鐵離子負(fù)載型電芬頓氧化降解雙酚A的研究
本文關(guān)鍵詞:鐵離子負(fù)載型電芬頓氧化降解雙酚A的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:高級氧化技術(shù)是一種高效處理有機(jī)廢水的方法,被廣泛用于廢水處理領(lǐng)域。其中電芬頓法因具有反應(yīng)迅速、操作簡便以及環(huán)境友好等特點(diǎn)而被廣泛關(guān)注,但傳統(tǒng)電芬頓具有適用pH范圍較窄,鐵污泥產(chǎn)生量多等缺點(diǎn)。而利用非均相電芬頓氧化法能有效的解決這些問題,因此具有更深的研究價(jià)值。雙酚A是一種具有雌激素效應(yīng)的有機(jī)化合物,是一種重要的化工原料,被廣泛的應(yīng)用于生產(chǎn)各類生活用品、產(chǎn)品包裝及嬰兒用品等,可經(jīng)由生產(chǎn)廢液及垃圾滲濾液進(jìn)入水體,危害生物健康。目前經(jīng)濟(jì)有效的雙酚A降解方法仍需要進(jìn)一步研究。該研究通過制備兩種催化劑,并與多孔碳素陰極、Ti/SnO_2-Sb_2O_5-IrO_2陽極構(gòu)建非均相電化學(xué)氧化系統(tǒng)用于處理雙酚A模擬廢水。研究了催化劑的催化性能與穩(wěn)定性;電壓、雙酚A初始濃度、催化劑投加量等因素對TOC去除率的影響,得出以下結(jié)論:(1)采用浸漬法,將亞鐵離子負(fù)載到離子交換樹脂上,制備成離子交換樹脂負(fù)載型催化劑;將三價(jià)鐵離子負(fù)載到沸石上,制備成沸石負(fù)載型催化劑。離子交換樹脂的鐵離子負(fù)載量為256.7 mg/g,沸石的負(fù)載量33.6 mg/g,兩者都具有較好的催化性能。(2)利用固相催化劑,與多孔碳素陰極,Ti/SnO_2-Sb_2O_5-IrO_2陽極,構(gòu)建非均相電化學(xué)氧化系統(tǒng),通過電芬頓氧化和陽極氧化兩種作用共同降解雙酚A及中間產(chǎn)物,其中電芬頓氧化是主要的降解機(jī)制。(3)在聚四氟乙烯加量為15 mL,石墨粉添加量為30 g,1.0 g羥基化碳納米管的條件下所制備的多孔碳素陰極具有良好的H_2O_2產(chǎn)生能力。在直流電壓為3.0V,pH為3.0,空氣為氧源條件下,反應(yīng)120 min時(shí),H_2O_2的累積濃度為162.6 mg/L。(4)離子交換樹脂負(fù)載型催化劑催化降解雙酚A,在pH為3.0,直流電壓為3.0 V,雙酚A起始濃度為60 mg/L,催化劑投加量為2.5 g/L的條件下,120 min內(nèi)TOC的去除率達(dá)到67.3%,在中性條件下,亦能使TOC的去除率達(dá)到64.3%。此外,該固相催化劑使用過程中初期脫附量較多。(5)沸石負(fù)載型催化劑催化降解雙酚A,在pH為3.0,直流電壓為3.0 V,雙酚A起始濃度為60 mg/L,催化劑投加量為25.0 g/L的條件下,反應(yīng)480 min內(nèi)TOC的去除率達(dá)到70.8%。在pH為8.0,催化劑投加量為5.0 g/L的條件下,反應(yīng)240 min內(nèi)去除50%的TOC。(6)在pH為3.0條件下反應(yīng)360 min,僅有少量鐵離子脫附進(jìn)入液相(1.8mg/L),而在偏堿性條件下鐵離子脫附量可以忽略。該結(jié)果表明有機(jī)物的降解主要基于發(fā)生在固相催化劑表面的類Fenton氧化過程。因此沸石負(fù)載型催化劑拓寬了傳統(tǒng)電芬頓反應(yīng)的pH適用范圍,非均相的催化氧化過程避免了后續(xù)處理中污泥的產(chǎn)生。
【關(guān)鍵詞】:鐵離子 電芬頓 雙酚A 沸石 離子交換樹脂
【學(xué)位授予單位】:青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 第一章 緒論10-28
- 1.1 課題背景10-11
- 1.2 文獻(xiàn)綜述11-26
- 1.2.1 高級氧化技術(shù)(Advanced Oxidation Process,AOP)11-12
- 1.2.2 電-Fenton.(Electro-Fenton Process)12-17
- 1.2.2.1 概述12
- 1.2.2.2 分類12-14
- 1.2.2.3 影響因素14-16
- 1.2.2.4 優(yōu)勢16
- 1.2.2.5 缺陷16-17
- 1.2.3 非均相電芬頓17-19
- 1.2.3.1 概述17-18
- 1.2.3.2 負(fù)載型固相催化劑的優(yōu)點(diǎn)18
- 1.2.3.3 催化劑載體18-19
- 1.2.4 雙酚A19-22
- 1.2.4.1 雙酚A的簡介19-20
- 1.2.4.2 雙酚A的產(chǎn)生20
- 1.2.4.3 雙酚A的環(huán)境分布20-21
