RuO 2 -IrO 2 -SnO 2 /Ti電極電催化氧化降解苯酚廢水
發(fā)布時間:2021-01-09 10:41
針對火炸藥廢水中所含苯酚類污染物排放量大、難降解的問題,以RuO2-IrO2-SnO2/Ti為陽極、Ti為陰極,氯化鈉為電解質(zhì),采用電催化氧化法對模擬含苯酚火炸藥廢水進(jìn)行了研究?疾炝寺然c濃度、電流密度、pH值、苯酚廢水初始濃度對苯酚去除率等的影響。在苯酚去除率最佳的條件下研究了總有機(jī)碳(TOC)、化學(xué)需氧量(COD)去除率隨時間的變化。采用高效液相色譜法推測了降解苯酚的中間產(chǎn)物及過程。結(jié)果表明,在氯化鈉濃度為13 g·L-1,電流密度為30 mA·cm-2,pH值為5,苯酚廢水初始濃度為500 mg·L-1的條件下,反應(yīng)60 min,苯酚去除率可達(dá)99.85%。在苯酚去除率最佳的條件下,反應(yīng)100 min,TOC和COD的去除率分別可達(dá)53.55%、59.37%。該電極易于催化ClO-、·OH等活性基團(tuán)與苯環(huán)發(fā)生親電加成反應(yīng)生成芳香族化合物,并迅速將其氧化降解為脂肪族化合物及CO2和H2...
【文章來源】:含能材料. 2017,25(09)北大核心
【文章頁數(shù)】:6 頁
【部分圖文】:
電解裝置示意圖
閆俊娟,高璟,劉有智,陰昊陽,吳孟龍度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖2。圖2不同氯化鈉濃度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.2ThechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentNaClconcentration由圖2可知,隨著氯化鈉濃度的增大,苯酚去除率呈先增大后減小的趨勢。這是因?yàn)閺U水中存在的氯離子可在溶液中生成ClO-等其它活性組分,并通過間接電催化氧化反應(yīng)有效降解目標(biāo)污染物苯酚;并且隨著氯化鈉濃度的增加,ClO-等的生成量增多,苯酚的去除率隨之增大,見式(3)~(6)。但受到恒電流電量和苯酚廢水濃度水平的限制,Cl-過多時,會導(dǎo)致副反應(yīng)的發(fā)生,見式(7)[17]。副反應(yīng)產(chǎn)生的Cl2會以氣泡的形式附著于電極表面,使得電極活性面積減孝電極表面電位和電流密度分布不均,造成電極電導(dǎo)率下降,體系能耗增大;且電極表面的氣體也會以氣泡形式分散于電解液中,使體系傳質(zhì)受阻,造成苯酚的去除率下降[18]。由圖2可知,當(dāng)電解質(zhì)濃度為13g·L-1時,苯酚的去除率最大,反應(yīng)60min可達(dá)99.85%,之后苯酚的去除率隨時間變化不明顯。因此,選取適宜的電解質(zhì)濃度為13g·L-1,適宜的反應(yīng)時間為60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有機(jī)物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,pH值為5,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同電流密度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖3。由圖3可知,當(dāng)電流密度大于50mA·cm-2時,?
之后苯酚的去除率隨時間變化不明顯。因此,選取適宜的電解質(zhì)濃度為13g·L-1,適宜的反應(yīng)時間為60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有機(jī)物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,pH值為5,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同電流密度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖3。由圖3可知,當(dāng)電流密度大于50mA·cm-2時,隨著電流密度的增大,苯酚去除率呈減小的趨勢;當(dāng)電流密度小于50mA·cm-2時,隨著電流密度的增大,苯酚的去除率呈先急劇增大后緩慢增大的趨勢。當(dāng)電流密度為30mA·cm-2時,苯酚去除率的增勢最大,且反應(yīng)60min時,電流密度為30mA·cm-2和50mA·cm-2時苯酚的去除率接近。但電流密度過大時,單位時間產(chǎn)生的熱量會增加,溶液放熱溫度升高,能耗增加,同時會加劇陰極的析氫副反應(yīng)和陽極的析氧副反應(yīng),造成電能利用率下降[19-20]。因此,選取適宜的電流密度為30mA·cm-2。圖3不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.3Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentcurrentdensity3.3不同pH值時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,電流密度為30mA·cm-2,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同pH值時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖4。圖4不同pH值時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.4Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthediffe
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]新型Ti/TiOxHy/Sb-SnO2電極上苯胺電化學(xué)氧化反應(yīng)(英文)[J]. 李曉良,徐浩,延衛(wèi). 催化學(xué)報. 2016(11)
[2]Ir-Ru-Sn摻雜電極電催化法處理苯酚廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 范榮桂,董雪,戴藝,王權(quán)程,高海娟. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2016(07)
[3]苯酚在Ti/IrO2-Ta2O5電極上的電化學(xué)反應(yīng)[J]. 李皓月,高璟,劉有智. 含能材料. 2016(03)
[4]RuO2-IrO2-SnO2/Ti陽極電催化氧化苯酚的研究[J]. 孫南南,謝實(shí)濤,李凱,陳英文,沈樹寶. 環(huán)境污染與防治. 2015(02)
[5]水環(huán)境中有毒污染物種類綜述[J]. 楊忠敏. 環(huán)境研究與監(jiān)測. 2014(02)
[6]超重力環(huán)境下電化學(xué)反應(yīng)過程中的氣泡行為[J]. 高璟,劉有智,祁貴生,劉引娣,焦緯洲,張巧玲. 化學(xué)工程. 2014(04)
