脫除空氣中低濃度CO和NO x 分子篩催化劑的制備與應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間：2021-01-14 20:59
隨著世界經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,空氣污染問題日益突出,其中包括一氧化碳（CO）和氮氧化物（NOx）在內(nèi)的有害氣體排放量日益加劇,對(duì)環(huán)境和人體健康帶來重大威脅。CO的脫除方法主要有吸附法、催化氧化法和溶劑吸收法。其中催化氧化法具有操作簡(jiǎn)單、能耗低和效率高等優(yōu)點(diǎn),因此應(yīng)用廣泛。然而,傳統(tǒng)的固定床催化反應(yīng)器內(nèi)部裝填顆粒或粉末催化劑,存在接觸效率低、床層壓降大、傳質(zhì)傳熱阻力大等一系列缺點(diǎn)。設(shè)計(jì)并制備新型具有高空隙率的結(jié)構(gòu)化分子篩膜催化材料,有效強(qiáng)化傳質(zhì)傳熱、提高接觸效率和反應(yīng)速率,是一項(xiàng)具有工程應(yīng)用前景的前沿性課題。而空氣中NOx的脫除方法主要有選擇性催化還原法和選擇性非催化還原法。而選擇性催化還原法因效率高和能耗低已廣泛應(yīng)用。然而傳統(tǒng)釩基催化劑的操作溫度窗口較窄、水熱老化穩(wěn)定性差、毒性高。設(shè)計(jì)一種新型具有較寬操作溫度窗口、良好水熱老化穩(wěn)定性且環(huán)境友好型的催化劑也是一項(xiàng)前沿性課題。首先,研究了在紙狀多孔燒結(jié)不銹鋼纖維載體（PSSF）上LTA與FAU型分子篩膜的原位水熱合成制備工藝�？疾炝撕铣梢号浔取⒕Щ瘻囟�、合成時(shí)長(zhǎng)、合成次數(shù)等工藝參數(shù)的改變對(duì)于分子篩膜表面...
【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：249 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
°C時(shí)表面Au顆粒尺寸與CO催化效率的關(guān)系（TOF）
結(jié)果發(fā)現(xiàn)開放式的堇青石和分子篩涂層提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窩狀堇做載體用高分子表面活性劑改性法制備 Pd/Ce-Mn 催化劑并研究了其對(duì) VOCs 的催能，研究顯示負(fù)載型的 Ce-Mn 涂層可有效提高 PdO 的分散度進(jìn)而提高對(duì) VOCs 的效率。Yan 等[127]將堇青石負(fù)載的 La-Co-Mn 催化劑應(yīng)用于 CO 催化氧化，并發(fā)現(xiàn)相未負(fù)載的催化劑，使用堇青石為載體的催化劑具有更優(yōu)的催化性能。Milt 等[128]使蜂窩狀不銹鋼負(fù)載 Au/TiO2催化劑，研究發(fā)現(xiàn)雖然負(fù)載型的催化劑中的 Au 尺寸相顆粒催化劑較大，但是對(duì)于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔結(jié)構(gòu)l2O3做載體并分別使用檸檬酸鹽法、尿素燃燒法和浸漬法來制備 CuO-CeO2催化劑究顯示使用檸檬酸鹽法制備的催化劑中 Ce 顆粒更小，因此 CuO-CeO2對(duì)于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃燒法將 CuO-CeO2沉積至 FeCrAl 蜂窩載體上，并了溶液濃度以及 Pr 和 La 的引入對(duì)于 CO 催化氧化效果的影響，結(jié)果顯示最佳的溶度為 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增強(qiáng)整體式催化劑的粘合力。
已經(jīng)超出了反應(yīng)平衡，這是由于分子篩膜在反應(yīng)中不斷移除反應(yīng)分子篩膜的主要作用在于不斷濃縮反應(yīng)物，從而提高催化活性明分子篩膜反應(yīng)器的效率遠(yuǎn)超顆粒固定床反應(yīng)器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子篩膜用于間二甲苯的異構(gòu)化，同和對(duì)二甲苯的分離性能，研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)將 MFI 分子篩膜交換為苯的分離因子在 300°C 時(shí)可達(dá) 19.3，此時(shí)鄰二甲苯的滲透率a)。Rebrov 等人[134]在不銹鋼微孔結(jié)構(gòu)中使用水熱合成法制備了了合成條件。其被用于 NO 的 NH3-選擇催化還原反應(yīng)，結(jié)果顯示顆粒反應(yīng)器有更高的反應(yīng)速率和較低的傳質(zhì)阻力。NavascuéaY 分別合成于不銹鋼微反應(yīng)器中并負(fù)載 Pt 作為催化活性成分，中低濃度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，發(fā)現(xiàn)該分子固定床反應(yīng)器。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長(zhǎng)斌,賀泓. 催化學(xué)報(bào). 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化劑上的催化氧化本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 張會(huì)平,彭冠蘭,鄢瑛,關(guān)建郁,肖新顏. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2009(06)
[3]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國(guó)富,王建國(guó). 化學(xué)進(jìn)展. 2008(10)
[4]NaA分子篩膜催化劑上CO和C2H4混合氣的選擇性氧化反應(yīng)[J]. 鐘依均,許曉華,肖強(qiáng),姜麗,朱偉東,馬淳安. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(10)
[5]中國(guó)大陸CO人為源排放清單[J]. 王麗濤,張強(qiáng),郝吉明,賀克斌. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[7]CO在銅鉻銀浸漬炭上催化氧化的本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 張會(huì)平,葉李藝. 廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2002(01)
