通過閃凍聚苯乙烯負(fù)載鐵鹽后還原的方法,制備了多孔聚苯乙烯(PS)負(fù)載納米零價(jià)鐵(nZVI)復(fù)合材料(nZVI/PS),利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)和氮?dú)馕浇馕鼘?shí)驗(yàn)對樣品進(jìn)行表征;通過構(gòu)建nZVI/PS/H_2O_2非均相芬頓體系,考察了對苯酚、1-萘酚、4-硝基苯酚以及4-氯苯酚等酚類污染物的催化降解性能,探究了pH、催化劑用量、污染物濃度、H_2O_2對污染物脫除性能的影響.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,nZVI/PS的比表面積更大、反應(yīng)活性位點(diǎn)豐富且分散均勻,pH適應(yīng)范圍廣;當(dāng)pH=4,酚類化合物初始濃度為100 mg/L,H_2O_2用量2 mmol/L,投加量0.5 g/L時(shí),酚類污染物降解效率在180 min內(nèi)幾乎可達(dá)到100%,降解過程符合偽一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué).新型催化材料可重復(fù)使用.
【部分圖文】：

對于后續(xù)的循環(huán)實(shí)驗(yàn),通過過濾回收nZVI/PS微球,用適量的超純水沖洗,再用NaCl質(zhì)量濃度為0.2%的100 mL乙醇-水混合溶液(質(zhì)量比乙醇∶水=30∶70)對微球進(jìn)行脫附處理,之后按照合成方案對微球進(jìn)行再生,并加入上述酚類溶液中,如此重復(fù)若干次.2 結(jié)果與討論

選用場發(fā)射掃描電子顯微鏡對樣品進(jìn)行表面微觀結(jié)構(gòu)形貌觀察,如圖2所示,通過SEM圖像對所制備樣品的結(jié)構(gòu)和形態(tài)進(jìn)行研究. 圖2(a)可知,通過快速冷凍法制備的聚苯乙烯小球具有均一孔道,孔徑大概在40 nm左右,且內(nèi)部結(jié)構(gòu)中的孔道表面光滑. 圖2(b)中nZVI/PS微球仍然保持了與負(fù)載前介孔PS微球相似的形態(tài)但孔道略微變小,表面變得粗糙,有明顯的沉積痕跡,表明了nZVI已經(jīng)均勻分布在PS微球孔道上. nZVI/PS豐富的納米級孔腔和孔通道可以為催化過程中分子擴(kuò)散提供有利途徑,這可以提高催化降解效率. 另外,孔道中nZVI的存在還可以誘導(dǎo)對H2O2的區(qū)域選擇性,促進(jìn)活性位點(diǎn)與H2O2之間的相互作用,提高H2O2利用率,促進(jìn)酚類污染物的降解去除[12].通過N2吸附-解吸實(shí)驗(yàn)評估樣品的孔結(jié)構(gòu)和孔徑分布(圖3),兩種樣品的吸附等溫線如圖3(a)和(b)所示,PS微球和負(fù)載后nZVI/PS微球的吸附等溫線類型為IV型且?guī)в蠬1型回滯環(huán),吸附等溫線上有飽和吸附平臺(tái),反映孔徑分布較均勻,表明兩個(gè)樣品均存在均一的介孔孔道結(jié)構(gòu)[13]. PS和nZVI/PS微球的BET比表面積分別為194 m2/g和133 m2/g. 兩種樣品在接近飽和壓力(p/p0>0.97)時(shí)分別顯示 764 cm3 STP g-1(PS)和428 cm3 STP g-1(nZVI/PS)的最大吸附能力,表明互連開放的介孔結(jié)構(gòu)允許N2迅速擴(kuò)散到其內(nèi)部區(qū)域,有助于芬頓反應(yīng)過程分子的擴(kuò)散. 基于Barrett-Joyner-Halenda(BJH)模型的兩個(gè)樣品的孔徑分布如圖3(c),MesoPS和nZVI/PS都具有較高的介孔率,平均孔徑分別為40 nm、22 nm等與SEM一致. 高的nZVI/PS孔隙率將使反應(yīng)活性位點(diǎn)分散性更好,與污染物更容易接觸,有利于提升復(fù)合材料的催化性能[14].

圖4分別為不同pH對苯酚、1-萘酚、4-硝基苯酚以及4-氯苯酚的降解效率影響. 由圖可知,pH對 4種酚類化合物影響總體趨勢一致,即在酸性條件下,降解效率明顯優(yōu)于中性及堿性條件. 這是由于酸性條件下,溶液中大量的H+可以與零價(jià)鐵反應(yīng)產(chǎn)生Fe2+,增進(jìn)芬頓反應(yīng)進(jìn)行. 而中性及堿性條件下,Fe2+則更趨向于形成Fe(OH)2絡(luò)合物,芬頓反應(yīng)效率下降,影響酚類化合物去除[15]. 此外,nZVI/PS在中性pH下表現(xiàn)出良好的催化性能,表明nZVI/PS可在較寬的初始pH范圍工作.圖4 不同pH值對苯酚(a)、1-萘酚(b)、4-硝基苯酚(c)及4-氯苯酚(d)降解的影響
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