脫除空氣中低濃度CO和NO x 分子篩催化劑的制備與應用研究
發(fā)布時間：2021-01-14 20:59
隨著世界經(jīng)濟的快速發(fā)展,空氣污染問題日益突出,其中包括一氧化碳（CO）和氮氧化物（NOx）在內(nèi)的有害氣體排放量日益加劇,對環(huán)境和人體健康帶來重大威脅。CO的脫除方法主要有吸附法、催化氧化法和溶劑吸收法。其中催化氧化法具有操作簡單、能耗低和效率高等優(yōu)點,因此應用廣泛。然而,傳統(tǒng)的固定床催化反應器內(nèi)部裝填顆�；蚍勰┐呋瘎�,存在接觸效率低、床層壓降大、傳質(zhì)傳熱阻力大等一系列缺點。設計并制備新型具有高空隙率的結構化分子篩膜催化材料,有效強化傳質(zhì)傳熱、提高接觸效率和反應速率,是一項具有工程應用前景的前沿性課題。而空氣中NOx的脫除方法主要有選擇性催化還原法和選擇性非催化還原法。而選擇性催化還原法因效率高和能耗低已廣泛應用。然而傳統(tǒng)釩基催化劑的操作溫度窗口較窄、水熱老化穩(wěn)定性差、毒性高。設計一種新型具有較寬操作溫度窗口、良好水熱老化穩(wěn)定性且環(huán)境友好型的催化劑也是一項前沿性課題。首先,研究了在紙狀多孔燒結不銹鋼纖維載體（PSSF）上LTA與FAU型分子篩膜的原位水熱合成制備工藝�？疾炝撕铣梢号浔�、晶化溫度、合成時長、合成次數(shù)等工藝參數(shù)的改變對于分子篩膜表面...
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：249 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
°C時表面Au顆粒尺寸與CO催化效率的關系（TOF）
結果發(fā)現(xiàn)開放式的堇青石和分子篩涂層提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窩狀堇做載體用高分子表面活性劑改性法制備 Pd/Ce-Mn 催化劑并研究了其對 VOCs 的催能，研究顯示負載型的 Ce-Mn 涂層可有效提高 PdO 的分散度進而提高對 VOCs 的效率。Yan 等[127]將堇青石負載的 La-Co-Mn 催化劑應用于 CO 催化氧化，并發(fā)現(xiàn)相未負載的催化劑，使用堇青石為載體的催化劑具有更優(yōu)的催化性能。Milt 等[128]使蜂窩狀不銹鋼負載 Au/TiO2催化劑，研究發(fā)現(xiàn)雖然負載型的催化劑中的 Au 尺寸相顆粒催化劑較大，但是對于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔結構l2O3做載體并分別使用檸檬酸鹽法、尿素燃燒法和浸漬法來制備 CuO-CeO2催化劑究顯示使用檸檬酸鹽法制備的催化劑中 Ce 顆粒更小，因此 CuO-CeO2對于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃燒法將 CuO-CeO2沉積至 FeCrAl 蜂窩載體上，并了溶液濃度以及 Pr 和 La 的引入對于 CO 催化氧化效果的影響，結果顯示最佳的溶度為 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增強整體式催化劑的粘合力。
已經(jīng)超出了反應平衡，這是由于分子篩膜在反應中不斷移除反應分子篩膜的主要作用在于不斷濃縮反應物，從而提高催化活性明分子篩膜反應器的效率遠超顆粒固定床反應器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子篩膜用于間二甲苯的異構化，同和對二甲苯的分離性能，研究發(fā)現(xiàn)，當將 MFI 分子篩膜交換為苯的分離因子在 300°C 時可達 19.3，此時鄰二甲苯的滲透率a)。Rebrov 等人[134]在不銹鋼微孔結構中使用水熱合成法制備了了合成條件。其被用于 NO 的 NH3-選擇催化還原反應，結果顯示顆粒反應器有更高的反應速率和較低的傳質(zhì)阻力。NavascuéaY 分別合成于不銹鋼微反應器中并負載 Pt 作為催化活性成分，中低濃度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，發(fā)現(xiàn)該分子固定床反應器。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長斌,賀泓. 催化學報. 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化劑上的催化氧化本征反應動力學[J]. 張會平,彭冠蘭,鄢瑛,關建郁,肖新顏. 華南理工大學學報(自然科學版). 2009(06)
[3]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國富,王建國. 化學進展. 2008(10)
[4]NaA分子篩膜催化劑上CO和C2H4混合氣的選擇性氧化反應[J]. 鐘依均,許曉華,肖強,姜麗,朱偉東,馬淳安. 物理化學學報. 2008(10)
[5]中國大陸CO人為源排放清單[J]. 王麗濤,張強,郝吉明,賀克斌. 環(huán)境科學學報. 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化學報. 2003(12)
[7]CO在銅鉻銀浸漬炭上催化氧化的本征反應動力學[J]. 張會平,葉李藝. 廈門大學學報(自然科學版). 2002(01)
