發(fā)布時間：2020-10-17 05:31

　　 近年來,微生物電化學(xué)系統(tǒng)(Bioelectrochemical system, BES)在許多領(lǐng)域得到越來越廣泛的關(guān)注。BES的應(yīng)用研究主要集中在廢水處理、生物傳感器、電化學(xué)活性微生物的基礎(chǔ)研究、溫室氣體減排和新能源的開發(fā)等領(lǐng)域。本論文以基于BES的廢水處理技術(shù)為主線,開展了一系列的工作。 首先,按照利用微生物燃料電池(Microbial fuel cell, MFC)陰極還原能力去除污染物的思路,開發(fā)了一種利用MFC陰極處理含六價鉻電鍍廢水的工藝,并優(yōu)化了操作參數(shù)。在以石墨紙為電極,pH=2的最優(yōu)條件下,對含204 ppm六價鉻的實際電鍍廢水處理25小時后,六價鉻和總鉻的去除率分別達到了99.5%和66.2%。該工藝在脫鉻的過程中能同步回收電能,其最大輸出功率密度達到1600mW/m2。電極表面沉積物的X射線光電子能譜分析結(jié)果表明六價鉻和總鉻是以三氧化二鉻沉積的形式去除的。 然后,按照MFC陰陽兩極協(xié)同處理廢水的思路,開發(fā)了MFC與厭氧／好氧工藝(A/O)相結(jié)合的新型A/O-MFC集成系統(tǒng),并將其用于處理含剛果紅的染料廢水。參數(shù)優(yōu)化實驗結(jié)果顯示,作為碳源和電子供體的葡萄糖濃度為1000 mg/1,水力停留時間為14.8小時是最佳條件。在此條件下,COD和色度的去除率可以分別達到92.7%和94.1%,電能輸出功率密度為552 mW/m2。紫外可見分光光度全波掃描和氣相色譜-質(zhì)譜的分析結(jié)果表明MFC陽極能破壞偶氮鍵；陰極能進一步降解厭氧過程中產(chǎn)生的芳香胺。 為了使BES系統(tǒng)更適于廢水處理的實際應(yīng)用,解決傳統(tǒng)空氣陰極單室MFC的不足,開發(fā)了溢流降膜式反應(yīng)器。利用反應(yīng)器中流態(tài)的特點,該型反應(yīng)器能有效抑制氧氣的擴散,提高無膜MFC的庫倫效率。在最優(yōu)條件下,該反應(yīng)器能輸出的最大功率密度為18.21 W/m3,最高庫倫效率可以達到39.5%。 在此基礎(chǔ)上,基于層流微流態(tài)BES構(gòu)建了一種利用層流來分隔陰陽兩極的無膜MFC,并初步考察了其產(chǎn)電性能。極化曲線測試結(jié)果顯示該無膜MFC可以輸出的最大功率密度為378.13 W/m3。這種基于層流微流態(tài)裝置的BES還被進一步用來作為測試短期化學(xué)沖擊對電化學(xué)活性微生物Geobacter sulfurreducens活性影響的研究平臺。結(jié)果顯示：二硫蒽醌可以有效提高G sulfurreducens的產(chǎn)電性能；短時間的氧氣沖擊不會對其造成不可逆的損害。 在優(yōu)化工藝和MFC反應(yīng)器的基礎(chǔ)上,開發(fā)了一種以電化學(xué)活性微生物為計算核心的邏輯與門作為對其實行智能控制的基礎(chǔ)元件。該邏輯與門以恒電勢三電極BES為平臺,Pseudomonas areuginosa PA 14 lasl/rhll雙變異體為核心,兩種群感效應(yīng)分子為輸入信號,通過群感層級系統(tǒng)調(diào)控電子介體的產(chǎn)生,最終實現(xiàn)對輸出信號-電流-的邏輯控制。在此基礎(chǔ)上,進一步以MFC為平臺,成功開發(fā)了基于同樣原理的自供電無需外供能量的邏輯與門。該部分工作為將來實現(xiàn)對廢水處理工藝和裝置的準確、原位、實時監(jiān)測提供了理論支持和新的思路。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2012
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

微生物電解池 (MicrobialEleetrolysisCell，MEC)。理論上來說，在BES中，電極電勢由發(fā)生在電極表面的氧化還原反應(yīng)的氧化還原電勢所決定。不同反應(yīng)的氧化還原電勢可以用如下的氧化還原電勢塔表示(圖1.1).從電極反應(yīng)電勢角度來看:l)當(dāng)在陰極表面上發(fā)生的還原反應(yīng)的電勢與在陽極表面發(fā)生的氧化反應(yīng)的電勢差值大于。，其對應(yīng)的吉布斯自由能(△G0’)小于0，反應(yīng)能自發(fā)進行對外輸出電能。該條件下的BES為MFC;2)當(dāng)在陰極表面上發(fā)生的還原反應(yīng)的電勢與在陽極表面發(fā)生的氧化反應(yīng)的電勢差值小于0，其對應(yīng)的吉布斯自由能(△G0’)大于O，反應(yīng)不能自發(fā)進行而需要外加能量，即輸入電能。該條件下的BES為MEC。l

學(xué)博l學(xué)位論又緒論生物能夠使用固體電極作為電子供體，水中的某些離子作為電子受體而進(圖1.3)�；诖嗽�，通過還原某些物質(zhì)將其轉(zhuǎn)變?yōu)榻?jīng)濟價值更高的，MEc開始被用以合成某些化工產(chǎn)品}“一’�！�。這樣的過程被稱為生物電化學(xué)合ierobialEleetrosynthesis)。

圖1.4M3C工作原理Figure1.4ThePrineiPleofM3C1.3微生物電化學(xué)系統(tǒng)中電子傳遞機理的基礎(chǔ)研究BES中細菌與電極之間的電子傳遞是該領(lǐng)域研究的核心內(nèi)容。然而直到目前為止，該機理還不明確，尤其是以電極為電子供體的細菌是如何從固體電極獲得電子的機理還存在著多種爭論。本論文主要論述以電極為電子受體的細菌與電極之間的電子傳遞機理。該類型的電子傳遞有兩種主要形式:l)間接電子傳遞，細菌通過溶液中的可溶性的電子介體傳遞電子;2)直接電子傳遞，通過細胞外膜上的某些蛋白質(zhì)(細胞色素c)，納米導(dǎo)線(Nanowire)，鞭毛等細胞結(jié)構(gòu)與電極直接接觸而進行電子傳遞[川。以下將加以具體論述。
【參考文獻】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 顧荷炎;微生物燃料電池的產(chǎn)電性能及對氯酚廢水協(xié)同脫氯的研究[D];浙江大學(xué);2007年

本文編號：2844353