近百年來，人類工業(yè)和農(nóng)業(yè)活動以及交通運輸?shù)陌l(fā)展已經(jīng)引起了地球大氣中微量氣體組成的明顯變化。這其中，大氣氮氧化物（NO_x）的濃度水平呈持續(xù)上升的趨勢。NO_x在對流層和平流層化學中扮演著極為重要的角色，是產(chǎn)生一些環(huán)境問題諸如光化學煙霧，酸雨，氣候變暖，尤其是平流層臭氧破壞的關鍵原因。由于NO_x主要是由地表的生命活動以及礦物和生物質燃燒過程產(chǎn)生的，因此，人類活動對NO_x的年排放有著直接的影響。在燃燒過程中產(chǎn)生NO_x的一個重要源是含氮化合物的氧化。其中的有機硝基化合物，由于它們在火箭推進器點燃，燃燒過程和大氣污染中的重要作用，與其相關化學的研究一直受到理論和實驗化學工作者的特別關注。而有關它們分解的機理和動力學性質的信息又對我們了解其極為復雜的大氣反應起著關鍵作用。 本文主要對包括過氧硝酸乙酰酯（PAN，CH₃C（O）OONO₂），硝酸氯（ClONO₂），N-甲硝胺（CH₃NHNO_2... 

【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

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【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    §1.1 大氣化學的研究概況
    §1.2 課題的提出
    參考文獻
第二章 量子化學基礎和動力學計算
    §2.1 量子化學
        §2.1.1 Hartree-Fock理論
        §2.1.2 電子相關作用
        §2.1.3 組態(tài)相互作用
        §2.1.4 耦合簇方法
    §2.2 動力學計算
        §2.2.1 傳統(tǒng)過渡態(tài)理論
        §2.2.2 RRKM理論
    參考文獻
第三章 過氧硝酸乙酰酯（PAN）異構化和分解反應勢能面的理論研究
    §3.1 引言
    §3.2 計算細節(jié)
    §3.3 結果與討論
        §3.3.1 PAN異構化反應
        §3.3.2 PAN單分子分解反應通道
    §3.4 本章小節(jié)
    參考文獻
3C（O）O+NO₃的反應速率常數(shù)的理論研">第四章 過氧硝酸乙酰酯（PAN）分解為CH₃C（O）O+NO₃的反應速率常數(shù)的理論研
    §4.1 引言
    §4.2 理論方法
        §4.2.1 計算方法
        §4.2.2 RRKM計算
    §4.3 結果與討論
        §4.3.1 分解反應R1
        §4.3.2 分解反應R2
    §4.4 本章小節(jié)
    參考文獻
2）單分子異構化和分解反應勢能面的理論研究">第五章 硝酸氯（ClONO₂）單分子異構化和分解反應勢能面的理論研究
    §5.1 引言
    §5.2 計算細節(jié)
    §5.3 結果與討論
2異構化反應">        §5.3.1 ClONO₂異構化反應
2單分子分解反應通道">        §5.3.2.ClONO₂單分子分解反應通道
    §5.4 本章小結
    參考文獻
3NHNO₂）異構化和分解反應機理和動力學的理論研究">第六章 甲硝胺（CH₃NHNO₂）異構化和分解反應機理和動力學的理論研究
    §6.1 引言
    §6.2 方法
        §6.2.1 計算細節(jié)
        §6.2.2 反應速率常數(shù)的計算
    §6.3 結果與討論
3NHNO₂異構化反應">        §6.3.1 CH₃NHNO₂異構化反應
3NHNO₂單分子分解反應">        §6.3.2 CH₃NHNO₂單分子分解反應
        §6.3.3 反應速率常數(shù)的計算
    §6.4 本章小節(jié)
    參考文獻
2ClO₂和HO₂的反應機理的理論研究">第七章 CH₂ClO₂和HO₂的反應機理的理論研究
    §7.1.引言
    §7.2 計算細節(jié)
    §7.3 結果與討論
        §7.3.1 反應通道
        §7.3.2 反應機理
    §7.4 本章小節(jié)
    參考文獻
攻讀學位期間論文發(fā)表情況
致謝



本文編號：2957854