稀燃技術(shù)正在成為解決傳統(tǒng)發(fā)動機能耗與排放問題的首選技術(shù)方案，氮氧化物存儲還原（NSR）技術(shù)有效解決了稀燃（富氧）條件下氮氧化物脫除的難題，NSR材料主要包括貴金屬組分，存儲組分及高比表面積載體。本文重點考察低溫階段NOx存儲與還原技術(shù)的影響因素，以鈰基氧化物及Pt基貴金屬催化劑為研究體系，以靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲及還原特性為研究手段，綜合貴金屬與存儲氧化物及載體之間協(xié)同作用，深入分析各組分之間相互作用對性能的影響，為NOx存儲與還原技術(shù)的應(yīng)用提供指導(dǎo)。 建立了靜態(tài)及瞬態(tài)氮氧化物存儲能力測試方法，以氧化鈰混合Pt/Al2O3作為富氧階段氮氧化物存儲催化劑，系統(tǒng)研究了其物理結(jié)構(gòu)、表面Ce3+含量、氧化還原特性等對NOx存儲特性的影響。研究表明，高表面Ce3+含量有利于NOx存儲過程，貴金屬Pt/Al2O3與氧化鈰與之間相互作用促進活性氧遷移。CO2與NOx存在競爭吸附，降低了氧化鈰表面的NOx存儲量。 采用Pt/Al2O3+CeO2+Ba/Al2O3(Ba/CeO2)體系模擬低溫冷啟動過程，考察了從100℃升溫至400℃過程中富燃階段NOx存儲效率隨溫度變化趨勢。研究表明，NOx存儲效率隨溫度升高而降低，150℃存儲效率最低。對單組份研究顯示，氧化鈰100℃時可吸附大量NOx，然而其亞硝酸鹽會發(fā)生分解釋放，從而導(dǎo)致NOx存儲效率降低�？疾炝薈eZr氧化物及BaO和La2O3改性氧化鈰作為存儲組分，結(jié)果顯示，CeZr可增加低溫NOx吸附物種穩(wěn)定性及硝酸鹽生成量，氧化鋇負載氧化鈰可利用兩者的協(xié)同作用，形成較為穩(wěn)定的吸附物種，然而La2O3與氧化鈰協(xié)同作用較低，未能增加氧化鈰表面亞硝酸鹽的穩(wěn)定性。 系統(tǒng)考察了Pt/Al2O3+Ba/Al2O3體系低溫富燃階段NOx還原特性。研究表明，200℃時NO未被充分還原，導(dǎo)致NO的釋放和NO還原效率降低�？疾炝瞬煌�原劑（CO，H2）對NOx還原特性的影響，結(jié)果顯示CO對Pt存在較強吸附導(dǎo)致NO吸附較難，從而還原效率較低。Pd基貴金屬對CO吸附強度較弱，具有較高的NO還原效率，可在CO和氫氣共存時有效抑制了富燃階段NO釋放。 對Pt/Al2O3+CeO2混合物進行了不同條件的處理過程，采用氫氣程序還原技術(shù)考察了不同處理過程對氧化鈰表面活性氧特性的影響。結(jié)果顯示450℃惰性氣體條件下，Pt即被氧化遷移至氧化鈰表面，氫氣程序還原過程中，貴金屬被還原從而促進氧化鈰表面活性氧的還原。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2014
【中圖分類】：X701;O643.36
【部分圖文】：

圖 2-5 新鮮和老化氧化鈰（H，C）的 SEM 圖Figure 2-5 The SEM patterns for fresh and aged CeO2(H,C) 2-5 所示為新鮮和老化氧化鈰載體的 SEM 圖片，結(jié)果顯示兩種氧化的形貌，氧化鈰 H 具球形顆粒，老化之后顆粒有破碎，但依然具有較粒。而對于氧化鈰 C，形狀為片狀，老化氧化鈰團聚成較大顆粒。此

圖 2-9 新鮮和老化氧化鈰（H，C）NOx-TPD 結(jié)果：NO 和 NO2隨溫度變化濃度曲線Figure 2-9 NO and NO2concentration as function of temperature of NOx-TPD for fresh anaged CeO2(H,C)采用 NO+O2-TPD 表征手段，表征 NOx在存儲組分表面吸附物種的穩(wěn)定性圖 2-9 所示為新鮮和老化氧化鈰（H，C）NOx-TPD 結(jié)果。結(jié)果顯示四種存儲體在升溫過程中均有 NO 和 NO2脫附。當(dāng)溫度低于 300℃，脫附物種 NO 占導(dǎo)，推測低溫脫附物種主要為亞硝酸鹽[6]，此物種分解主要產(chǎn)物為 NO；當(dāng)溫高于 400℃時，高溫可導(dǎo)致 NO2分解成 NO，只有 NO 脫附峰。NO2脫附峰主集中在 300-350℃，主要為硝酸鹽物種分解脫附產(chǎn)物。比較新鮮和老化載體，鮮載體脫附 NO 和 NO2量均高于老化載體，說明老化之后吸附量降低。比較氧鈰 H 和氧化鈰 C，氧化鈰 H 脫附量高于氧化鈰 C，且脫附峰溫度高于氧化鈰的脫附溫度，結(jié)果顯示氧化鈰H吸附物種的熱穩(wěn)定性高于氧化鈰C的吸附物種2.2.3 氧化鈰 51 氮氧化物存儲性能及物化性質(zhì)

CeO2，Ba/Al2O3，Ba/CeO2組分的 CO2-TPD 結(jié)果Figure 3-7 The CO2-TPD results for PA, CeO2, Ba/Al2O3, Ba/CeO，Ba/Al2O3及 Ba/CeO2的堿性強度利用 CO2-TPD 測試氧化鈰具有最高的 CO2脫附量，脫附溫度為 125℃，說位。Ba/Al2O3樣品的 CO2脫附量遠低于 CeO2，其較低化鋁表面分散度較低。而對于 Ba/CeO2，除 150℃處脫附 CO2脫附峰，較高的脫附溫度說明其較強的堿性強度。2樣品的兩脫附峰可得，Ba 負載氧化鈰可以促進氧化CO3與氧化鈰載體之間存在相互作用，Ba 與氧化鈰之及氧化鈰均不存在的 CO2吸附位點，因此對于 Ba 負載氮氧化物吸附物種穩(wěn)定性較高，且具有高于 Ba/Al2O3
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本文編號：2846058