[7]電催化氧化深度處理焦化廢水的效果及能耗研究[J]. 馮壯壯,王海東,于建,高康樂,梁文艷. 工業(yè)水處理. 2013(04)
[8]高級氧化技術(shù)去除水體中氯貝酸的研究進(jìn)展[J]. 張勤,周雪飛. 環(huán)境污染與防治. 2013(04)
[9]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[10]Sm摻雜Ti/SnO2-Sb電極電催化氧化性能[J]. 朱福良,秦瑞煥,朱玉慶. 蘭州理工大學(xué)學(xué)報. 2012(01)
碩士論文
[1]電氧化處理苯酚及苯胺廢水的工藝研究[D]. 周苗苗.鄭州大學(xué) 2009
本文編號:2966494
【文章來源】:含能材料. 2017,25(09)北大核心
【文章頁數(shù)】:6 頁
【部分圖文】:
電解裝置示意圖
閆俊娟,高璟,劉有智,陰昊陽,吳孟龍度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖2。圖2不同氯化鈉濃度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.2ThechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentNaClconcentration由圖2可知,隨著氯化鈉濃度的增大,苯酚去除率呈先增大后減小的趨勢。這是因?yàn)閺U水中存在的氯離子可在溶液中生成ClO-等其它活性組分,并通過間接電催化氧化反應(yīng)有效降解目標(biāo)污染物苯酚;并且隨著氯化鈉濃度的增加,ClO-等的生成量增多,苯酚的去除率隨之增大,見式(3)~(6)。但受到恒電流電量和苯酚廢水濃度水平的限制,Cl-過多時,會導(dǎo)致副反應(yīng)的發(fā)生,見式(7)[17]。副反應(yīng)產(chǎn)生的Cl2會以氣泡的形式附著于電極表面,使得電極活性面積減孝電極表面電位和電流密度分布不均,造成電極電導(dǎo)率下降,體系能耗增大;且電極表面的氣體也會以氣泡形式分散于電解液中,使體系傳質(zhì)受阻,造成苯酚的去除率下降[18]。由圖2可知,當(dāng)電解質(zhì)濃度為13g·L-1時,苯酚的去除率最大,反應(yīng)60min可達(dá)99.85%,之后苯酚的去除率隨時間變化不明顯。因此,選取適宜的電解質(zhì)濃度為13g·L-1,適宜的反應(yīng)時間為60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有機(jī)物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,pH值為5,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同電流密度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖3。由圖3可知,當(dāng)電流密度大于50mA·cm-2時,?
之后苯酚的去除率隨時間變化不明顯。因此,選取適宜的電解質(zhì)濃度為13g·L-1,適宜的反應(yīng)時間為60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有機(jī)物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,pH值為5,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同電流密度時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖3。由圖3可知,當(dāng)電流密度大于50mA·cm-2時,隨著電流密度的增大,苯酚去除率呈減小的趨勢;當(dāng)電流密度小于50mA·cm-2時,隨著電流密度的增大,苯酚的去除率呈先急劇增大后緩慢增大的趨勢。當(dāng)電流密度為30mA·cm-2時,苯酚去除率的增勢最大,且反應(yīng)60min時,電流密度為30mA·cm-2和50mA·cm-2時苯酚的去除率接近。但電流密度過大時,單位時間產(chǎn)生的熱量會增加,溶液放熱溫度升高,能耗增加,同時會加劇陰極的析氫副反應(yīng)和陽極的析氧副反應(yīng),造成電能利用率下降[19-20]。因此,選取適宜的電流密度為30mA·cm-2。圖3不同電流密度時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.3Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentcurrentdensity3.3不同pH值時苯酚去除率隨時間的變化趨勢在氯化鈉濃度為13g·L-1,電流密度為30mA·cm-2,苯酚初始濃度為500mg·L-1的條件下,考察不同pH值時廢水中苯酚去除率隨時間的變化趨勢,結(jié)果見圖4。圖4不同pH值時苯酚去除率隨時間的變化趨勢Fig.4Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthediffe
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]新型Ti/TiOxHy/Sb-SnO2電極上苯胺電化學(xué)氧化反應(yīng)(英文)[J]. 李曉良,徐浩,延衛(wèi). 催化學(xué)報. 2016(11)
[2]Ir-Ru-Sn摻雜電極電催化法處理苯酚廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 范榮桂,董雪,戴藝,王權(quán)程,高海娟. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2016(07)
[3]苯酚在Ti/IrO2-Ta2O5電極上的電化學(xué)反應(yīng)[J]. 李皓月,高璟,劉有智. 含能材料. 2016(03)
[4]RuO2-IrO2-SnO2/Ti陽極電催化氧化苯酚的研究[J]. 孫南南,謝實(shí)濤,李凱,陳英文,沈樹寶. 環(huán)境污染與防治. 2015(02)
[5]水環(huán)境中有毒污染物種類綜述[J]. 楊忠敏. 環(huán)境研究與監(jiān)測. 2014(02)
[6]超重力環(huán)境下電化學(xué)反應(yīng)過程中的氣泡行為[J]. 高璟,劉有智,祁貴生,劉引娣,焦緯洲,張巧玲. 化學(xué)工程. 2014(04)
[7]電催化氧化深度處理焦化廢水的效果及能耗研究[J]. 馮壯壯,王海東,于建,高康樂,梁文艷. 工業(yè)水處理. 2013(04)
[8]高級氧化技術(shù)去除水體中氯貝酸的研究進(jìn)展[J]. 張勤,周雪飛. 環(huán)境污染與防治. 2013(04)
[9]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[10]Sm摻雜Ti/SnO2-Sb電極電催化氧化性能[J]. 朱福良,秦瑞煥,朱玉慶. 蘭州理工大學(xué)學(xué)報. 2012(01)
碩士論文
[1]電氧化處理苯酚及苯胺廢水的工藝研究[D]. 周苗苗.鄭州大學(xué) 2009
本文編號:2966494
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