纖維素穩(wěn)定Pd/Fe納米顆粒的制備及催化還原2,2’,4,4’-四溴聯苯醚的研究
發(fā)布時間：2021-06-07 20:55
多溴聯苯醚（PBDEs）是一種新型的持久性有機污染物,化學性質穩(wěn)定,在環(huán)境中難以降解,給生態(tài)環(huán)境和人類健康造成了嚴重危害。PBDEs同系物中2,2’,4,4’-四溴聯苯醚（BDE47）的毒性最大且在環(huán)境中的檢出頻率高。因此,開發(fā)安全高效、環(huán)境友好的BDE47降解技術日益受到人們的關注。近年來,Pd/Fe納米顆粒（Pd/Fe NPs）因其比表面積大、反應活性高等優(yōu)點,被廣泛應用于鹵代有機污染物的脫鹵降解,但其在使用過程中易發(fā)生團聚和氧化現象,致使其遷移性和反應活性下降。針對這一問題,本研究在Pd/Fe NPs的制備過程中,分別添加聚陰離子纖維素（PAC）、羥乙基纖維素（HEC）和羥丙基甲基纖維（HPMC）等穩(wěn)定劑對納米顆粒表面改性,并通過表征和反應活性實驗,篩選出性能更優(yōu)的穩(wěn)定劑。在此基礎上,本研究利用聚陰離子纖維素穩(wěn)定Pd/Fe NPs（PAC-Pd/Fe NPs）構建了高效的BDE47催化還原反應體系,考察了PAC投加量、Pd負載率、PAC-Pd/Fe NPs投加量、溫度、初始pH、BDE47初始濃度、腐殖酸（HA）、溶解氧（DO）和陰離子等因素對BDE47去除的影響,并建立反應動力...
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】：129 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
PBDEs結構式Figure1-1ChemicalstructureofPBDEs
始濃度 10 mg/L 的 BDE47 模擬廢水降解 96%以上。馬彬[135]對比研泳法和水合脫還原-恒溫干燥法制備的鈀修飾石墨烯電極對 PBDEs性能，發(fā)現這兩種電極都對目標污染物有很好的降解效果，3 h 內可%。桑那大學的Cheng等[136]通過考察鈀負載碳布和石墨烯電極對苯酚的催化還原脫氯的機理，如圖 1-2 所示。反應系統中的 H2O 分子或 H+電解和析氫作用，產生強還原性的 H 原子或 H 負離子[137]，并吸附Hads復合物，然后與吸附在電極表面的氯代有機物發(fā)生加氫還原反裂。為了保證電解和析氫反應產生的 H 原子不進一步形成 H2分子（如 Pd、Pt、Ru 和 Ni 等）作為催化劑。過渡金屬（Pd、Pt、Ru 和中存在 d 電子和空的 d 軌道，氫原子易被吸附并存儲在其晶格中，應所需的強還原劑。另外，過渡金屬還能一定程度上削弱 C-Cl 的鍵ds對有機氯化物的加氫還原反應。
第一章 緒論化劑，在微波的協同作用下，可實現對 BDE209 和 BDE47 的快速脫溴，其中間產物分別為一溴~二溴聯苯醚和 DE、一溴~三溴聯苯醚。研究表明[149-155]，Pd/Fe 雙金屬系統還原 PBDEs 的脫溴順序與 nZVI 不相同。Zhuang 等[151]認為 Pd/Fe 納米顆粒降解 BDE20的反應中，對位上的溴原子首先脫除，其次是間位，最后是鄰位。Fang 等[146]和 Lv 等[152也發(fā)現在 nZVI 雙金屬系統中鄰位的溴原子比間位和對位上的溴原子難脫除。Wang等[154]和李長芳等[155]認為催化加氫是Pd/Fe NPs降解PBDEs的主要反應機制薛南冬等[156]推測其主要反應歷程如圖 1-3 所示：
【參考文獻】：
期刊論文
[1]雙金屬系統還原脫溴降解多溴聯苯醚（PBDEs）研究進展[J]. 薛南冬,陳宣宇,劉寒冰. 環(huán)境工程學報. 2016(05)
[2]長江中游沉積物中多溴聯苯醚的污染特征及風險評價[J]. 田奇昌,唐洪波,夏丹,王莎莎,高麗榮. 環(huán)境科學. 2015(12)
[3]多溴聯苯醚在電子拆解區(qū)及周邊土壤和灰塵中的分布規(guī)律和源分析[J]. 張龍,王俊霞,徐峰,張剛,王雅玨,張衛(wèi),林匡飛. 農業(yè)環(huán)境科學學報. 2015(09)
[4]多溴聯苯醚（PBDEs）光降解研究現狀[J]. 劉芃巖,路佳良,孫佳惠,田燕燕,張彥娜. 環(huán)境化學. 2015(02)
