隨著全球氣候變暖的加劇,碳減排成為當(dāng)今世界實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的前提。生物質(zhì)炭因其高度的生物和化學(xué)穩(wěn)定性,可以在自然環(huán)境中保存數(shù)百甚至上千年。因此,將生物質(zhì)炭化與還田相結(jié)合,作為一種有效的碳捕捉與儲(chǔ)存技術(shù)被廣泛提及。我國作為水稻生產(chǎn)大國,大量的水稻秸稈廢棄物被直接還田,導(dǎo)致稻田產(chǎn)生大量的CH4等溫室氣體。利用低溫?zé)峤饧夹g(shù),將水稻秸稈炭化還田,可以在實(shí)現(xiàn)農(nóng)業(yè)秸稈資源化利用的同時(shí),達(dá)到農(nóng)業(yè)固碳減排的目的。秸稈生物質(zhì)炭在稻田土壤中的穩(wěn)定性直接決定著水稻秸稈生物質(zhì)炭化還田的碳減排潛力。本研究針對秸稈生物質(zhì)炭穩(wěn)定性這一核心問題,以水稻秸稈為研究對象,研究了炭化條件對秸稈生物質(zhì)炭理化特性的影響；并通過13C穩(wěn)定態(tài)同位素標(biāo)記技術(shù),闡明了生物和非生物氧化作用對入土初期秸稈生物質(zhì)炭穩(wěn)定性的影響；在此基礎(chǔ)上,利用多種化學(xué)分析手段,揭示了稻田土壤中秸稈生物質(zhì)炭性態(tài)變化規(guī)律。研究結(jié)果可為我國農(nóng)業(yè)秸稈炭化還田、實(shí)現(xiàn)農(nóng)業(yè)固碳減排提供理論依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： (1)選用普通水稻秸稈,考察了炭化溫度(300-7000℃)和炭化時(shí)間(1、2、3、5h)對秸稈生物質(zhì)炭理化特性的影響。結(jié)果表明,與炭化時(shí)間相比,炭化溫度對生物質(zhì)炭的理化性質(zhì)有顯著性影響,炭化時(shí)間的延長僅在較低的溫度下表現(xiàn)出與升溫結(jié)果一致的趨勢。隨著炭化溫度的升高,秸稈炭的產(chǎn)率逐步降低,但始終保持在35%以上的較高水平；炭化溫度的升高可以減少水稻秸稈炭揮發(fā)分,提高碳、固定碳和灰分含量,降低H/C和O/C,增強(qiáng)秸稈炭的石墨化和芳香化程度,但試驗(yàn)范圍內(nèi)的高溫秸稈炭仍屬于無定型亂層微晶結(jié)構(gòu)。當(dāng)炭化溫度為500℃時(shí),生物質(zhì)炭無灰分碳含量為83.4%,芳香化程度高達(dá)98.5%；400-500℃制備的秸稈生物質(zhì)炭具有較高的pH值、陽離子交換量,并富含P、K等養(yǎng)分元素。因此,500℃左右制備的水稻秸稈炭應(yīng)該是固碳減排與土壤改良的理想材料。 (2)利用13C穩(wěn)定態(tài)同位素脈沖標(biāo)記技術(shù),標(biāo)記并制備了13C水稻秸稈炭,研究了生物與非生物氧化對稻田土壤秸稈生物質(zhì)炭降解特性的影響。結(jié)果表明,生物與非生物氧化對秸稈生物質(zhì)炭的降解都起著重要作用,低溫秸稈炭(350℃)的生物氧化作用更明顯,而高溫秸稈炭(500℃)生物與非生物氧化的貢獻(xiàn)率相當(dāng)。在培養(yǎng)的300天中,通過非生物氧化作用降解的低溫和高溫秸稈炭的分別為52.0mg C·g-1biochar和29.6mg C·g-1biochar,而生物和非生物共同作用下低溫和高溫秸稈炭的累計(jì)礦化量為128.0mg C·g-1biochar和62.4mg C·g-1biochar。非生物氧化將秸稈炭中部分碳素轉(zhuǎn)化成土壤溶解性有機(jī)碳,低溫秸稈炭對溶解性有機(jī)碳的貢獻(xiàn)率始終大于0.1%,高溫秸稈炭的最大值為0.01%；生物作用也會(huì)促進(jìn)低溫秸稈炭中不穩(wěn)定組分向溶解性有機(jī)碳的轉(zhuǎn)化。低溫秸稈炭的微生物利用率顯著高于高溫生物質(zhì)炭,對微生物量碳的貢獻(xiàn)率始終保持在0.1%以上的水平,而高溫生物質(zhì)炭除第15天外沒有觀察到明顯的生物利用特性。低溫秸稈炭中不穩(wěn)定易降解組分比例高是其更易被生物和非生物氧化降解的主要原因。 (3)采用元素分析、傅里葉變換紅外光譜等化學(xué)表征手段,考察了生物和非生物氧化對秸稈生物質(zhì)炭性態(tài)變化的影響。生物和非生物氧化并未明顯改變低溫和高溫兩種秸稈生物質(zhì)炭的元素組成,但生物和非生物氧化都可以降解低溫秸稈炭中脂肪族C-H和部分芳香化組分,使得隨培養(yǎng)進(jìn)行低溫秸稈炭的熱穩(wěn)定性有一定的增強(qiáng)；生物和非生物作用雖然沒有顯著改變高溫秸稈炭的熱穩(wěn)定性和含碳官能團(tuán)組成,但生物作用可以促進(jìn)高溫秸稈炭表面氧化的進(jìn)行。對比分析還田前的竹炭和秸稈炭,竹炭具有較高的碳含量、芳香化程度和較低的O/C。還田3.5年后的竹炭和秸稈炭仍保持原有的差異,但兩者的碳含量呈先增加后降低的趨勢,還田后竹炭有明顯的羰基官能團(tuán)生成,秸稈炭有明顯的脂肪族官能團(tuán)和C-O-C的降解,并以芳香化苯環(huán)C=C為主；竹炭和秸稈炭都發(fā)生了明顯的表面氧化,相對而言秸稈炭的表面氧化更顯著。對古稻田生物質(zhì)炭的性態(tài)分析結(jié)果表明,距今3700年的片狀古稻田生物質(zhì)炭與500℃制備的新鮮水稻秸稈炭都呈多孔管狀,具有相似的含碳官能團(tuán)結(jié)構(gòu),在原子水平都屬于亂層微晶結(jié)構(gòu),且富含Si,表明古稻田生物質(zhì)炭極有可能是水稻秸稈炭化所得；古稻田生物質(zhì)炭仍保持較高的碳含量(64.9%),芳香化程度高達(dá)82.8%,與礦物的物理或化學(xué)結(jié)合是古稻田中生物質(zhì)炭保持高度穩(wěn)定性的一個(gè)重要機(jī)制；氧含量的增加以及羰基官能團(tuán)的出現(xiàn)都證明了氧化過程的存在。由短期培養(yǎng)和長期還田試驗(yàn)結(jié)果可以推斷,秸稈生物質(zhì)炭在還田后,會(huì)經(jīng)過一個(gè)較快速的氧化過程,將其中穩(wěn)定性較差的組分降解,并伴隨含氧官能團(tuán)的生成,最終因其高度的芳香化結(jié)構(gòu)以及與土壤礦物的結(jié)合可以長期固持在稻田土壤中。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2013
