超臨界水氧化法是一種新興的有機廢水處理技術。在水的臨界點（T_c=374℃、P_c=22.1MPa）以上，水的密度值、介電常數(shù)、離子積會下降，氫鍵會減少，以至于水成為一種具有高擴散性和優(yōu)良傳遞特性的非極性介質。此時甚至非極性的有機物和氣體如氧氣能和水以任意比例互溶，形成單一的均相體系�；诔R界水的特性而產(chǎn)生的超臨界水氧化技術具有很多優(yōu)越性，由于沒有相間傳質阻力，氧化反應速度非�？�，一般只需幾秒至幾分鐘即可將廢水中的有機物徹底氧化分解。 本論文在一套連續(xù)流超臨界水氧化實驗裝置中，以含氮有機物偏二甲肼和對氨基苯酚為研究對象，進行了非催化、均相催化和非均相催化超臨界水氧化實驗。研究了這兩種含氮有機物在超臨界水中的分解氧化效率及其影響因素。 研究結果表明偏二甲肼和對氨基苯酚在超臨界水中有很好的氧化去除效果，在反應溫度430～550℃、反應壓力24～38MPa和H₂O₂過量的實驗條件下，數(shù)秒鐘內COD去除率可高達99％。采用氣相色譜分析研究了反應后的氣相產(chǎn)物，結果表明氧化產(chǎn)物是CO₂

【文章來源】：西安建筑科技大學陜西省

【文章頁數(shù)】：125 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
1 前言
    1.1 選題背景及意義
    1.2 本文研究內容
2 文獻綜述
    2.1 超臨界流體及超臨界流體的特性
        2.1.1 超臨界流體
        2.1.2 超臨界流體特性
    2.2 超（亞）臨界水的特性
        2.2.1 超臨界水中的氫鍵
        2.2.2 密度
        2.2.3 介電常數(shù)
        2.2.4 離子積
        2.2.5 溶解度
        2.2.6 粘度
        2.2.7 擴散系數(shù)
    2.3 超（亞）臨界水中的化學反應
        2.3.1 超臨界水氧化反應
        2.3.2 超臨界水氧化反應特征
        2.3.3 亞臨界水中的化學反應
    2.4 國內外研究應用現(xiàn)狀
        2.4.1 SCWO處理有毒有機廢水
        2.4.2 SCWO處理生物污泥和高分子廢料
    2.5 催化超臨界水氧化反應
    2.6 超臨界水氧化反應動力學
        2.6.1 反應機理
        2.6.2 動力學模型
    2.7 超臨界水氧化工程問題研究
        2.7.1 腐蝕及防腐
        2.7.2 鹽的沉淀
        2.7.3 催化劑的二次污染
    2.8 本章小結
        2.8.1 超臨界水的特性
        2.8.2 超臨界水氧化反應特征
3 實驗系統(tǒng)的建立與研究方法
    3.1 實驗主要材料、分析儀器及實驗裝置
        3.1.1 實驗材料
        3.1.2 分析儀器
        3.1.3 實驗裝置
    3.2 實驗影響因素及條件控制
        3.2.1 實驗影響因素
        3.2.2 實驗條件控制
    3.3 超臨界水氧化實驗
        3.3.1 實驗裝置的安全性檢驗
        3.3.2 實驗步驟
    3.4 分析方法
        3.4.1 COD去除率的分析
        3.4.2 金屬離子濃度的分析
        3.4.3 有機污染物降解產(chǎn)物的分析
        3.4.4 催化劑性能表征
    3.5 本章小結
4 超臨界水氧化效率及過程研究
    4.1 非催化SCWO含氮有機污染物研究
        4.1.1 超臨界水氧化偏二甲肼
        4.1.2 超臨界水氧化對氨基苯酚
    4.2 均相催化SCWO含氮有機污染物研究
        4.2.1 均相催化劑催化效率
        4.2.2 均相催化SCWO中金屬離子濃度效應
        4.2.3 反應溫度對有機物去除率的影響
        4.2.4 反應壓力對有機物去除率的影響
        4.2.5 停留時間對有機物去除率的影響
    4.3 非均相催化SCWO含氮有機污染物研究
        4.3.1 非均相催化劑催化性能
        4.3.2 反應溫度與催化SCWO的關系
        4.3.3 反應壓力在催化SCWO中的作用
        4.3.4 停留時間與有機物氧化去除率的關系
    4.4 含氮有機污染物SCWO氣相產(chǎn)物研究
        4.4.1 氣相色譜實驗條件
        4.4.2 氣相色譜分析結果
    4.5 反應器在SCWO中腐蝕研究
        4.5.1 實驗材料及方法
        4.5.2 反應器腐蝕實驗結果
    4.6 本章小結
5 催化劑的研發(fā)及性能表征
    5.1 均相催化原理
    5.2 非均相催化原理
    5.3 非均相催化劑制備
2/γ-Al₂O₃">        5.3.1 浸漬法制備MnO₂/γ-Al₂O3

        5.3.2 浸漬沉淀法制備CuO/γ-Al₂O₃

    5.4 制備條件對催化劑性能的影響
        5.4.1 浸漬方法（催化劑活性組分負載量）
        5.4.2 焙燒溫度
    5.5 催化劑的性能表征
        5.5.1 XRD測定
        5.5.2 XPS測定
    5.6 催化劑的穩(wěn)定性
    5.7 本章小結
6 超臨界水氧化動力學研究
    6.1 含氮有機污染物SCWO產(chǎn)物分析鑒定
        6.1.1 偏二甲肼SCWO產(chǎn)物GC-MS分析結果
        6.1.2 對氨基苯酚SCWO產(chǎn)物GC-MS分析結果
    6.2 偏二甲肼SCWO路徑及機理研究
    6.3 對氨基苯酚SCWO路徑及機理研究
    6.4 動力學方程的建立
    6.5 動力學研究結果與討論
    6.6 本章小結
7 結論與展望
    7.1 結論
    7.2 論文創(chuàng)新
    7.3 展望
致謝
參考文獻
附錄: 博士研究生學習階段發(fā)表論文


【參考文獻】：
期刊論文
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[6]超臨界水氧化法處理含硫廢水研究[J]. 向波濤,王濤,劉軍,沈忠耀.  化工環(huán)保. 1999(02)
[7]難降解有機污染物的處理技術[J]. 冀濱弘,章非娟.  重慶環(huán)境科學. 1998(05)
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本文編號：2967464

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