèi)，F(xiàn)-濃度增大迅速，但 1d 以后，F(xiàn)-濃度卻逐漸降低，分析原因可能是反應(yīng)過程中產(chǎn)生了 CaF2沉淀。反應(yīng) 15d 后，F(xiàn)-濃度不再發(fā)生變化，達(dá)到平衡。45℃條件下的溶液中 F-濃度最高，達(dá)到 0.10mmol/L；25℃和 35℃條件下溶解的磷灰石溶液中 F-濃度相同，為0.09mmol/L。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]環(huán)境砷污染及其治理技術(shù)發(fā)展趨勢[J]. 熊如意,宋衛(wèi)鋒. 廣東化工. 2007(11)
[2]國內(nèi)草酸、鈣的測定方法近況[J]. 陳惠丹,袁文林,王春麗. 山東化工. 2007(08)
[3]尿中痕量砷的測定[J]. 邢桂娟,徐蘭,姜淑云,姜春紅. 職業(yè)與健康. 2007(11)
[4]含氟羥基磷灰石生物陶瓷的制備及其研究[J]. 盛敏,趙康,井曉天. 硅酸鹽通報(bào). 2006(04)
[5]痕量砷測定方法的研究進(jìn)展[J]. 郭莉霞,王遠(yuǎn)亮,辛娟. 重慶大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(09)
[6]乳類中鈣測定方法的探討[J]. 王瑞斌. 商場現(xiàn)代化. 2005(21)
[7]痕量磷測定方法的研究及新進(jìn)展[J]. 孫建民,崔萌,高崢. 微量元素與健康研究. 2005(02)
[8]北京市不同土地利用類型的土壤砷含量特征[J]. 陳同斌,鄭袁明,陳煌,吳泓濤,周建利,羅金發(fā),鄭國砥. 地理研究. 2005(02)
[9]中國飲水型地方性砷中毒病區(qū)和高砷區(qū)水砷篩查報(bào)告[J]. 沈雁峰,孫殿軍,趙新華,于光前. 中國地方病學(xué)雜志. 2005(02)
[10]砷對健康危害的研究進(jìn)展[J]. 康家琦. 衛(wèi)生研究. 2004(03)
本文編號(hào)：3450084
【文章來源】：重慶大學(xué)重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：128 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
HAP在25℃，初始pH=6的條件下溶解前后SEM電鏡照片（a為溶解前，b為溶解后）
初始 pH=6 的條件下溶解前后的 XRD 圖譜（a：溶解前，b XRD pictures of HAP at 25℃ and pH 6(a: before dissolution; b: after diss.6（a）是制備的 HAP 樣品的紅外圖譜，（b）是對應(yīng) HAP 樣品6 的條件下溶解后的紅外圖譜，兩者一致，說明在溶解前后，沒有發(fā)生變化。（a） （b）
成絡(luò)合物 ≡CaOH+2和 ≡POH0，而當(dāng) pH 大于 5 時(shí)，表面的絡(luò)合物≡POH0就十分明顯了，這有可能導(dǎo)致水溶液中的磷濃度降低。本試驗(yàn)溶解反應(yīng)開始時(shí) pH 升高很快，可能是溶液中發(fā)生了如下反應(yīng)：Ca5(PO4)3F+ H2O+H+→Ca5(PO4)3(H2O)++HF2Ca5(PO4)3(H2O)+→3Ca3(PO4)2+Ca2++H2O反應(yīng)產(chǎn)生了磷酸鈣沉淀，導(dǎo)致溶液中的磷酸根降低。溶液達(dá)到平衡時(shí)，25℃條件下溶解的磷灰石溶液中磷酸根濃度最高，達(dá)到 0.018mmol/L；35℃條件下溶解的磷灰石溶液中磷酸根濃度最小，達(dá)到 0.015mmol/L。4）氟濃度的變化磷灰石溶解過程氟離子濃度隨時(shí)間變化關(guān)系如圖 3.10 所示。在 24h 內(nèi)，F(xiàn)-濃度增大迅速，但 1d 以后，F(xiàn)-濃度卻逐漸降低，分析原因可能是反應(yīng)過程中產(chǎn)生了 CaF2沉淀。反應(yīng) 15d 后，F(xiàn)-濃度不再發(fā)生變化，達(dá)到平衡。45℃條件下的溶液中 F-濃度最高，達(dá)到 0.10mmol/L；25℃和 35℃條件下溶解的磷灰石溶液中 F-濃度相同，為0.09mmol/L。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]環(huán)境砷污染及其治理技術(shù)發(fā)展趨勢[J]. 熊如意,宋衛(wèi)鋒. 廣東化工. 2007(11)
[2]國內(nèi)草酸、鈣的測定方法近況[J]. 陳惠丹,袁文林,王春麗. 山東化工. 2007(08)
[3]尿中痕量砷的測定[J]. 邢桂娟,徐蘭,姜淑云,姜春紅. 職業(yè)與健康. 2007(11)
[4]含氟羥基磷灰石生物陶瓷的制備及其研究[J]. 盛敏,趙康,井曉天. 硅酸鹽通報(bào). 2006(04)
[5]痕量砷測定方法的研究進(jìn)展[J]. 郭莉霞,王遠(yuǎn)亮,辛娟. 重慶大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(09)
[6]乳類中鈣測定方法的探討[J]. 王瑞斌. 商場現(xiàn)代化. 2005(21)
[7]痕量磷測定方法的研究及新進(jìn)展[J]. 孫建民,崔萌,高崢. 微量元素與健康研究. 2005(02)
[8]北京市不同土地利用類型的土壤砷含量特征[J]. 陳同斌,鄭袁明,陳煌,吳泓濤,周建利,羅金發(fā),鄭國砥. 地理研究. 2005(02)
[9]中國飲水型地方性砷中毒病區(qū)和高砷區(qū)水砷篩查報(bào)告[J]. 沈雁峰,孫殿軍,趙新華,于光前. 中國地方病學(xué)雜志. 2005(02)
[10]砷對健康危害的研究進(jìn)展[J]. 康家琦. 衛(wèi)生研究. 2004(03)
本文編號(hào)：3450084
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