Pt/分子篩催化劑上氫氣選擇催化還原NO的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-14 13:35
氮氧化物(NOx)是大氣的主要污染物。選擇催化還原法(SCR)是消除大氣中NOx的有效方法。近年來,H2以其清潔、低溫高活性的特點(diǎn)逐漸引起人們的研究興趣。本文以ZSM-35分子篩為載體,考察了金屬負(fù)載型ZSM-35催化劑在氫氣選擇催化還原NO(H2-SCR)反應(yīng)中的活性,并通過金屬助劑添加、共結(jié)晶載體使用、快速SCR反應(yīng)等提高催化劑的活性和選擇性。同時(shí)利用多種表征手段深入探討H2-SCR反應(yīng)機(jī)理、金屬助劑的作用以及快速SCR反應(yīng)的優(yōu)勢。在相同條件下比較了Pt基ZSM-35催化劑與ZSM-5、Beta催化劑的H2-SCR反應(yīng)性能。120℃時(shí),Pt/ZSM-35催化劑上的NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到80.8%,相應(yīng)的N2選擇性為68.5%,明顯優(yōu)于Pt/ZSM-5、Pt/Beta。XRD和NH3-TPD結(jié)果說明三種催化劑上均含有金屬態(tài)的Pt物種;Pt引入未改變載體的骨架和晶體結(jié)構(gòu),但是降低了強(qiáng)酸中心數(shù)量。原位紅外光譜結(jié)果說明反應(yīng)條件下原位生成了吸附氨物種。進(jìn)一步研究表明Pt負(fù)載量對Pt/ZSM-35催化劑H2-SCR反應(yīng)活性有一定影響。XRD、TEM、XPS結(jié)果顯示Pt/ZSM-35催化劑上80%的Pt...
【文章來源】:南開大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
載體的NH3一TPo圖
第 3 章 P吃 SM 一35 催化劑在 H Z一SC R 反應(yīng)中的性能研究的酸性最弱, 其活性也是最低的 "這說明載體的酸性對催化劑活性有一定影響 " 但是 Z SM 一5 分子篩是三種載體中酸性最其活性卻低于 ZSM 一53 分子篩為載體的催化劑 "這說明載體劑在 H Z一SC R 反應(yīng)中活性的唯一因素 "
第 3 章 P吃 SM 一35 催化劑在 H Z一sc R 反應(yīng) 中的性能研究了 1% P吃 SM 一35 催化劑上 102 0C 和 41 0 /C 的原的紅外光譜圖 " 120 /C 時(shí)在 1000 ppm N O + 500反應(yīng)形成 5 個(gè)正峰 (2448, 1630, 2808, 3006 98 cm 一,) " 其中, 1484 mc 一,處譜峰可以歸屬于 Pt l或者 N H3 與 B 酸中心結(jié)合形成的N 場+的峰[46 l附時(shí)并未檢測到, 且伴隨這一譜峰在 32 71 cm 一.處的伸縮振動(dòng)峰 471 ], 因此, 我們將 1448 "m 一, 處譜成的N 比十離子的出峰 " 位于 1603 , 2808 和 30的分子水的出峰 [8. ]" 3598 cm 一, 處峰歸屬于 is O( 川, 而倒峰的出現(xiàn)說明反應(yīng)過程中消耗了 is (o )l 上, 因而在其形成過程中必然包含質(zhì)子的消耗, 這一致 6[. J"
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MCM-49與ZSM-35的共結(jié)晶及混合物的芳構(gòu)化性能比較[J]. 謝素娟,劉盛林,張玲,徐龍伢. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2009(S2)
[2]用固體核磁共振研究HZSM-35分子篩的酸性[J]. 劉勇,張維萍,謝素娟,徐龍伢,韓秀文,包信和. 催化學(xué)報(bào). 2009(02)
[3]V2O5-CeO2/TiO2催化劑上低溫氨選擇性催化還原NO的性能[J]. 黃妍,童志權(quán),伍斌,張俊豐. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(05)
[4]Pt/Si-MCM-41介孔結(jié)構(gòu)對低溫NO+H2+O2反應(yīng)的影響(英文)[J]. 武鵬,劉運(yùn)霞,章福祥,李蘭冬,楊雅莉,關(guān)乃佳. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(03)
[5]Pt/SAPO-34在低溫H2選擇催化還原NO反應(yīng)中的催化活性[J]. 武鵬,劉運(yùn)霞,章福祥,武光軍,呂寶成,關(guān)乃佳. 催化學(xué)報(bào). 2008(02)
[6]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
[7]ZSM5/ZSM11共結(jié)晶分子篩上二乙苯氣相烷基轉(zhuǎn)移[J]. 趙雪松,劉盛林,陳福存,謝素娟,徐龍伢,王清遐. 黑龍江大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào). 2006(03)
