TiO 2 /Ti催化劑改性及光電催化降解水中腐殖酸的研究
發(fā)布時間:2021-03-09 16:59
由于腐殖酸類有機(jī)物質(zhì)分子量較大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜,其在水溶液中的存在一直是凈水工業(yè)處理,特別是飲用水處理工程中的難題。利用光電催化降解手段消除有機(jī)污染物是近年發(fā)展起來的一項(xiàng)新技術(shù),在常溫常壓下即可進(jìn)行,不會產(chǎn)生二次污染,應(yīng)用范圍相當(dāng)廣泛。因其具有其它處理方法難以比擬的優(yōu)越性,該技術(shù)也已成為國際上環(huán)境治理的前沿性研究課題,備受世界各國重視,因此,本文嘗試將其用于去除水中腐殖酸的研究。本文針對陽極氧化法制備的TiO2/Ti催化劑的特點(diǎn),對TiO2/Ti光電催化氧化體系中產(chǎn)生羥自由基規(guī)律進(jìn)行了研究,建立了測定TiO2/Ti光電催化氧化體系產(chǎn)生羥自由基·OH濃度的系統(tǒng),將陰離子交換膜引入TiO2/Ti光電催化氧化體系中,用Fe(phen)32+分光光度法測定體系中生成羥自由基·OH的累積濃度,同時對影響體系產(chǎn)生羥自由基·OH濃度的條件進(jìn)行了優(yōu)化。結(jié)果表明,引入陰離子交換膜后,用Fe(phen)32+分光光度法測定體系中生成羥自由基·OH的累積濃度是可行的,并將其作為測定改性TiO2/Ti催化劑...
【文章來源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
TiO2晶型結(jié)構(gòu)示意圖
哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文電催化氧化原理化反應(yīng)的效率易受溶液中溶解氧、無機(jī)電解質(zhì)含量電子與空穴極易復(fù)合,導(dǎo)致光催化的效率降低,且沒有得到解決。因此,提高 TiO2光催化劑的關(guān)鍵在復(fù)合幾率。如果將固定后的 TiO2催化劑作為工作電電位的方法迫使光生電子向?qū)﹄姌O方向移動,與光法被稱為光電催化氧化方法,光電催化原理如圖 1-源,以固定態(tài) TiO2作陽極及工作電極, 鉑作為對比電極,外加施加電壓的恒電位儀組成反應(yīng)體系。
a) b)圖 1-4 由金屬-半導(dǎo)體產(chǎn)生的 Schottky 能壘的原理和作用圖a)原理圖;b)作用圖Fig.1-4 Theory and function diagram of Schottky barrierproduced by metal-semiconductor function diagrama) Theory diagram ;b) function diagram1.4.2.3 過渡金屬離子摻雜 過渡金屬摻雜對催化劑催化活性的影響非常復(fù)雜,與過渡金屬的種類、摻雜濃度、摻雜工藝、目標(biāo)污染物和具體的操作條件都有很大的關(guān)系[101,102]。 在國外,Choi 等[103]系統(tǒng)研究了 21 種金屬離子摻雜對 TiO2光催化氧化氯仿和光催化還原四氯化碳的影響,發(fā)現(xiàn)在 TiO2晶格中摻雜 0.5%(質(zhì)量百分比)的 Fe3+、Mo5+、Ru3+、Re5+、V4+和 Rh3+,都能夠不同程度地提高 TiO2的催化活性,其中 Fe3+摻雜對 TiO2光催化活性增加最明顯,四氯化碳的電子還原和氯仿的空穴氧化的量子效率分別提高 18 倍和15 倍。摻雜后的半導(dǎo)體經(jīng)光照激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴存在的壽命延長,相應(yīng)的增加了光反應(yīng)活性。Yamashita 等[104]研究了 Fe3+摻雜對 TiO2在可見光下光催化活性的影響,結(jié)果表明,摻雜后在可見光下光催化效率提高,說明摻雜拓寬了吸收光譜范
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]W/TiO2薄膜光催化性能的研究[J]. 張進(jìn)福,候興剛,張禮剛,胡燕,劉安東. 北京師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(01)
[2]N摻雜TiO2納米晶:水熱-熱分解法制備及光催化活性[J]. 包南,孫劍,張鋒,馬志會,劉峰. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(01)
[3]玻璃負(fù)載TiO2膜光催化降解垃圾滲濾液的研究[J]. 劉春英,弓曉峰. 生態(tài)科學(xué). 2006(04)
[4]納米二氧化鈦光催化劑處理印染廢水的中試研究[J]. 趙洪,宋曉莉,劉錦平,張健. 工業(yè)水處理. 2006(07)
[5]離子交換膜綜述[J]. 宋世紅. 浙江國際海運(yùn)職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報(bào). 2006(02)
[6]固態(tài)染料敏化二氧化鈦納晶薄膜太陽能電池的研究進(jìn)展[J]. 林原,周曉文,肖緒瑞,李學(xué)萍,方世璧,王淼,王桂強(qiáng),馬玉濤,李敏玉,王理,楊雷. 科技導(dǎo)報(bào). 2006(06)
[7]芴與噻吩共聚物敏化二氧化鈦在可見光下的光催化活性[J]. 宋琳,仇榮亮,莫越奇,張冬冬,韋慧. 中山大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2006(03)
[8]膠州灣赤潮暴發(fā)水體中溶解有機(jī)物質(zhì)熒光特征[J]. 季乃云,趙衛(wèi)紅,王江濤,崔鑫,苗輝. 環(huán)境科學(xué). 2006(02)
[9]綠色環(huán)保的納米二氧化鈦水處理技術(shù)應(yīng)用[J]. 任英蓮. 機(jī)械管理開發(fā). 2006(01)