【中圖分類】：X712
【文章目錄】：
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摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 生物質(zhì)炭的基本性質(zhì)
        1.2.1 生物質(zhì)炭的概念
        1.2.2 生物質(zhì)炭性質(zhì)的影響因素
        1.2.3 全球生物質(zhì)炭儲(chǔ)量
    1.3 生物質(zhì)炭固碳減排效應(yīng)研究
        1.3.1 碳固持作用
        1.3.2 對土壤有機(jī)質(zhì)周轉(zhuǎn)的影響
        1.3.3 對土壤溫室氣體減排的作用
    1.4 生物質(zhì)炭穩(wěn)定性研究
        1.4.1 生物質(zhì)炭穩(wěn)定性機(jī)理
        1.4.2 生物質(zhì)炭穩(wěn)定性影響因素
        1.4.3 生物質(zhì)炭降解機(jī)理研究
        1.4.4 生物質(zhì)炭穩(wěn)定性預(yù)測研究進(jìn)展
    1.5 論文研究意義與研究內(nèi)容
        1.5.1 研究意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
        1.5.3 擬解決的關(guān)鍵問題
第二章 水稻秸稈生物質(zhì)炭基本理化特性研究
    2.1 引言
    2.2 材料與方法
        2.2.1 供試材料
        2.2.2 相關(guān)指標(biāo)測定
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭產(chǎn)量與組成的影響
        2.3.2 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭元素組成的影響
        2.3.3 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭酸堿特性的影響
        2.3.4 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭養(yǎng)分含量的影響
        2.3.5 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭FTIR圖譜的影響
        2.3.6 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭XRD圖譜的影響
        2.3.7 炭化溫度和時(shí)間對生物質(zhì)炭NMR圖譜的影響
    2.4 本章小結(jié)
第三章 稻田土壤秸稈生物質(zhì)炭生物與非生物降解特性研究
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 供試秸稈生物質(zhì)炭
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
        3.2.3 相關(guān)指標(biāo)測定
        3.2.4 數(shù)據(jù)處理與統(tǒng)計(jì)分析
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 秸稈生物質(zhì)炭對淹水稻田土壤表層水樣理化特性的影響
        3.3.2 生物與非生物氧化對秸稈生物質(zhì)炭礦化特性的影響
    3.4 本章小結(jié)
第四章 稻田土壤生物質(zhì)炭性態(tài)變化特性研究
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 試驗(yàn)樣品采集
        4.2.2 測定方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 生物與非生物氧化對秸稈生物質(zhì)炭性態(tài)的影響
        4.3.2 稻田土壤生物質(zhì)炭性態(tài)變化分析
        4.3.3 古稻田秸稈生物質(zhì)炭性態(tài)變化分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 研究結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)和展望
    5.1 研究結(jié)論
        5.1.1 水稻秸稈生物質(zhì)炭基本理化特性研究
        5.1.2 生物與非生物降解特性研究
        5.1.3 稻田土壤生物質(zhì)炭性態(tài)變化特性研究
    5.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    5.3 研究展望
參考文獻(xiàn)
作者簡介

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本文編號：2840802