- 1.2.4.4 雙酚A的危害21-22
- 1.2.5 雙酚A的降解方法22-26
- 1.2.5.1 生物法22-23
- 1.2.5.2 物理法23
- 1.2.5.3 化學(xué)法23-26
- 1.3 研究設(shè)想與研究內(nèi)容26
- 1.4 研究目的與意義26-28
- 第二章 催化劑的制備及性能28-38
- 2.1 實(shí)驗(yàn)部分28-31
- 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑28
- 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器28-29
- 2.1.3 分析方法29
- 2.1.4 催化劑制備方法29-31
- 2.1.4.1 離子交換樹脂負(fù)載型催化劑的制備29-30
- 2.1.4.2 沸石負(fù)載型催化劑的制備30-31
- 2.2 催化劑性能31-37
- 2.2.1 離子交換樹脂負(fù)載型催化劑性能31-34
- 2.2.1.1 酸處理對離子交換樹脂負(fù)載型催化劑性能的影響31-32
- 2.2.1.2 硫酸亞鐵濃度對離子交換樹脂負(fù)載型催化劑性能的影響32-33
- 2.2.1.3 催化劑負(fù)載前后形貌對比33
- 2.2.1.4 負(fù)載量的測定33-34
- 2.2.2 沸石負(fù)載型催化劑的性能34-37
- 2.2.2.1 氯化鐵濃度對沸石催化劑催化性能的影響34-35
- 2.2.2.2 烘干溫度對沸石催化劑催化性能的影響35
- 2.2.2.3 催化劑負(fù)載前后形貌變化35-36
- 2.2.2.4 負(fù)載量的測定36-37
- 2.5 本章小結(jié)37-38
- 第三章 離子交換樹脂負(fù)載鐵離子降解雙酚A38-52
- 3.1 實(shí)驗(yàn)部分38-39
- 3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑38
- 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器38-39
- 3.1.3 實(shí)驗(yàn)裝置39
- 3.1.4 分析方法39
- 3.2 實(shí)驗(yàn)方法39-42
- 3.2.1 多孔碳素陰極制備39-40
- 3.2.2 陰極氧還原生成H_2O_240
- 3.2.3 H_2O_2溶液濃度的測定40-41
- 3.2.4 電-Fenton氧化降解雙酚A41
- 3.2.5 BPA工作曲線的測定41
- 3.2.6 鐵離子工作曲線的測定41-42
- 3.3 結(jié)果與討論42-50
- 3.3.1 PTFE乳液添加量對碳素陰極H_2O_2產(chǎn)生量的影響42-43
- 3.3.2 電壓對碳素陰極H_2O_2產(chǎn)生量的影響43-44
- 3.3.3 催化劑加量對雙酚A降解的影響44-46
- 3.3.4 溶液初始pH值對雙酚A降解的影響46-47
- 3.3.5 底物濃度對雙酚A降解的影響47-48
- 3.3.6 紫外-可見光譜分析48-49
- 3.3.7 催化劑的穩(wěn)定性49-50
- 3.4 本章小結(jié)50-52
- 第四章 沸石負(fù)載鐵離子降解雙酚A52-62
- 4.1 實(shí)驗(yàn)部分52-53
- 4.1.1 實(shí)驗(yàn)原料52
- 4.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器52-53
- 4.1.3 實(shí)驗(yàn)裝置53
- 4.1.4 分析方法53
- 4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論53-60
- 4.2.1 pH值對碳素陰極H_2O_2產(chǎn)生量的影響53-54
- 4.2.2 初始pH值對降解雙酚A的影響54-55
- 4.2.3 催化劑加量對降解雙酚A的影響55-57
- 4.2.4 雙酚A初始濃度對降解雙酚A的影響57-58
- 4.2.5 催化劑穩(wěn)定性58-59
- 4.2.6 反應(yīng)時(shí)間對降解雙酚A的影響59-60
- 4.3 本章小結(jié)60-62
- 第五章 結(jié)論與展望62-64
- 5.1 結(jié)論62-63
- 5.2 展望與建議63-64
- 參考文獻(xiàn)64-70
- 致謝70-71
- 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄71-72
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本文編號:325015
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