過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB的研究
發(fā)布時(shí)間：2021-01-28 11:23
傳統(tǒng)的水處理工藝對(duì)水中的痕量有害有機(jī)污染物去除甚微,且這些有機(jī)物的在后續(xù)消毒過程中會(huì)引起消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)生�；瘜W(xué)氧化法是去除水中有機(jī)污染物的理想途徑,但一般的氧化劑很難高效的氧化去除水中痕量的有機(jī)污染物。金屬羥基氧化物催化臭氧氧化技術(shù)是強(qiáng)化臭氧氧化去除水中痕量有機(jī)污染物的新方向。掌握金屬羥基氧化物催化臭氧氧化的基本規(guī)律,是尋找經(jīng)濟(jì)高效的水處理催化劑并正確應(yīng)用催化臭氧氧化技術(shù)的基礎(chǔ)。論文以實(shí)驗(yàn)室制備的六種過渡金屬羥基氧化物作為催化劑,分別對(duì)它們進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的表征。通過考察各催化劑催化水中臭氧分解和氧化痕量對(duì)氯硝基苯（pCNB）的能力,篩選出催化活性較高的催化劑,并對(duì)其催化臭氧分解的機(jī)理進(jìn)行了推測(cè)。最終探討了催化劑的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)對(duì)催化能力的影響。在單獨(dú)臭氧氧化工藝中,水中痕量pCNB的去除效率隨著臭氧濃度和水體純凈度的增加而增大,而與pCNB初始濃度成負(fù)相關(guān)性。羥基自由基的抑制劑和溶液pH值對(duì)臭氧氧化pCNB的反應(yīng)影響顯著。反應(yīng)過程中,TOC的去除率比pCNB低50個(gè)百分點(diǎn)左右。實(shí)驗(yàn)中成功制備了羥基氧化錳（MnOOH）、羥基氧化鐵（FeOOH）、羥基氧化鈷（CoOOH）、羥基氧化鎳...
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：153 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 飲用水中的有機(jī)污染物
1.1.1 天然有機(jī)物
1.1.2 人工合成有機(jī)物
1.1.3 消毒副產(chǎn)物
1.2 硝基芳烴類污染物質(zhì)
1.2.1 硝基芳烴的來源
1.2.2 硝基芳烴的主要性質(zhì)
1.2.3 典型的鹵代硝基芳烴——對(duì)氯硝基苯（pCNB）
1.3 飲用水中有機(jī)污染物的控制及處理
1.3.1 常規(guī)水處理工藝
1.3.2 深度水處理工藝
1.4 催化臭氧氧化技術(shù)
1.4.1 水處理中的臭氧氧化技術(shù)
1.4.2 異相催化臭氧氧化工藝
1.4.3 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化技術(shù)
1.5 課題的研究目的、意義和主要內(nèi)容
1.5.1 課題的研究目的和意義
1.5.2 課題研究的主要內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)與分析方法
2.1 實(shí)驗(yàn)計(jì)劃
2.2 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.1 臭氧氧化及過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化實(shí)驗(yàn)
2.2.2 催化劑對(duì)pCNB 的吸附實(shí)驗(yàn)
2.2.3 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備方法
2.3 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.3.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.3.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.4 分析方法
2.4.1 水中臭氧濃度的檢測(cè)
2.4.2 水中pCNB 的分析方法
2.4.3 臭氧氧化及催化臭氧氧化pCNB 中間產(chǎn)物的富集及分析方法
2.4.4 醛酮、酸的分析測(cè)定
2.4.5 水中無機(jī)離子和溶解性TOC 的分析測(cè)定
2.4.6 羥基自由基ESR 定性分析方法
2.5 過渡金屬羥基氧化物催化劑的表征方法
2.5.1 X 射線衍射分析（XRD）
2.5.2 電子掃描顯微鏡分析（SEM）
2.5.3 熱重差熱分析（TG-DTG）
2.5.4 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外分析（FTIR）
