如今,鹽酸四環(huán)素(TC)被認(rèn)為是一種新出現(xiàn)關(guān)注的化合物(CECs)。鹽酸四環(huán)素(TC)由于其持久性引起了人類和生態(tài)的持續(xù)關(guān)注。近年來,金屬-有機(jī)框架MOFs具有微孔結(jié)構(gòu)和持有較大的毛孔在環(huán)境凈化領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。而碳?xì)饽z(CA)由于其比表面積大、密度低、熱穩(wěn)定性好、無毒等優(yōu)點(diǎn)引起了人們的極大興趣。本論文圍繞MOFs和CA材料的合成開展了相關(guān)催化劑的合成研究,并進(jìn)行了光催化降解鹽酸四環(huán)素的研究。本文在低溫下合成了MIL-100(Fe)并分別與Fe_3O_4和CA復(fù)合。獲得的MIL-100(Fe)、MIL-100(Fe)@Fe_3O_4,MIL-100(Fe)@CA和MIL-100@Fe_3O_4/CA做為光催化劑,用于從水中去除TC。結(jié)果表明,MIL-100(Fe)降解TC的活性高達(dá)85%,高于MIL-100(Fe)@Fe_3O_4(42%)�；钚蕴岣叩脑蛟谟谄涓叩谋缺砻娣e(389 m~2g~(-1)),較小的孔徑(2.4納米),較小的孔體積(0.319 m~3 g~(-1)),電子和孔穴分離效率高和較低帶隙(1.76 eV)。CA與MIL-100(Fe)@Fe_3O_4的耦合大大加快了光生電荷載體的傳輸,并將MIL-100(Fe)@Fe_3O_4的性能提高了1.6倍。此外,由于Fe_3O_4的添加,催化劑的穩(wěn)定性和可回收性都得到了提高,有利于環(huán)境友好型的水凈化工藝。當(dāng)今世界,利用異質(zhì)結(jié)光催化劑進(jìn)行去污成為一種更有前途的方法。本文在不使用NH_3.H_2O的情況下合成了α-Fe_2O_3,并在不涉及高溫焙燒的情況下,獲得了復(fù)合材料(α-Fe_2O_3@CN)。對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行XRD、FT-IR、SEM、DRS、XPS和PL了表征,以確定α-Fe_2O_3的帶隙、官能團(tuán)、球面結(jié)構(gòu)、吸收可見光的能力,元素(Fe,O,C,和N)的檢測(cè)及電荷分離能力。結(jié)果表明,α-Fe_2O_3和CN的適當(dāng)配比增強(qiáng)了帶隙,加快了TC的光降解速率。與純?chǔ)?Fe_2O_3和CN相比,復(fù)合α-Fe_2O_3@CN在可見光譜下表現(xiàn)出更有效的光催化降解TC效率。當(dāng)α-Fe_2O_3與適當(dāng)含量的CN,即α-Fe_2O_3@1.5CN得到了去除效率的明顯增強(qiáng),因?yàn)棣?Fe_2O_3在CN納米片上的分布更好,因此具有最高的去除率,從而導(dǎo)致ROS(O_2~-and~·OH自由基)物種的產(chǎn)生,降低了電子和空穴復(fù)合率展現(xiàn)出潛在的環(huán)境應(yīng)用前景。本文以ZIF-8為前驅(qū)體和CN通過簡(jiǎn)單的熱分解策略合成了ZnO@CN納米復(fù)合材料。利用制備的光催化劑對(duì)制藥行業(yè)最常用的環(huán)境污染物-抗生素鹽酸四環(huán)素(TC)進(jìn)行了光降解研究,并對(duì)其形態(tài)和理化學(xué)參數(shù)進(jìn)行了研究。對(duì)樣品進(jìn)行了XRD、FT-IR、SEM、DRS、XPS和PL等表征。不同的分析技術(shù)表明樣品為窄帶隙、六邊形納米螺帽結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性高、對(duì)可見光的吸收能力強(qiáng)及高吸附能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,ZnO和CN的平衡比在電荷分離中起著至關(guān)重要的作用,并提供了可見光照下光催化降解的標(biāo)準(zhǔn)的帶隙。與純ZnO和CN相比,復(fù)合材料ZnO@CN-2對(duì)TC的降解具有更有效的光催化活性。ZnO@CN-2納米復(fù)合材料中光降解速度分別為CN的2.77倍,ZnO的1.51倍。ZnO@CN-2在可見光照射下對(duì)TC氧化的光降解效果較好,得到了比單純ZnO與CN更好的光降解效果。循環(huán)過程研究了材料的穩(wěn)定性。結(jié)果表明,經(jīng)過五次重復(fù)利用后,降解速率無明顯變化。此外,CN與ZnO的耦合通過提供活性位點(diǎn)促進(jìn)了光降解現(xiàn)象,產(chǎn)生了豐富的氧種類,并抑制了電子和空穴的復(fù)合,從而在太陽(yáng)光譜下對(duì)TC有更好的降解活性。
【學(xué)位單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X703;O644.1;O643.36
【文章目錄】：
摘要
abstract
Chapter 1 Introduction
    1.1 Tetracycline Hydrochloride（TC）
    1.2 Photocatalysis
    1.3 Metal-Organic Framework
        1.3.1 Zeolitic Imidazolate Frameworks
        1.3.2 MIL-100（Fe）
        1.3.3 UiO System MOF
    1.4 Oxide System
        1.4.1 Titanium Dioxide
        1.4.2 Cerium Oxide
        1.4.3 Zinc Oxide
3O₄'>        1.4.4 Fe₃O4