[5]PBDEs的來源特征、環(huán)境分布及污染控制[J]. 韋朝海,廖建波,劉潯,吳超飛,吳海珍,關清卿. 環(huán)境科學學報. 2015(10)
[6]多溴聯苯醚在環(huán)境中的污染現狀研究進展[J]. 王維,周俊麗,裴淑瑋,高富,劉征濤. 環(huán)境化學. 2014(07)
[7]納米零價鐵降解水中多溴聯苯醚（PBDEs）及降解途徑研究[J]. 楊雨寒,徐偉偉,彭思侃,盧善富,相艷,梁大為. 環(huán)境科學. 2014(03)
[8]太湖沉積物中多溴聯苯醚和類二英多氯聯苯的水平垂直分布[J]. 馬召輝,金軍,亓學奎,王英,姜霞,何松潔,李明圓. 環(huán)境科學. 2013(03)
[9]納米Pd/Fe催化甲醇/水中2,2’,4,4’-四溴聯苯醚（BDE-47）還原脫溴[J]. 李長芳,胡勇有,黃國富. 環(huán)境科學學報. 2012(10)
[10]Characterizing the optimal operation of photocatalytic degradation of BDE-209 by nano-sized TiO2[J]. Ka Lai Chow,Yu Bon Man,Nora Fung Yee Tam,Ming Hung Wong. Journal of Environmental Sciences. 2012(09)
博士論文
[1]納米零價鐵鈀/微生物聯合體系降解2,2’,4,4’-四溴聯苯醚的研究[D]. 呂源財.華南理工大學 2016
[2]用改性纖維素制備高分散貴金屬催化劑及其加氫性能研究[D]. 張火利.北京化工大學 2013
[3]還原—氧化兩步處理法降解水中典型溴代阻燃劑的研究[D]. 羅斯.南京大學 2011
[4]腐殖酸對納米零價鐵修復污染物的抑制及抗抑制機理研究[D]. 納曼.浙江大學 2010
[5]納米鈀/鐵雙金屬體系對氯代有機物催化還原脫氯研究[D]. 王向宇.哈爾濱工業(yè)大學 2009
[6]廣州市大氣環(huán)境中多溴聯苯醚（PBDEs）和多氯聯苯（PCBs）的初步研究[D]. 陳來國.中國科學院研究生院（廣州地球化學研究所） 2006
碩士論文
[1]改性納米零價鐵去除水中溴酸鹽的研究[D]. 徐詠詠.浙江大學 2013
[2]納米Pd/Fe催化還原降解2，2’，4，4’-四溴聯苯醚的研究[D]. 李長芳.華南理工大學 2012
[3]石墨烯電極制備及其電催化PBDEs脫溴性能[D]. 馬彬.大連理工大學 2011
[4]鈀修飾石墨烯電極對PBDEs的電還原脫溴[D]. 趙淼.大連理工大學 2010
[5]碳納米管修飾電極對PCBs和PBDEs的電催化還原脫鹵[D]. 趙世巖.大連理工大學 2009
本文編號：3217292
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】：129 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
PBDEs結構式Figure1-1ChemicalstructureofPBDEs
始濃度 10 mg/L 的 BDE47 模擬廢水降解 96%以上。馬彬[135]對比研泳法和水合脫還原-恒溫干燥法制備的鈀修飾石墨烯電極對 PBDEs性能，發(fā)現這兩種電極都對目標污染物有很好的降解效果，3 h 內可%。桑那大學的Cheng等[136]通過考察鈀負載碳布和石墨烯電極對苯酚的催化還原脫氯的機理，如圖 1-2 所示。反應系統中的 H2O 分子或 H+電解和析氫作用，產生強還原性的 H 原子或 H 負離子[137]，并吸附Hads復合物，然后與吸附在電極表面的氯代有機物發(fā)生加氫還原反裂。為了保證電解和析氫反應產生的 H 原子不進一步形成 H2分子（如 Pd、Pt、Ru 和 Ni 等）作為催化劑。過渡金屬（Pd、Pt、Ru 和中存在 d 電子和空的 d 軌道，氫原子易被吸附并存儲在其晶格中，應所需的強還原劑。另外，過渡金屬還能一定程度上削弱 C-Cl 的鍵ds對有機氯化物的加氫還原反應。