2.5.5 X 射線光電子能譜分析（XPS）
2.5.6 孔容、孔徑、比表面積及吸附性能分析
2.5.7 催化劑表面羥基密度的測(cè)定
2.5.8 表面電荷密度的測(cè)定
第3章 臭氧氧化去除水中痕量pCNB 的效能與機(jī)理
3.1 引言
3.2 臭氧氧化水中痕量pCNB 的效能研究
3.2.1 不同臭氧投量對(duì)pCNB 降解效果的影響
3.2.2 不同pCNB 初始濃度對(duì)臭氧氧化效果的影響
3.2.3 天然水體中碳酸鹽/重碳酸鹽堿度對(duì)臭氧氧化效果的影響
3.2.4 不同水質(zhì)本底對(duì)臭氧降解pCNB 的影響
3.3 臭氧氧化水中pCNB 的機(jī)理研究
3.3.1 溶液pH 值對(duì)臭氧氧化pCNB 效果的影響
3.3.2 羥基自由基（·OH）抑止劑對(duì)pCNB 氧化效果的影響
3.3.3 臭氧氧化pCNB 的產(chǎn)物分析
3.4 本章小結(jié)
第4章 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備與表征
4.1 引言
4.2 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備
4.3 過渡金屬羥基氧化物催化劑的物理結(jié)構(gòu)性質(zhì)
4.3.1 催化劑的物相組成及粒子晶型
4.3.2 催化劑的表面形貌及粒度分布
4.3.3 催化劑的熱力學(xué)性質(zhì)
4.3.4 催化劑的比表面積、孔分布及吸附性能
4.4 過渡金屬羥基氧化物催化劑的表面狀態(tài)及性質(zhì)
4.4.1 催化劑的表面官能團(tuán)及吸附狀態(tài)
4.4.2 催化劑的表面羥基密度
4.4.3 催化劑的表面電荷狀態(tài)
4.4.4 催化劑的元素分析及氧原子狀態(tài)
4.5 本章小結(jié)
第5章 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的效能研究
5.1 引言
5.2 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的活性研究
5.3 羥基氧化鋅對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.3.1 羥基氧化鋅催化活性研究
5.3.2 羥基氧化鋅催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.3.3 催化劑的實(shí)用性
5.4 羥基氧化鐵對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.4.1 羥基氧化鐵催化活性研究
5.4.2 羥基氧化鐵催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.4.3 催化劑的實(shí)用性
5.5 羥基氧化鈷對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.5.1 羥基氧化鈷催化活性研究
5.5.2 羥基氧化鈷催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.5.3 催化劑的實(shí)用性
5.6 本章小結(jié)
第6章 過渡金屬羥基氧化物催化水中臭氧分解及氧化pCNB 的機(jī)理研究
6.1 引言
6.2 催化劑對(duì)水中臭氧分解和pCNB 降解的促進(jìn)作用
6.3 叔丁醇對(duì)催化反應(yīng)的抑制
6.3.1 叔丁醇對(duì)羥基氧化鐵催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.3.2 叔丁醇對(duì)羥基氧化鈷催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.3.3 叔丁醇對(duì)羥基氧化鋅催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4 溶液pH 值對(duì)催化臭氧分解和pCNB 降解的影響
6.4.1 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鐵催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4.2 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鈷催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4.3 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鋅催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.5 催化臭氧氧化pCNB 的產(chǎn)物測(cè)定
