含Cl/Br廢棄物衍生吸附劑脫汞及其反應(yīng)機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-03 03:07
燃煤電站被認(rèn)為是我國(guó)最大的人為汞排放源之一,而燃煤煙氣中汞的排放控制難點(diǎn)在于如何控制單質(zhì)汞(Hg0)的排放。目前活性炭噴射技術(shù)(ACI)被認(rèn)為是脫除燃煤煙氣中汞最為有效的方法,但是原始活性炭對(duì)Hg0的脫除效果不佳,導(dǎo)致噴射過程中的C/Hg比較高;诖,大量學(xué)者采用含Cl/Br的化學(xué)試劑對(duì)原始活性炭進(jìn)行浸漬改性以期提高其脫汞性能,但是浸漬改性會(huì)消耗大量的化學(xué)試劑且改性步驟繁瑣耗時(shí),這使得ACI的發(fā)展受到限制。針對(duì)這一問題,本文提出以城市固體廢棄物(木竹、PVC塑料和溴系阻燃塑料)為原料,采用一步共熱解法制備Cl/Br改性生物焦脫汞吸附劑的新思路,其中生物焦的性質(zhì)與活性炭類似但其成本遠(yuǎn)低于活性炭,因此該方法有望從活性組分、碳基材料和制備方法三方面降低吸附劑成本。本文首先探究了PVC強(qiáng)化生物焦脫汞性能的可行性。共熱解過程中引入PVC會(huì)造成含Cl生物焦孔道結(jié)構(gòu)的堵塞,生物焦的比表面積和孔容積也相應(yīng)降低,PVC中的Cl以KCl和C-Cl官能團(tuán)的形式被固定在生物焦中,這有利于減少PVC在熱解過程中Cl的釋放。共熱解過程中PVC的引入可以大幅提高生物焦的...
【文章來源】:華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:143 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
965-2035年全球一次能源消我國(guó)是一個(gè)“富煤、貧油、少氣”的國(guó)家
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文50覆蓋膜,這使得T6W1B2的比表面積和孔容積顯著降低。EDX分析用于鑒定生物焦表面的元素組成及相對(duì)含量,多次測(cè)量取平均值可知:T6W1B1和T6W1B2表面的Br原子含量分別為10.65%和24.18%,而T6W10B0表面并沒有檢測(cè)到Br的存在,說明在溴系阻燃塑料和木竹共熱解過程中,Br被成功地加載到Br-Biochar上,且溴系阻燃塑料的添加比例越高,吸附劑中的Br含量越高。圖3-2吸附劑的微觀形貌:(a)T6W10B0,(b)T6W1B1和(c)T6W1B23.3.3晶體結(jié)構(gòu)和物相組成圖3-3所示為原始生物焦T6W10B0和含Br生物焦(T5W1B1、T6W1B1、T7W1B1)的XRD圖譜。從圖中可以看出,T6W10B0的XRD圖譜主峰與SiC的衍射峰對(duì)應(yīng)(標(biāo)準(zhǔn)卡片號(hào):00-049-1623)。不同于T6W10B0,Br-Biochar中的SiC衍射峰消失而SiO2衍射峰(標(biāo)準(zhǔn)卡片號(hào):01-070-2537)出現(xiàn)。眾所周知,生物質(zhì)中本來就含有C和SiO2,T6W10B0中SiC的存在可能是由于熱解過程中C和SiO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)[96,97],反應(yīng)式描述如下:SiO2+3C=SiC+2CO(3-6)SiO2+C=SiC+CO2(3-7)值得指出的是,溴系阻燃塑料的添加抑制了兩種化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,此時(shí)C可能與其它物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)而非SiO2。這一結(jié)果表明,共熱解過程中溴系阻燃塑料和生物質(zhì)存在交互作用,改變了生物質(zhì)單獨(dú)熱解的反應(yīng)路徑。此外,XRD圖譜中并未檢測(cè)到含Br化合物的存在,這可能因?yàn)楹珺r物質(zhì)以無定形結(jié)構(gòu)存在且較好地分散在生物焦中,另一種可能是生物焦中含Br物質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)太弱,低于儀器檢測(cè)值。(a)(b)(c)
本文編號(hào):3261738
【文章來源】:華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:143 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
965-2035年全球一次能源消我國(guó)是一個(gè)“富煤、貧油、少氣”的國(guó)家
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文50覆蓋膜,這使得T6W1B2的比表面積和孔容積顯著降低。EDX分析用于鑒定生物焦表面的元素組成及相對(duì)含量,多次測(cè)量取平均值可知:T6W1B1和T6W1B2表面的Br原子含量分別為10.65%和24.18%,而T6W10B0表面并沒有檢測(cè)到Br的存在,說明在溴系阻燃塑料和木竹共熱解過程中,Br被成功地加載到Br-Biochar上,且溴系阻燃塑料的添加比例越高,吸附劑中的Br含量越高。圖3-2吸附劑的微觀形貌:(a)T6W10B0,(b)T6W1B1和(c)T6W1B23.3.3晶體結(jié)構(gòu)和物相組成圖3-3所示為原始生物焦T6W10B0和含Br生物焦(T5W1B1、T6W1B1、T7W1B1)的XRD圖譜。從圖中可以看出,T6W10B0的XRD圖譜主峰與SiC的衍射峰對(duì)應(yīng)(標(biāo)準(zhǔn)卡片號(hào):00-049-1623)。不同于T6W10B0,Br-Biochar中的SiC衍射峰消失而SiO2衍射峰(標(biāo)準(zhǔn)卡片號(hào):01-070-2537)出現(xiàn)。眾所周知,生物質(zhì)中本來就含有C和SiO2,T6W10B0中SiC的存在可能是由于熱解過程中C和SiO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)[96,97],反應(yīng)式描述如下:SiO2+3C=SiC+2CO(3-6)SiO2+C=SiC+CO2(3-7)值得指出的是,溴系阻燃塑料的添加抑制了兩種化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,此時(shí)C可能與其它物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)而非SiO2。這一結(jié)果表明,共熱解過程中溴系阻燃塑料和生物質(zhì)存在交互作用,改變了生物質(zhì)單獨(dú)熱解的反應(yīng)路徑。此外,XRD圖譜中并未檢測(cè)到含Br化合物的存在,這可能因?yàn)楹珺r物質(zhì)以無定形結(jié)構(gòu)存在且較好地分散在生物焦中,另一種可能是生物焦中含Br物質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)太弱,低于儀器檢測(cè)值。(a)(b)(c)
本文編號(hào):3261738
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