[8]納米Co3O4的制備、表征及CO低溫催化氧化[J]. 賈明君,張文祥,陶玉國(guó),王桂英,崔湘浩,張春雷,吳通好,董國(guó)強(qiáng),李雪梅. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào). 1999(04)
[9]室溫下消除CO的催化劑[J]. 李春華,許紅兵,安立敦. 環(huán)境科學(xué). 1992(03)
博士論文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其滲透蒸發(fā)性能研究[D]. 孫國(guó)鋒.大連理工大學(xué) 2012
[2]Co3O4催化劑的制備、表征及其CO低溫氧化催化性能[D]. 王永釗.山西大學(xué) 2007
本文編號(hào)：2977537
【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：249 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
°C時(shí)表面Au顆粒尺寸與CO催化效率的關(guān)系（TOF）
結(jié)果發(fā)現(xiàn)開放式的堇青石和分子篩涂層提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窩狀堇做載體用高分子表面活性劑改性法制備 Pd/Ce-Mn 催化劑并研究了其對(duì) VOCs 的催能，研究顯示負(fù)載型的 Ce-Mn 涂層可有效提高 PdO 的分散度進(jìn)而提高對(duì) VOCs 的效率。Yan 等[127]將堇青石負(fù)載的 La-Co-Mn 催化劑應(yīng)用于 CO 催化氧化，并發(fā)現(xiàn)相未負(fù)載的催化劑，使用堇青石為載體的催化劑具有更優(yōu)的催化性能。Milt 等[128]使蜂窩狀不銹鋼負(fù)載 Au/TiO2催化劑，研究發(fā)現(xiàn)雖然負(fù)載型的催化劑中的 Au 尺寸相顆粒催化劑較大，但是對(duì)于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔結(jié)構(gòu)l2O3做載體并分別使用檸檬酸鹽法、尿素燃燒法和浸漬法來制備 CuO-CeO2催化劑究顯示使用檸檬酸鹽法制備的催化劑中 Ce 顆粒更小，因此 CuO-CeO2對(duì)于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃燒法將 CuO-CeO2沉積至 FeCrAl 蜂窩載體上，并了溶液濃度以及 Pr 和 La 的引入對(duì)于 CO 催化氧化效果的影響，結(jié)果顯示最佳的溶度為 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增強(qiáng)整體式催化劑的粘合力。
已經(jīng)超出了反應(yīng)平衡，這是由于分子篩膜在反應(yīng)中不斷移除反應(yīng)分子篩膜的主要作用在于不斷濃縮反應(yīng)物，從而提高催化活性明分子篩膜反應(yīng)器的效率遠(yuǎn)超顆粒固定床反應(yīng)器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子篩膜用于間二甲苯的異構(gòu)化，同和對(duì)二甲苯的分離性能，研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)將 MFI 分子篩膜交換為苯的分離因子在 300°C 時(shí)可達(dá) 19.3，此時(shí)鄰二甲苯的滲透率a)。Rebrov 等人[134]在不銹鋼微孔結(jié)構(gòu)中使用水熱合成法制備了了合成條件。其被用于 NO 的 NH3-選擇催化還原反應(yīng)，結(jié)果顯示顆粒反應(yīng)器有更高的反應(yīng)速率和較低的傳質(zhì)阻力。NavascuéaY 分別合成于不銹鋼微反應(yīng)器中并負(fù)載 Pt 作為催化活性成分，中低濃度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，發(fā)現(xiàn)該分子固定床反應(yīng)器。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長(zhǎng)斌,賀泓. 催化學(xué)報(bào). 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化劑上的催化氧化本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 張會(huì)平,彭冠蘭,鄢瑛,關(guān)建郁,肖新顏. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2009(06)
[3]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國(guó)富,王建國(guó). 化學(xué)進(jìn)展. 2008(10)
[4]NaA分子篩膜催化劑上CO和C2H4混合氣的選擇性氧化反應(yīng)[J]. 鐘依均,許曉華,肖強(qiáng),姜麗,朱偉東,馬淳安. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(10)
[5]中國(guó)大陸CO人為源排放清單[J]. 王麗濤,張強(qiáng),郝吉明,賀克斌. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[7]CO在銅鉻銀浸漬炭上催化氧化的本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J]. 張會(huì)平,葉李藝. 廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2002(01)
[8]納米Co3O4的制備、表征及CO低溫催化氧化[J]. 賈明君,張文祥,陶玉國(guó),王桂英,崔湘浩,張春雷,吳通好,董國(guó)強(qiáng),李雪梅. 高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào). 1999(04)
[9]室溫下消除CO的催化劑[J]. 李春華,許紅兵,安立敦. 環(huán)境科學(xué). 1992(03)
博士論文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其滲透蒸發(fā)性能研究[D]. 孫國(guó)鋒.大連理工大學(xué) 2012
[2]Co3O4催化劑的制備、表征及其CO低溫氧化催化性能[D]. 王永釗.山西大學(xué) 2007
本文編號(hào)：2977537
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