6.5.1 催化臭氧氧化工藝對(duì)pCNB 的礦化度分析
-和NO3
-的生成"> 6.5.2 催化臭氧氧化pCNB 的過程中Cl-和NO3
-的生成
6.5.3 催化臭氧氧化pCNB 中間產(chǎn)物的鑒定與分析
6.6 催化劑催化水中臭氧分解過程中羥基自由基（·OH）的產(chǎn)生
6.7 催化劑催化水中臭氧分解和氧化pCNB 的可能途徑
6.8 催化劑的結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)對(duì)催化能力的影響
zpc"> 6.8.1 催化劑的表面羥基和pHzpc
6.8.2 催化劑中的氧原子狀態(tài)
6.8.3 催化劑的比表面積和吸附性能
6.9 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
個(gè)人簡歷
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Ln0.5Sr0.5CoO3-δ陰極薄膜材料的XRD和XPS研究[J]. 張利文,丁鐵柱,王強(qiáng),朱志強(qiáng),趙倩,姜濤. 稀土. 2008(05)
[2]CuO納米粒子的譜學(xué)特性研究[J]. 王丹軍,郭莉,李東升,付峰,王文亮,閆宏濤. 光譜學(xué)與光譜分析. 2008(04)
[3]蜂窩陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 趙雷,孫志忠,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2007(11)
[4]納米鈣鈦礦型La1-xAgxMnO3的光催化活性研究[J]. 崔津津,楊秋華. 稀有金屬材料與工程. 2007(S3)
[5]臭氧氧化降解水中對(duì)硝基氯苯的效能與機(jī)制[J]. 徐騰嬌,陳忠林,沈吉敏,焦中志. 水處理技術(shù). 2007(01)
[6]臭氧化去除水中對(duì)硝基氯苯動(dòng)力學(xué)及機(jī)理[J]. 陳忠林,沈吉敏,李學(xué)艷,齊飛,徐冰冰. 化工學(xué)報(bào). 2006(10)
[7]臭氧多相催化氧化處理微污染水中試研究[J]. 馬軍,韓幫軍,張濤,陳忠林,何文杰,韓宏大. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2006(09)
[8]O3/H2O2去除水中硝基苯效果與機(jī)理[J]. 沈吉敏,陳忠林,李學(xué)艷,齊飛,葉苗苗. 環(huán)境科學(xué). 2006(09)
[9]羥基氧化鐵催化臭氧氧化對(duì)濾后水鹵乙酸生成勢(shì)的影響[J]. 張濤,魯金鳳,馬軍,陳忠林,申素芳,王群. 環(huán)境科學(xué). 2006(08)
[10]羥基氧化鐵催化臭氧氧化對(duì)濾后水THMs生成勢(shì)的控制作用[J]. 魯金鳳,張濤,馬軍,陳忠林,江進(jìn). 環(huán)境科學(xué). 2006(05)
博士論文
[1]鋁氧化物催化臭氧氧化水中嗅味物質(zhì)的效能與機(jī)理研究[D]. 齊飛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2008
[2]水中硝基（氯）苯及多羥基單寧酸的O3/H2O2降解效果與機(jī)理[D]. 沈吉敏.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2007
本文編號(hào)：3004910
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：153 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 飲用水中的有機(jī)污染物
1.1.1 天然有機(jī)物
1.1.2 人工合成有機(jī)物
1.1.3 消毒副產(chǎn)物
1.2 硝基芳烴類污染物質(zhì)
1.2.1 硝基芳烴的來源
1.2.2 硝基芳烴的主要性質(zhì)
1.2.3 典型的鹵代硝基芳烴——對(duì)氯硝基苯（pCNB）
1.3 飲用水中有機(jī)污染物的控制及處理
1.3.1 常規(guī)水處理工藝
1.3.2 深度水處理工藝
1.4 催化臭氧氧化技術(shù)
1.4.1 水處理中的臭氧氧化技術(shù)
1.4.2 異相催化臭氧氧化工藝
1.4.3 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化技術(shù)
1.5 課題的研究目的、意義和主要內(nèi)容
1.5.1 課題的研究目的和意義
1.5.2 課題研究的主要內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)與分析方法
2.1 實(shí)驗(yàn)計(jì)劃
