堿木質(zhì)素是一種工業(yè)木質(zhì)素,來源于造紙業(yè)。目前,堿木質(zhì)素通常作為廢棄物隨黑液排放或干燥后焚燒處理,造成了環(huán)境污染和資源浪費(fèi)。堿木質(zhì)素的聚合度高,羥基等活性官能團(tuán)含量低,反應(yīng)活性低,難以開發(fā)和利用。采用氫化還原法對堿木質(zhì)素進(jìn)行化學(xué)改性,可以降低堿木質(zhì)素的聚合度,增加其羥值含量,提高其反應(yīng)活性,改善其抗氧化活性,達(dá)到堿木質(zhì)素高附加值利用的目的。本研究以自制固體超強(qiáng)酸催化劑SO₄^2-/ZrO₂為載體,分別負(fù)載貴金屬催化劑Pd和過渡金屬氧化物CuO,制備了兩種金屬一固體酸雙功能催化劑CuO/SO₄^2-/ZrO₂和Pd/SO₄^2-/ZrO₂用于催化堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng),提高了堿木質(zhì)素的反應(yīng)活性和抗氧化活性。具體研究內(nèi)容如下:（1）采用浸漬一焙燒法制備固體超強(qiáng)酸催化劑SO₄^2-/ZrO₂,將其用于催化堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng)。采用酸沉淀法從... 

【文章來源】：東北林業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 課題背景
    1.2 木質(zhì)素的研究進(jìn)展
        1.2.1 化學(xué)結(jié)構(gòu)研究
        1.2.2 應(yīng)用技術(shù)研究
        1.2.3 化學(xué)改性
    1.3 堿木質(zhì)素的應(yīng)用現(xiàn)狀
    1.4 堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng)
        1.4.1 研究進(jìn)展
        1.4.2 堿木質(zhì)素抗氧化活性的改良
    1.5 催化劑的選擇
        1.5.1 金屬催化劑
        1.5.2 酸催化劑
        1.5.3 多功能催化劑
    1.6 選題依據(jù)和研究內(nèi)容
        1.6.1 選題依據(jù)
        1.6.2 研究內(nèi)容
        1.6.3 創(chuàng)新點(diǎn)
4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用">2 催化劑SO4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 試劑與儀器
        2.2.2 堿木質(zhì)素的提取
        2.2.3 堿木質(zhì)素的分析
4
2-/ZrO₂的制備">        2.2.4 催化劑SO4
2-/ZrO₂的制備
4
2-/ZrO₂的表征">        2.2.5 催化劑SO4
2-/ZrO₂的表征
        2.2.6 堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng)
        2.2.7 產(chǎn)物的表征
    2.3 結(jié)果和討論
        2.3.1 原料木質(zhì)素的表征
4
2-/ZrO₂的表征">        2.3.2 催化劑SO4
2-/ZrO₂的表征
        2.3.3 催化劑制備條件對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        2.3.4 反應(yīng)溫度、時(shí)間和催化劑添加量對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        2.3.5 產(chǎn)物得率和分子量分布
4
2-/ZrO₂對有機(jī)溶劑木質(zhì)素的降解和活化作用">        2.3.6 催化劑SO4
2-/ZrO₂對有機(jī)溶劑木質(zhì)素的降解和活化作用
        2.3.7 紅外譜圖分析
        2.3.8 核磁共振分析
        2.3.9 反應(yīng)機(jī)制推測
    2.4 本章小結(jié)
4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用">3 催化劑CuO/SO4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑與儀器
4
2-/ZrO₂的制備">        3.2.2 催化劑CuO/SO4
2-/ZrO₂的制備
4
2-/ZrO₂的表征">        3.2.3 催化劑CuO/SO4
2-/ZrO₂的表征
        3.2.4 堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng)
        3.2.5 產(chǎn)物的表征
    3.3 結(jié)果和討論
4
2-/ZrO₂的表征">        3.3.1 催化劑CuO/SO4
2-/ZrO₂的表征
        3.3.2 催化劑制備條件對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        3.3.3 反應(yīng)溫度、時(shí)間和催化劑添加量對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        3.3.4 產(chǎn)物得率和分子量分布
        3.3.5 紅外譜圖分析
        3.3.6 核磁共振分析
        3.3.7 反應(yīng)機(jī)制推測
4
2-/ZrO₂和SO4
2-/ZrO₂對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)效果的比較">        3.3.8 CuO/SO4
2-/ZrO₂和SO4
2-/ZrO₂對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)效果的比較
    3.4 本章小結(jié)
4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用">4 催化劑Pd/SO4
2-/ZrO₂的制備及其對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的催化作用
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 試劑與儀器
4
2-/ZrO₂的制備">        4.2.2 催化劑Pd/SO4
2-/ZrO₂的制備
4
2-/ZrO₂的表征">        4.2.3 催化劑Pd/SO4
2-/ZrO₂的表征
        4.2.4 堿木質(zhì)素的氫化還原反應(yīng)
        4.2.5 產(chǎn)物的表征
    4.3 結(jié)果和討論
4
2-/ZrO₂的表征">        4.3.1 催化劑Pd/SO4
2-/ZrO₂的表征
        4.3.2 溫度、時(shí)間和催化劑添加量對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        4.3.3 溶劑對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)的影響
        4.3.4 紅外譜圖分析
        4.3.5 核磁共振分析
        4.3.6 催化機(jī)制推測
4
2-/ZrO₂和其它催化劑對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)效果的比較">        4.3.7 Pd/SO4
2-/ZrO₂和其它催化劑對堿木質(zhì)素氫化還原反應(yīng)效果的比較
    4.4 本章小結(jié)
5 氫化還原反應(yīng)對堿木質(zhì)素抗氧化活性的改善
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 試劑與儀器
        5.2.2 DPPH自由基清除能力
        5.2.3 ABTS+自由基清除能力
        5.2.4 還原力
        5.2.5 木質(zhì)素種類、羥值含量、分子量和抗氧化活性間的關(guān)系
    5.3 結(jié)果和討論
4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性">        5.3.1 SO4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性
4
2-/ZrO₂催化有機(jī)溶劑木質(zhì)素的抗氧化活性">        5.3.2 SO4
2-/ZrO₂催化有機(jī)溶劑木質(zhì)素的抗氧化活性
4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性">        5.3.3 CuO/SO4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性
        5.3.4 [Bmim]Cl催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性
4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性">        5.3.5 CuO/SO4
2-/ZrO₂催化堿木質(zhì)素的抗氧化活性
        5.3.6 不同催化體系對木質(zhì)素抗氧化活性提高效果的比較
        5.3.7 木質(zhì)素種類、羥值含量、分子量和抗氧化活性間的關(guān)系
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
研究前景展望
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
授權(quán)專利
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[5]甘油氫解制1,2-丙二醇Cu/ZrO2催化劑的稀土改性[J]. 付睿峰,李懷有,段偉杰,江志東.  精細(xì)化工. 2015(05)
[6]HNO3-H2O2兩步法制備Pd/C催化劑及其對木質(zhì)素改性的催化作用[J]. 劉亮,張盛明,方桂珍.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2014(06)
[7]SO42-/ZrO2固體超強(qiáng)酸催化堿木質(zhì)素氫還原反應(yīng)[J]. 張盛明,劉亮,馬艷麗,方桂珍.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2014(05)
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[9]鈣硼對CuO/Al2O3催化劑結(jié)構(gòu)及醋酸仲丁酯氫解性能的影響[J]. 姚志龍.  中國科學(xué):化學(xué). 2014(01)
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本文編號：3033157

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