[8]Ni/H-USY催化劑上甲烷選擇性催化還原NOx的性能[J]. 張惠,方和良,施耀,李偉,譚天恩,鄭小明. 化工學(xué)報(bào). 2006(02)
[9]MCM22/ZSM35共結(jié)晶分子篩上催化裂化汽油改質(zhì)[J]. 劉盛林,牛雄雷,謝素娟,吳治華,彭建彪,徐龍伢. 石油化工. 2005(04)
[10]預(yù)處理?xiàng)l件對Pt/Al2O3催化還原NO的活性影響[J]. 王靜,傅立新,李俊華. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(06)
本文編號(hào):3342559
【文章來源】:南開大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
載體的NH3一TPo圖
第 3 章 P吃 SM 一35 催化劑在 H Z一SC R 反應(yīng)中的性能研究的酸性最弱, 其活性也是最低的 "這說明載體的酸性對催化劑活性有一定影響 " 但是 Z SM 一5 分子篩是三種載體中酸性最其活性卻低于 ZSM 一53 分子篩為載體的催化劑 "這說明載體劑在 H Z一SC R 反應(yīng)中活性的唯一因素 "
第 3 章 P吃 SM 一35 催化劑在 H Z一sc R 反應(yīng) 中的性能研究了 1% P吃 SM 一35 催化劑上 102 0C 和 41 0 /C 的原的紅外光譜圖 " 120 /C 時(shí)在 1000 ppm N O + 500反應(yīng)形成 5 個(gè)正峰 (2448, 1630, 2808, 3006 98 cm 一,) " 其中, 1484 mc 一,處譜峰可以歸屬于 Pt l或者 N H3 與 B 酸中心結(jié)合形成的N 場+的峰[46 l附時(shí)并未檢測到, 且伴隨這一譜峰在 32 71 cm 一.處的伸縮振動(dòng)峰 471 ], 因此, 我們將 1448 "m 一, 處譜成的N 比十離子的出峰 " 位于 1603 , 2808 和 30的分子水的出峰 [8. ]" 3598 cm 一, 處峰歸屬于 is O( 川, 而倒峰的出現(xiàn)說明反應(yīng)過程中消耗了 is (o )l 上, 因而在其形成過程中必然包含質(zhì)子的消耗, 這一致 6[. J"
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MCM-49與ZSM-35的共結(jié)晶及混合物的芳構(gòu)化性能比較[J]. 謝素娟,劉盛林,張玲,徐龍伢. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2009(S2)
[2]用固體核磁共振研究HZSM-35分子篩的酸性[J]. 劉勇,張維萍,謝素娟,徐龍伢,韓秀文,包信和. 催化學(xué)報(bào). 2009(02)
[3]V2O5-CeO2/TiO2催化劑上低溫氨選擇性催化還原NO的性能[J]. 黃妍,童志權(quán),伍斌,張俊豐. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(05)
[4]Pt/Si-MCM-41介孔結(jié)構(gòu)對低溫NO+H2+O2反應(yīng)的影響(英文)[J]. 武鵬,劉運(yùn)霞,章福祥,李蘭冬,楊雅莉,關(guān)乃佳. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(03)
[5]Pt/SAPO-34在低溫H2選擇催化還原NO反應(yīng)中的催化活性[J]. 武鵬,劉運(yùn)霞,章福祥,武光軍,呂寶成,關(guān)乃佳. 催化學(xué)報(bào). 2008(02)
[6]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
[7]ZSM5/ZSM11共結(jié)晶分子篩上二乙苯氣相烷基轉(zhuǎn)移[J]. 趙雪松,劉盛林,陳福存,謝素娟,徐龍伢,王清遐. 黑龍江大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào). 2006(03)
[8]Ni/H-USY催化劑上甲烷選擇性催化還原NOx的性能[J]. 張惠,方和良,施耀,李偉,譚天恩,鄭小明. 化工學(xué)報(bào). 2006(02)
[9]MCM22/ZSM35共結(jié)晶分子篩上催化裂化汽油改質(zhì)[J]. 劉盛林,牛雄雷,謝素娟,吳治華,彭建彪,徐龍伢. 石油化工. 2005(04)
[10]預(yù)處理?xiàng)l件對Pt/Al2O3催化還原NO的活性影響[J]. 王靜,傅立新,李俊華. 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(06)
本文編號(hào):3342559
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