2.2 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.1 臭氧氧化及過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化實(shí)驗(yàn)
2.2.2 催化劑對(duì)pCNB 的吸附實(shí)驗(yàn)
2.2.3 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備方法
2.3 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.3.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.3.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.4 分析方法
2.4.1 水中臭氧濃度的檢測(cè)
2.4.2 水中pCNB 的分析方法
2.4.3 臭氧氧化及催化臭氧氧化pCNB 中間產(chǎn)物的富集及分析方法
2.4.4 醛酮、酸的分析測(cè)定
2.4.5 水中無機(jī)離子和溶解性TOC 的分析測(cè)定
2.4.6 羥基自由基ESR 定性分析方法
2.5 過渡金屬羥基氧化物催化劑的表征方法
2.5.1 X 射線衍射分析（XRD）
2.5.2 電子掃描顯微鏡分析（SEM）
2.5.3 熱重差熱分析（TG-DTG）
2.5.4 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外分析（FTIR）
2.5.5 X 射線光電子能譜分析（XPS）
2.5.6 孔容、孔徑、比表面積及吸附性能分析
2.5.7 催化劑表面羥基密度的測(cè)定
2.5.8 表面電荷密度的測(cè)定
第3章 臭氧氧化去除水中痕量pCNB 的效能與機(jī)理
3.1 引言
3.2 臭氧氧化水中痕量pCNB 的效能研究
3.2.1 不同臭氧投量對(duì)pCNB 降解效果的影響
3.2.2 不同pCNB 初始濃度對(duì)臭氧氧化效果的影響
3.2.3 天然水體中碳酸鹽/重碳酸鹽堿度對(duì)臭氧氧化效果的影響
3.2.4 不同水質(zhì)本底對(duì)臭氧降解pCNB 的影響
3.3 臭氧氧化水中pCNB 的機(jī)理研究
3.3.1 溶液pH 值對(duì)臭氧氧化pCNB 效果的影響
3.3.2 羥基自由基（·OH）抑止劑對(duì)pCNB 氧化效果的影響
3.3.3 臭氧氧化pCNB 的產(chǎn)物分析
3.4 本章小結(jié)
第4章 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備與表征
4.1 引言
4.2 過渡金屬羥基氧化物催化劑的制備
4.3 過渡金屬羥基氧化物催化劑的物理結(jié)構(gòu)性質(zhì)
4.3.1 催化劑的物相組成及粒子晶型
4.3.2 催化劑的表面形貌及粒度分布
4.3.3 催化劑的熱力學(xué)性質(zhì)
4.3.4 催化劑的比表面積、孔分布及吸附性能
4.4 過渡金屬羥基氧化物催化劑的表面狀態(tài)及性質(zhì)
4.4.1 催化劑的表面官能團(tuán)及吸附狀態(tài)
4.4.2 催化劑的表面羥基密度
4.4.3 催化劑的表面電荷狀態(tài)
4.4.4 催化劑的元素分析及氧原子狀態(tài)
4.5 本章小結(jié)
第5章 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的效能研究
5.1 引言
5.2 過渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的活性研究
5.3 羥基氧化鋅對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.3.1 羥基氧化鋅催化活性研究
5.3.2 羥基氧化鋅催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.3.3 催化劑的實(shí)用性
5.4 羥基氧化鐵對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.4.1 羥基氧化鐵催化活性研究
5.4.2 羥基氧化鐵催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.4.3 催化劑的實(shí)用性
5.5 羥基氧化鈷對(duì)臭氧工藝的強(qiáng)化效應(yīng)及影響因素的考察
5.5.1 羥基氧化鈷催化活性研究
5.5.2 羥基氧化鈷催化臭氧氧化水中痕量pCNB 的影響因素
5.5.3 催化劑的實(shí)用性
5.6 本章小結(jié)
第6章 過渡金屬羥基氧化物催化水中臭氧分解及氧化pCNB 的機(jī)理研究
6.1 引言
6.2 催化劑對(duì)水中臭氧分解和pCNB 降解的促進(jìn)作用
6.3 叔丁醇對(duì)催化反應(yīng)的抑制
