發(fā)布時(shí)間：2021-07-03 01:44

　　水體中殘留的有機(jī)污染物由于存在濃度低且難以被微生物降解是目前常規(guī)水處理工藝和水質(zhì)安全領(lǐng)域的一個(gè)挑戰(zhàn)。開(kāi)發(fā)新型、安全、高效和節(jié)能的水處理技術(shù)能有效地保障水質(zhì)的安全。光催化氧化技術(shù)可直接利用太陽(yáng)能來(lái)驅(qū)動(dòng)一系列的化學(xué)反應(yīng),具有能耗低、反應(yīng)條件溫和和無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn),是解決水體中殘余有機(jī)物污染的有效途徑。實(shí)現(xiàn)這個(gè)過(guò)程的關(guān)鍵在于尋找和設(shè)計(jì)高效的光催化劑。目前的光催化材料主要由無(wú)機(jī)半導(dǎo)體組成,由于其對(duì)太陽(yáng)光的吸收利用效率低和結(jié)構(gòu)修飾難度大,限制了它們?cè)趯?shí)際生產(chǎn)實(shí)踐中的應(yīng)用。本論文研發(fā)出以給電子基團(tuán)調(diào)控和構(gòu)筑的具有高效、廉價(jià)和穩(wěn)定特性好的光催化劑。以多環(huán)芳烴中的菲、染料污染物中的亞甲基藍(lán)和工業(yè)廢水中具有高毒性的焦化廢水為研究對(duì)象,系統(tǒng)地研究了不同給電子基團(tuán)修飾和構(gòu)筑的光催化劑對(duì)研究對(duì)象廢水中典型目標(biāo)污染物的去除效能、動(dòng)力學(xué)和降解機(jī)理。MIL-101（Fe）-X和UIO-66-X（X=-OH,-NH₂,-COOH,-NO₂,-H）這兩個(gè)系列的MOFs對(duì)光的吸收利用效率和光催化降解菲的性能均能夠證明不同給電子基團(tuán)修飾的MOFs對(duì)光吸收的響應(yīng)不同。它們會(huì)影響菲的... 

