鈾是核能利用過程（鈾礦開采、鈾濃縮、核燃料元件加工、核能發(fā)電、乏燃料后處理及放射性廢物處置等）中的關(guān)鍵元素。U（Ⅵ）在環(huán)境中容易遷移、擴(kuò)散進(jìn)入生物圈,由于其化學(xué)毒性和放射性毒性,進(jìn)入生物圈的鈾將對生物和環(huán)境安全造成威脅。因此,從核能安全與環(huán)境保護(hù)的角度考慮,開發(fā)新型功能材料對于環(huán)境水體中鈾的去除非常重要。本論文制備了四種功能化納米材料,對其進(jìn)行了詳細(xì)的物理化學(xué)性質(zhì)表征,研究了U（Ⅵ）在這些材料上的吸附行為,考察了pH、吸附劑濃度、離子強(qiáng)度、共存離子、溫度等因素對功能化納米材料吸附U（Ⅵ）的影響,運(yùn)用Langmuir、Freundlich吸附模型,并借助光譜技術(shù)探討了U（Ⅵ）在功能化納米材料上的吸附機(jī)理。本論文取得的結(jié)果可為鈾污染水體的凈化修復(fù)提供依據(jù),為核能可持續(xù)發(fā)展和核環(huán)境保護(hù)提供技術(shù)支持。主要研究成果如下:一、制備、表征了琥珀酸功能化納米二氧化硅（SA@SiO₂）,并考察了其對水體中U（Ⅵ）的吸附行為。與納米二氧化硅相比較,SA@SiO₂對U（Ⅵ）的吸附容量明顯增強(qiáng)。采用批式法考察了環(huán)境影響因素（如pH、離子強(qiáng)度、吸附劑濃度、共存離子和溫... 

【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級別】：博士

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016年中國核能發(fā)電總量與非核能發(fā)電總量占總電量中的百分比Figure1-3Theproportionsofnon-nuclearandnuclearelectricityduring2016in

上的吸附可以阻止U(VI)在環(huán)境中的遷移。在長期處于鈾污染的地質(zhì)材料中，U(VI)的遷移受鐵氧化物的共沉淀和環(huán)境中的細(xì)菌把U(VI)還原為難溶的U(IV)的影響（圖1-8）[15]。圖 1-8 鈾與鐵氧化物共沉淀示意圖[15]Figure 1-8 The schematic of co-precipitation of uranium and iron oxide1.3.3 離子交換離子交換樹脂去除工業(yè)用水中的重金屬已經(jīng)發(fā)展較成熟。其優(yōu)點(diǎn)為樹脂具有可再生性，而且交換選擇性好。缺點(diǎn)是經(jīng)濟(jì)性差。一般離子交換吸附鈾酰的機(jī)理為：Akyil等[16]研究了聚丙烯腈（PAN）、天然沸石、斜發(fā)沸石、合成沸石、沸石X復(fù)合材料作離子交換劑吸附U(VI)。考察pH、初始U(VI)、溫度、接觸時間對吸附行為的影響。Banerjee等[17]用低溫共沉淀法制備出釩酸鈰納米材料（~ 25 nm球形納米顆粒），研究了該材料對鈾-233（4.82 MeV α）、镅-241（5.49 MeV α，60 keV γ）的離子交換去除效率，發(fā)現(xiàn)可在3小時內(nèi)從酸性水相料液中完全去除。隨pH增加去除容量增大而zeta電位減小、離子強(qiáng)度對去除效率沒有顯著影響。

真空旋蒸，去除乙醇，得到ABD-GD。稱取0.0528 g 馬來腈（DAMN量取 15 mL 乙醇，與 ABD-GD 在室溫條件下，攪拌 3 小時，真空旋蒸，去除醇，得到 ABD-DAMN。稱取 0.0673 g 鹽酸羥胺、0.0673 g 碳酸鉀，量取 1 mL 水9 mL 乙醇，在 50 mL 單口瓶中，與得到的 ABD-DAMN 在 80oC 下，回流 6 時，真空旋蒸，得到 AO[41]。其次，稱取一定質(zhì)量的步驟（2）合成的 Fe3O4@ZnO(DEG)，與上步反應(yīng)到的 AO，在去離子水中超聲 45 分鐘，強(qiáng)磁鐵分離，去離子水、乙醇洗滌，燥得到 Fe3O4@ZnO-AO(DEG)[92]。如圖 3-2 所示。3.3 材料表征3.3.1 SEM & TEM比較沉淀法與水熱法得到的 Fe3O4的表面形貌，由圖 3-3 可知，沉淀法得的 Fe3O4（左圖）的形貌幾乎沒有顆粒，而水熱法得到的 Fe3O4（右圖）具有好的球形結(jié)構(gòu)。

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號：2933374