6.3.1 叔丁醇對(duì)羥基氧化鐵催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.3.2 叔丁醇對(duì)羥基氧化鈷催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.3.3 叔丁醇對(duì)羥基氧化鋅催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4 溶液pH 值對(duì)催化臭氧分解和pCNB 降解的影響
6.4.1 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鐵催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4.2 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鈷催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.4.3 溶液pH 值對(duì)羥基氧化鋅催化臭氧氧化pCNB 的影響
6.5 催化臭氧氧化pCNB 的產(chǎn)物測(cè)定
6.5.1 催化臭氧氧化工藝對(duì)pCNB 的礦化度分析
-和NO3
-的生成"> 6.5.2 催化臭氧氧化pCNB 的過程中Cl-和NO3
-的生成
6.5.3 催化臭氧氧化pCNB 中間產(chǎn)物的鑒定與分析
6.6 催化劑催化水中臭氧分解過程中羥基自由基（·OH）的產(chǎn)生
6.7 催化劑催化水中臭氧分解和氧化pCNB 的可能途徑
6.8 催化劑的結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)對(duì)催化能力的影響
zpc"> 6.8.1 催化劑的表面羥基和pHzpc
6.8.3 催化劑的比表面積和吸附性能
6.9 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
個(gè)人簡歷
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Ln0.5Sr0.5CoO3-δ陰極薄膜材料的XRD和XPS研究[J]. 張利文,丁鐵柱,王強(qiáng),朱志強(qiáng),趙倩,姜濤. 稀土. 2008(05)
[2]CuO納米粒子的譜學(xué)特性研究[J]. 王丹軍,郭莉,李東升,付峰,王文亮,閆宏濤. 光譜學(xué)與光譜分析. 2008(04)
[3]蜂窩陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 趙雷,孫志忠,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2007(11)
[4]納米鈣鈦礦型La1-xAgxMnO3的光催化活性研究[J]. 崔津津,楊秋華. 稀有金屬材料與工程. 2007(S3)
[5]臭氧氧化降解水中對(duì)硝基氯苯的效能與機(jī)制[J]. 徐騰嬌,陳忠林,沈吉敏,焦中志. 水處理技術(shù). 2007(01)
[6]臭氧化去除水中對(duì)硝基氯苯動(dòng)力學(xué)及機(jī)理[J]. 陳忠林,沈吉敏,李學(xué)艷,齊飛,徐冰冰. 化工學(xué)報(bào). 2006(10)
[7]臭氧多相催化氧化處理微污染水中試研究[J]. 馬軍,韓幫軍,張濤,陳忠林,何文杰,韓宏大. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2006(09)
[8]O3/H2O2去除水中硝基苯效果與機(jī)理[J]. 沈吉敏,陳忠林,李學(xué)艷,齊飛,葉苗苗. 環(huán)境科學(xué). 2006(09)
[9]羥基氧化鐵催化臭氧氧化對(duì)濾后水鹵乙酸生成勢(shì)的影響[J]. 張濤,魯金鳳,馬軍,陳忠林,申素芳,王群. 環(huán)境科學(xué). 2006(08)
[10]羥基氧化鐵催化臭氧氧化對(duì)濾后水THMs生成勢(shì)的控制作用[J]. 魯金鳳,張濤,馬軍,陳忠林,江進(jìn). 環(huán)境科學(xué). 2006(05)
博士論文
[1]鋁氧化物催化臭氧氧化水中嗅味物質(zhì)的效能與機(jī)理研究[D]. 齊飛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2008
[2]水中硝基（氯）苯及多羥基單寧酸的O3/H2O2降解效果與機(jī)理[D]. 沈吉敏.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2007
本文編號(hào)：3004910
本文鏈接：http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3004910.html
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