[10]溶解有機(jī)質(zhì)的三維熒光光譜特征研究[J]. 傅平青,劉叢強(qiáng),吳豐昌. 光譜學(xué)與光譜分析. 2005(12)
博士論文
[1]微波輔助濕式空氣氧化水中難降解有機(jī)物的研究[D]. 張耀斌.大連理工大學(xué) 2005
[2]水環(huán)境中的溶解有機(jī)質(zhì)及其與金屬離子的相互作用——熒光光譜學(xué)研究[D]. 傅平青.中國科學(xué)院研究生院(地球化學(xué)研究所) 2004
碩士論文
[1]光催化/微濾膜方法在腐殖酸降解中的應(yīng)用[D]. 陶然.蘇州大學(xué) 2004
本文編號:3073161
【文章來源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
TiO2晶型結(jié)構(gòu)示意圖
哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文電催化氧化原理化反應(yīng)的效率易受溶液中溶解氧、無機(jī)電解質(zhì)含量電子與空穴極易復(fù)合,導(dǎo)致光催化的效率降低,且沒有得到解決。因此,提高 TiO2光催化劑的關(guān)鍵在復(fù)合幾率。如果將固定后的 TiO2催化劑作為工作電電位的方法迫使光生電子向?qū)﹄姌O方向移動,與光法被稱為光電催化氧化方法,光電催化原理如圖 1-源,以固定態(tài) TiO2作陽極及工作電極, 鉑作為對比電極,外加施加電壓的恒電位儀組成反應(yīng)體系。
a) b)圖 1-4 由金屬-半導(dǎo)體產(chǎn)生的 Schottky 能壘的原理和作用圖a)原理圖;b)作用圖Fig.1-4 Theory and function diagram of Schottky barrierproduced by metal-semiconductor function diagrama) Theory diagram ;b) function diagram1.4.2.3 過渡金屬離子摻雜 過渡金屬摻雜對催化劑催化活性的影響非常復(fù)雜,與過渡金屬的種類、摻雜濃度、摻雜工藝、目標(biāo)污染物和具體的操作條件都有很大的關(guān)系[101,102]。 在國外,Choi 等[103]系統(tǒng)研究了 21 種金屬離子摻雜對 TiO2光催化氧化氯仿和光催化還原四氯化碳的影響,發(fā)現(xiàn)在 TiO2晶格中摻雜 0.5%(質(zhì)量百分比)的 Fe3+、Mo5+、Ru3+、Re5+、V4+和 Rh3+,都能夠不同程度地提高 TiO2的催化活性,其中 Fe3+摻雜對 TiO2光催化活性增加最明顯,四氯化碳的電子還原和氯仿的空穴氧化的量子效率分別提高 18 倍和15 倍。摻雜后的半導(dǎo)體經(jīng)光照激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴存在的壽命延長,相應(yīng)的增加了光反應(yīng)活性。Yamashita 等[104]研究了 Fe3+摻雜對 TiO2在可見光下光催化活性的影響,結(jié)果表明,摻雜后在可見光下光催化效率提高,說明摻雜拓寬了吸收光譜范
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]W/TiO2薄膜光催化性能的研究[J]. 張進(jìn)福,候興剛,張禮剛,胡燕,劉安東. 北京師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2007(01)
[2]N摻雜TiO2納米晶:水熱-熱分解法制備及光催化活性[J]. 包南,孫劍,張鋒,馬志會,劉峰. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(01)
[3]玻璃負(fù)載TiO2膜光催化降解垃圾滲濾液的研究[J]. 劉春英,弓曉峰. 生態(tài)科學(xué). 2006(04)
[4]納米二氧化鈦光催化劑處理印染廢水的中試研究[J]. 趙洪,宋曉莉,劉錦平,張健. 工業(yè)水處理. 2006(07)
[5]離子交換膜綜述[J]. 宋世紅. 浙江國際海運(yùn)職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報(bào). 2006(02)
[6]固態(tài)染料敏化二氧化鈦納晶薄膜太陽能電池的研究進(jìn)展[J]. 林原,周曉文,肖緒瑞,李學(xué)萍,方世璧,王淼,王桂強(qiáng),馬玉濤,李敏玉,王理,楊雷. 科技導(dǎo)報(bào). 2006(06)
[7]芴與噻吩共聚物敏化二氧化鈦在可見光下的光催化活性[J]. 宋琳,仇榮亮,莫越奇,張冬冬,韋慧. 中山大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2006(03)
[8]膠州灣赤潮暴發(fā)水體中溶解有機(jī)物質(zhì)熒光特征[J]. 季乃云,趙衛(wèi)紅,王江濤,崔鑫,苗輝. 環(huán)境科學(xué). 2006(02)
[9]綠色環(huán)保的納米二氧化鈦水處理技術(shù)應(yīng)用[J]. 任英蓮. 機(jī)械管理開發(fā). 2006(01)
[10]溶解有機(jī)質(zhì)的三維熒光光譜特征研究[J]. 傅平青,劉叢強(qiáng),吳豐昌. 光譜學(xué)與光譜分析. 2005(12)
博士論文
[1]微波輔助濕式空氣氧化水中難降解有機(jī)物的研究[D]. 張耀斌.大連理工大學(xué) 2005
[2]水環(huán)境中的溶解有機(jī)質(zhì)及其與金屬離子的相互作用——熒光光譜學(xué)研究[D]. 傅平青.中國科學(xué)院研究生院(地球化學(xué)研究所) 2004
碩士論文
[1]光催化/微濾膜方法在腐殖酸降解中的應(yīng)用[D]. 陶然.蘇州大學(xué) 2004
本文編號:3073161
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