第一章 緒論化劑，在微波的協同作用下，可實現對 BDE209 和 BDE47 的快速脫溴，其中間產物分別為一溴~二溴聯苯醚和 DE、一溴~三溴聯苯醚。研究表明[149-155]，Pd/Fe 雙金屬系統還原 PBDEs 的脫溴順序與 nZVI 不相同。Zhuang 等[151]認為 Pd/Fe 納米顆粒降解 BDE20的反應中，對位上的溴原子首先脫除，其次是間位，最后是鄰位。Fang 等[146]和 Lv 等[152也發(fā)現在 nZVI 雙金屬系統中鄰位的溴原子比間位和對位上的溴原子難脫除。Wang等[154]和李長芳等[155]認為催化加氫是Pd/Fe NPs降解PBDEs的主要反應機制薛南冬等[156]推測其主要反應歷程如圖 1-3 所示：
【參考文獻】：
期刊論文
[1]雙金屬系統還原脫溴降解多溴聯苯醚（PBDEs）研究進展[J]. 薛南冬,陳宣宇,劉寒冰. 環(huán)境工程學報. 2016(05)
[2]長江中游沉積物中多溴聯苯醚的污染特征及風險評價[J]. 田奇昌,唐洪波,夏丹,王莎莎,高麗榮. 環(huán)境科學. 2015(12)
[3]多溴聯苯醚在電子拆解區(qū)及周邊土壤和灰塵中的分布規(guī)律和源分析[J]. 張龍,王俊霞,徐峰,張剛,王雅玨,張衛(wèi),林匡飛. 農業(yè)環(huán)境科學學報. 2015(09)
[4]多溴聯苯醚（PBDEs）光降解研究現狀[J]. 劉芃巖,路佳良,孫佳惠,田燕燕,張彥娜. 環(huán)境化學. 2015(02)
[5]PBDEs的來源特征、環(huán)境分布及污染控制[J]. 韋朝海,廖建波,劉潯,吳超飛,吳海珍,關清卿. 環(huán)境科學學報. 2015(10)
[6]多溴聯苯醚在環(huán)境中的污染現狀研究進展[J]. 王維,周俊麗,裴淑瑋,高富,劉征濤. 環(huán)境化學. 2014(07)
[7]納米零價鐵降解水中多溴聯苯醚（PBDEs）及降解途徑研究[J]. 楊雨寒,徐偉偉,彭思侃,盧善富,相艷,梁大為. 環(huán)境科學. 2014(03)
[8]太湖沉積物中多溴聯苯醚和類二英多氯聯苯的水平垂直分布[J]. 馬召輝,金軍,亓學奎,王英,姜霞,何松潔,李明圓. 環(huán)境科學. 2013(03)
[9]納米Pd/Fe催化甲醇/水中2,2’,4,4’-四溴聯苯醚（BDE-47）還原脫溴[J]. 李長芳,胡勇有,黃國富. 環(huán)境科學學報. 2012(10)
[10]Characterizing the optimal operation of photocatalytic degradation of BDE-209 by nano-sized TiO2[J]. Ka Lai Chow,Yu Bon Man,Nora Fung Yee Tam,Ming Hung Wong. Journal of Environmental Sciences. 2012(09)
博士論文
[1]納米零價鐵鈀/微生物聯合體系降解2,2’,4,4’-四溴聯苯醚的研究[D]. 呂源財.華南理工大學 2016
[2]用改性纖維素制備高分散貴金屬催化劑及其加氫性能研究[D]. 張火利.北京化工大學 2013
[3]還原—氧化兩步處理法降解水中典型溴代阻燃劑的研究[D]. 羅斯.南京大學 2011
[4]腐殖酸對納米零價鐵修復污染物的抑制及抗抑制機理研究[D]. 納曼.浙江大學 2010
[5]納米鈀/鐵雙金屬體系對氯代有機物催化還原脫氯研究[D]. 王向宇.哈爾濱工業(yè)大學 2009
[6]廣州市大氣環(huán)境中多溴聯苯醚（PBDEs）和多氯聯苯（PCBs）的初步研究[D]. 陳來國.中國科學院研究生院（廣州地球化學研究所） 2006
碩士論文
[1]改性納米零價鐵去除水中溴酸鹽的研究[D]. 徐詠詠.浙江大學 2013
[2]納米Pd/Fe催化還原降解2，2’，4，4’-四溴聯苯醚的研究[D]. 李長芳.華南理工大學 2012
[3]石墨烯電極制備及其電催化PBDEs脫溴性能[D]. 馬彬.大連理工大學 2011
[4]鈀修飾石墨烯電極對PBDEs的電還原脫溴[D]. 趙淼.大連理工大學 2010
[5]碳納米管修飾電極對PCBs和PBDEs的電催化還原脫鹵[D]. 趙世巖.大連理工大學 2009
本文編號：3217292
本文鏈接：http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3217292.html
最近更新
教材專著