        1.4.5α-Fe₂O₃

    1.5 Novel Metallic Nanoparticles
    1.6 Aerogels
        1.6.1 Carbon Aerogel
    1.7 Graphene Oxide
    1.8 Graphitic Carbon Nitride
    1.9 MOF based composites
3O₄/CA Magnetic Nanophotocatalysts（MNPCs）:magnetically separable and Fenton-like degradation of tetracycline hydrochloride'>Chapter 2 Ternary MIL-100（Fe）@Fe₃O₄/CA Magnetic Nanophotocatalysts（MNPCs）:magnetically separable and Fenton-like degradation of tetracycline hydrochloride
    2.1 Materials
    2.2 Characterization
    2.3 Synthesis Procedure
        2.3.1 Synthesis of CA
        2.3.2 Synthesis of MIL-100（Fe）
3O'>        2.3.3 Synthesis of Fe₃O
3O₄/CA'>        2.3.4 Synthesis of MIL-100（Fe）@Fe₃O₄/CA
    2.4 Results& Discussion
        2.4.1 X-ray powder diffraction（XRD）
        2.4.2 Fourier-transform infrared spectroscopy（FTIR）
        2.4.3 Scanning electron microscopy（SEM）and EDS
        2.4.4 BET Surface Area
        2.4.5 Thermogravimetric Analysis（TGA）
        2.4.6 Ultraviolet-Visible Spectroscopy Diffuse Reflection Spectra（UV-vis DRS）
        2.4.7 Effect of pH
        2.4.8 Photocatalytic Activity
        2.4.9 Scavenger Study
        2.4.10 Mechanism
        2.4.11 Stability and Recyclability
    2.5 Conclusion
2O₃@CN under the Visible Light'>Chapter 3 Highly Efficient Photocatalytic Degradation of the Tetracycline Hydrochloride on theα-Fe₂O₃@CN under the Visible Light
    3.1 Materials
    3.2 Characterization
    3.3 Synthesis Procedure
3N₄（CN）'>        3.3.1 Preparation of g-C₃N₄（CN）
2O'>        3.3.2 Synthesis ofα-Fe₂O
2O₃/CN hybrid'>        3.3.3 Preparation ofα-Fe₂O₃/CN hybrid
    3.4 Results& Discussion
        3.4.1 X-ray powder diffraction（XRD）
        3.4.2 Fourier-transform infrared spectroscopy（FTIR）
        3.4.3 Ultra Violet-Visible Spectroscopy Diffuse Reflection Spectra（UV-vis DRS）
        3.4.4 Scanning Electron Microscopy（SEM）
        3.4.5 X-Ray Photoelectron Spectroscopy（XPS）
        3.4.6 Thermogravimetric Analysis（TGA）
        3.4.7 Photocatalytic Activity
        3.4.8 Active Species Trapping
    3.5 Stability and Recyclability
        3.5.1 Photoluminescence（PL）
        3.5.2 Photo-induced charge separation mechanism
    3.6 Conclusion
3N₄ nanocomposite for the degradation of Tetracycline hydrochloride under the visible light irradiation'>Chapter 4 Synthesis and degradation studies of ZnO doped with g-C₃N₄ nanocomposite for the degradation of Tetracycline hydrochloride under the visible light irradiation
    4.1 Materials
    4.2 Characterization
    4.3 Synthesis Procedure
        4.3.1 Synthesis of ZIF-8
        4.3.2 Synthesis of ZnO@CN
    4.4 Results
        4.4.1 X-ray powder diffraction（XRD）
        4.4.2 Fourier-transform infrared spectroscopy（FTIR）
        4.4.3 Ultra Violet-Visible Spectroscopy Diffuse Reflection Spectra（UV-vis DRS）
        4.4.4 Scanning Electron Microscopy（SEM）
        4.4.5 X-Ray Photoelectron Spectroscopy（XPS）
        4.4.6 Photoluminescence（PL）
        4.4.7 Photocatalytic Activity
        4.4.8 ROS Scavenger Study
        4.4.9 Stability and recyclability
        4.4.10 Mechanism
    4.5 Conclusion
Chapter 5 Conclusion
References
Acknowledgements
Published Work

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本文編號(hào)：2887600

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