【文章來(lái)源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：138 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 有機(jī)污染物的環(huán)境污染
        1.2.1 多環(huán)芳烴的來(lái)源和性質(zhì)
        1.2.2 工業(yè)廢水的來(lái)源和性質(zhì)
    1.3 水處理工藝對(duì)有機(jī)污染物處理現(xiàn)狀
        1.3.1 多相光催化氧化技術(shù)概況
        1.3.2 傳統(tǒng)的光催化氧化技術(shù)
        1.3.3 提高傳統(tǒng)光催化劑性能的方法
    1.4 新型光催化劑和技術(shù)的優(yōu)勢(shì)
        1.4.1 金屬有機(jī)框架材料在光催化機(jī)理的研究
        1.4.2 目前提高金屬有機(jī)框架材料光催化劑性能的策略
        1.4.3 給電子基團(tuán)調(diào)控光催化性能的可行性
    1.5 本文研究的目的、意義和主要內(nèi)容
        1.5.1 目的和意義
        1.5.2 主要內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料和方法
    2.1 化學(xué)試劑
    2.2 常用儀器設(shè)備
    2.3 實(shí)驗(yàn)裝置和方法
        2.3.1 光催化反應(yīng)器
        2.3.2 實(shí)驗(yàn)步驟
    2.4 分析方法
        2.4.1 光反應(yīng)器光輻射強(qiáng)度的測(cè)定
        2.4.2 光催化劑表征分析
        2.4.3 菲的前處理
        2.4.4 菲的測(cè)定
        2.4.5 紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)分析
        2.4.6 亞甲基藍(lán)光催化裂解產(chǎn)物的前處理及分析
        2.4.7 TOC分析儀測(cè)定廢水中的總有機(jī)碳
        2.4.8 三維熒光分析測(cè)定廢水中的有機(jī)物質(zhì)
        2.4.9 電子順磁共振表征分析光催化機(jī)理
        2.4.10 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析
第三章 給電子基團(tuán)調(diào)控MOFs光催化降解水中的菲
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 MIL-101(Fe)-X的合成
        3.2.2 UIO-66-X的合成
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 IR表征
        3.3.2 XRD表征
        3.3.3 Sbet表征
        3.3.4 紫外可見(jiàn)光漫反射表征
        3.3.5 光催化降解菲
        3.3.6 兩個(gè)系列MOFs的穩(wěn)定性分析
        3.3.7 給電子基團(tuán)調(diào)控機(jī)理分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 -CN橋連Cu(Ⅰ)聚合物光催化劑的原位合成和光催化機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 [Cu(L)_2·(H_2O)_2·(NO_3)_2]的合成
        4.2.2 配位聚合物[Cu(L)_2·(CN)]_n的合成
        4.2.3 UIO-66-NH_2的合成
        4.2.4 X-射線晶體學(xué)分析測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 證明[Cu(L)_2·(CN)]_n中Cu(Ⅰ)的存在
        4.3.2 X-射線單晶衍射分析[Cu(L)_2·(CN)]_n的結(jié)構(gòu)
        4.3.3 [Cu(L)_2·(CN)]_n的原位合成機(jī)理
        4.3.4 [Cu(L)_2·(CN)]_n的光電性質(zhì)
        4.3.5 [Cu(L)_2·(CN)]_n光催化降解MB的性能
        4.3.6 [Cu(L)_2·(CN)]_n光催化劑的穩(wěn)定性分析
        4.3.7 [Cu(L)_2·(CN)]_n的光催化機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
第五章 -CN橋連Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)無(wú)機(jī)配位聚合物光催化劑的原位合成和光催化性能
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 無(wú)機(jī)配位聚合物{[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n的原位合成
        5.2.2 無(wú)機(jī)配位聚合物{[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n量子片的合成
        5.2.3 MoS_2量子片的合成
        5.2.4 X-射線晶體學(xué)分析測(cè)試
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 證明{[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n中Cu(Ⅰ)/Cu(II)和-CN的存在
        5.3.2 X-射線單晶衍射分析{[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n的結(jié)構(gòu)
        5.3.3 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n的光電性質(zhì)
        5.3.4 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n光催化降解MB的性能
        5.3.5 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n量子片的制備
        5.3.6 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n量子片的光催化降解MB的性能
        5.3.7 無(wú)機(jī)離子對(duì){[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n量子片光催化降解MB的影響
        5.3.8 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n光催化劑的穩(wěn)定性分析
    5.4 本章小結(jié)
第六章 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n量子片光催化降解工業(yè)焦化廢水原水和生化出水中的有機(jī)物
    6.1 引言
    6.2 工業(yè)焦化廢水和經(jīng)生化處理后的出水的來(lái)源和組分分析
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 光催化降解焦化廢水原水中的有機(jī)物
        6.3.2 光催化降解生化處理后焦化廢水中的有機(jī)物
        6.3.3 三維熒光分析有機(jī)組分的變化
        6.3.4 {[Cu~(Ⅱ)(H_2O)_4][Cu~(Ⅰ)_4(CN)_6]}_n光催化生化出水的穩(wěn)定性分析
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
附錄
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]焦化廢水尾水O3氧化消除消毒副產(chǎn)物生成潛能的影響分析[J]. 袁孟陽(yáng),林沖,歐樺瑟,廖建波,韋朝海.  環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2013(08)
[2]煤化工中焦化廢水的污染、控制原理與技術(shù)應(yīng)用[J]. 韋朝海.  環(huán)境化學(xué). 2012(10)
[3]焦化廢水中溶解性有機(jī)物組分的特征分析[J]. 張萬(wàn)輝,韋朝海,晏波,任曼,彭平安.  環(huán)境化學(xué). 2012(05)
[4]焦化廢水污染特征及其控制過(guò)程與策略分析[J]. 韋朝海,賀明和,任源,李國(guó)保,陳金貴.  環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(07)
[5]高效液相色譜法分析水中痕量多環(huán)芳烴[J]. 朱利中,沈?qū)W優(yōu),劉勇建,葉春生.  環(huán)境化學(xué). 1999(05)
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博士論文
[1]焦化廢水外排水中殘余組分的環(huán)境行為及臭氧氧化過(guò)程分析[D]. 林沖.華南理工大學(xué) 2014
[2]水體中多環(huán)芳烴的TiO2光催化降解研究[D]. 文晟.中國(guó)科學(xué)院研究生院（廣州地球化學(xué)研究所） 2002

碩士論文
[1]難降解廢水高效生物除碳過(guò)程的實(shí)現(xiàn)及生物出水COD組成研究[D]. 曹臣.華南理工大學(xué) 2011



本文編號(hào)：3261605