[8]納米Co3O4的制備、表征及CO低溫催化氧化[J]. 賈明君,張文祥,陶玉國,王桂英,崔湘浩,張春雷,吳通好,董國強,李雪梅. 高等學�；瘜W學報. 1999(04)
[9]室溫下消除CO的催化劑[J]. 李春華,許紅兵,安立敦. 環(huán)境科學. 1992(03)
博士論文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其滲透蒸發(fā)性能研究[D]. 孫國鋒.大連理工大學 2012
[2]Co3O4催化劑的制備、表征及其CO低溫氧化催化性能[D]. 王永釗.山西大學 2007
本文編號：2977537
【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：249 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
°C時表面Au顆粒尺寸與CO催化效率的關系（TOF）
結果發(fā)現(xiàn)開放式的堇青石和分子篩涂層提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窩狀堇做載體用高分子表面活性劑改性法制備 Pd/Ce-Mn 催化劑并研究了其對 VOCs 的催能，研究顯示負載型的 Ce-Mn 涂層可有效提高 PdO 的分散度進而提高對 VOCs 的效率。Yan 等[127]將堇青石負載的 La-Co-Mn 催化劑應用于 CO 催化氧化，并發(fā)現(xiàn)相未負載的催化劑，使用堇青石為載體的催化劑具有更優(yōu)的催化性能。Milt 等[128]使蜂窩狀不銹鋼負載 Au/TiO2催化劑，研究發(fā)現(xiàn)雖然負載型的催化劑中的 Au 尺寸相顆粒催化劑較大，但是對于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔結構l2O3做載體并分別使用檸檬酸鹽法、尿素燃燒法和浸漬法來制備 CuO-CeO2催化劑究顯示使用檸檬酸鹽法制備的催化劑中 Ce 顆粒更小，因此 CuO-CeO2對于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃燒法將 CuO-CeO2沉積至 FeCrAl 蜂窩載體上，并了溶液濃度以及 Pr 和 La 的引入對于 CO 催化氧化效果的影響，結果顯示最佳的溶度為 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增強整體式催化劑的粘合力。
已經(jīng)超出了反應平衡，這是由于分子篩膜在反應中不斷移除反應分子篩膜的主要作用在于不斷濃縮反應物，從而提高催化活性明分子篩膜反應器的效率遠超顆粒固定床反應器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子篩膜用于間二甲苯的異構化，同和對二甲苯的分離性能，研究發(fā)現(xiàn)，當將 MFI 分子篩膜交換為苯的分離因子在 300°C 時可達 19.3，此時鄰二甲苯的滲透率a)。Rebrov 等人[134]在不銹鋼微孔結構中使用水熱合成法制備了了合成條件。其被用于 NO 的 NH3-選擇催化還原反應，結果顯示顆粒反應器有更高的反應速率和較低的傳質(zhì)阻力。NavascuéaY 分別合成于不銹鋼微反應器中并負載 Pt 作為催化活性成分，中低濃度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，發(fā)現(xiàn)該分子固定床反應器。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長斌,賀泓. 催化學報. 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化劑上的催化氧化本征反應動力學[J]. 張會平,彭冠蘭,鄢瑛,關建郁,肖新顏. 華南理工大學學報(自然科學版). 2009(06)
[3]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國富,王建國. 化學進展. 2008(10)
[4]NaA分子篩膜催化劑上CO和C2H4混合氣的選擇性氧化反應[J]. 鐘依均,許曉華,肖強,姜麗,朱偉東,馬淳安. 物理化學學報. 2008(10)
[5]中國大陸CO人為源排放清單[J]. 王麗濤,張強,郝吉明,賀克斌. 環(huán)境科學學報. 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化學報. 2003(12)
[7]CO在銅鉻銀浸漬炭上催化氧化的本征反應動力學[J]. 張會平,葉李藝. 廈門大學學報(自然科學版). 2002(01)
[8]納米Co3O4的制備、表征及CO低溫催化氧化[J]. 賈明君,張文祥,陶玉國,王桂英,崔湘浩,張春雷,吳通好,董國強,李雪梅. 高等學�；瘜W學報. 1999(04)
[9]室溫下消除CO的催化劑[J]. 李春華,許紅兵,安立敦. 環(huán)境科學. 1992(03)
博士論文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其滲透蒸發(fā)性能研究[D]. 孫國鋒.大連理工大學 2012
[2]Co3O4催化劑的制備、表征及其CO低溫氧化催化性能[D]. 王永釗.山西大學 2007
本文編號：2977537
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