本研究通過對(duì)上海市區(qū)以及崇明島東灘濕地大氣PM2.5和PM1o為期兩年觀測(cè),比較兩地PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度水平及化學(xué)性質(zhì),分析大氣顆粒物來源,探討全年典型污染期大氣顆粒物特征,考察長江隧橋開通對(duì)東灘濕地大氣環(huán)境的影響,討論世博會(huì)期間排放控制措施對(duì)上海大氣顆粒物及區(qū)域環(huán)境的影響。此外,對(duì)上海市大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布、化學(xué)組成及粒徑分布進(jìn)行研究,分析上海持續(xù)高污染期大氣顆粒物數(shù)濃度粒徑分布特征,闡明灰霾及光化學(xué)煙霧事件大氣顆粒物數(shù)濃度、粒徑分布及化學(xué)組成。以期探究東灘濕地大氣顆粒物特征,全面揭示中國東部沿海城市上海大氣顆粒物污染長期變化趨勢(shì)和特征,為探討城市群與濕地大氣環(huán)境的相互影響提供有力支持。本論文主要成果如下：1.上海市區(qū)與東灘濕地大氣PM2.5和PM1o的質(zhì)量濃度、化學(xué)性質(zhì)：(1)市區(qū)PM2.5和PM1o平均質(zhì)量濃度分別為27.8和48.6μg/m3,分別為世界城市均值的2.53和1.35倍；東灘濕地PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為15.8和22.1 gg/m3,超出環(huán)境空氣質(zhì)量PM2.5一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。市區(qū)與東灘PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化顯著,基本呈現(xiàn)相同特征,即冬季春季秋季夏季。市區(qū)PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10相同,東灘濕地PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10略有不同。東灘濕地PM2.5/PM10值大于市區(qū),以細(xì)顆粒物污染為主,PM2.5受市區(qū)影響較大。(2)市區(qū)水溶性離子濃度分別為PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的45.8%和56.6%,東灘濕地水溶性離子濃度分別為PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的55.1%和65.7%。市區(qū)水溶性離子濃度是東灘濕地的1.5-1.8倍。SO42-、NO3-、NH4+是最主要的三種離子,共占復(fù)旦PM2.5和PM1o總水溶性離子濃度的88.9%和80.9%,占東灘PM2.5和PM10總水溶性離子濃度的90.6%和85.7%。市區(qū)PM10中Ca2+和C1-濃度較高,PM2.5中Cl-和r的濃度較高；東灘PM1o和PM2.5中Na+與K+濃度較高,體現(xiàn)了海洋與生物質(zhì)燃燒對(duì)東灘濕地離子成分的影響。不同季節(jié)東灘與復(fù)旦的離子粒徑分布結(jié)果不同。(3)市區(qū)OC和EC濃度分別為PM1o質(zhì)量濃度的16.3%和9.6%,分別為PM2.5質(zhì)量濃度的21.2%和14.8%；東灘濕地OC和EC濃度分別為PM10質(zhì)量濃度的15.1%和10.8%,分別為PM2.5質(zhì)量濃度的20.4%和16.9%。碳質(zhì)成分在細(xì)顆粒物分布較多,OC濃度遠(yuǎn)高于EC濃度,市區(qū)OC和EC濃度大于東灘濕地。不同季節(jié)東灘與復(fù)旦的OC和EC濃度粒徑分布結(jié)果不同。東灘PM2.5和PM1o的OC/EC比值小于市區(qū)。2.上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物來源分析：(1)基于長期采樣獲得的PM1o和PM2.5質(zhì)量濃度與化學(xué)成分?jǐn)?shù)據(jù),計(jì)算得到市區(qū)Ca2+轉(zhuǎn)換為dust和OC轉(zhuǎn)換為POM的f和k值分別為0.10和1.3,東灘濕地的f和k值分別為0.05和1.4�；瘜W(xué)質(zhì)量閉合結(jié)果表明,市區(qū)PM1o中Dust貢獻(xiàn)最大(30.0%),其次是POM(19.5%)；PM2.5中POM貢獻(xiàn)最大(23.6%),其次是S042-(22.2%)。東灘PM1o中Dust與SO42-的貢獻(xiàn)最大(均為22.7%)；PM2.5中S042-貢獻(xiàn)最大(為27.5%),其次是POM(21.8%)。(2)觀測(cè)期間5種后向軌跡類型(L、E、S、W、N)的比例分別為12.1%、20.3%、21.6%、6.3%、39.7%。東灘PM10和PM2.5化學(xué)成分的除dust外,總體表現(xiàn)為W和L類型化學(xué)成分濃度最高,呈現(xiàn)高污染特征；N類型的污染程度居中；E和S類型化學(xué)成分濃度最低,污染較小。市區(qū)PM10和PM2.5化學(xué)成分的除dust外,總體表現(xiàn)為W類型化學(xué)成分濃度最高、N和L軌跡類型交替高污染特征,與東灘濕地情況稍有不同。PM10與PM2.5中NH4+、NO3+、K+、Cl-比例最高的軌跡類型分別是L、W、L和N。PMlo中S042-比例最高的軌跡類型是S和L,PM2.5中SO42-比例最高的軌跡類型為L。東灘濕地OC和EC比例最高的軌跡類型是W和S,與市區(qū)稍有不同。(3)東灘PM2.5和PM1o的N03-/S042-值小于市區(qū),主要是固定源的影響。收獲季節(jié)PM2.5和PMl0的K+/OC值較高,生物質(zhì)燃燒影響占主導(dǎo)。3.典型時(shí)期上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物特征：(1)沙塵、生物質(zhì)燃燒、灰霾和煙花爆竹集中燃放四種污染事件的PM2.5和PM10質(zhì)量濃度為潔凈天氣的2至4倍。四種污染事件中,沙塵事件PM1o中Ca2+濃度最高、PM2.5/PM1o值最��；生物質(zhì)燃燒事件PM1o與PM2.5中K+濃度最高；灰霾事件PM1o與PM2.5中總離子濃度最高,特別是SO42-、NO3-和NH4濃度；煙花爆竹集中燃放事件中C1-濃度和NO3-/SO42-的比值最高,且主要分布在粗顆粒中；生物質(zhì)燃燒和灰霾事件碳質(zhì)成分濃度最高。(2)上海長江隧橋開通車流量驟增對(duì)東灘PM1o和PM2.5中水溶性離子影響最大的是NH4+、NO3-、SO42-和C1-,其中PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-和CI-分別比年同期增加了52.9%、22.3%、26.7%和25.5%,PM1o中NH4、N03-、S042-分別比年同期增加了24.8%、21.3%、12.7%,PM10中NO3-/SO42-值增加至0.95。人為污染行為對(duì)東灘濕地的大氣顆粒物的特征影響大。(3)上海世博會(huì)期間大氣顆粒物質(zhì)量濃度均低于往年同期,東灘PM10和PM2.5中K+、NH4+、SO42-和Cl-濃度顯著降低,復(fù)旦PM10和PM2.5中心和Ca2+濃度大幅降低。減排措施取得了有效結(jié)果,但區(qū)域傳輸對(duì)排放控制條件下的大氣顆粒物污染具有較大影響。4.上海市大氣顆粒物數(shù)濃度、化學(xué)組成及其粒徑分布特征：(1)上海市大氣顆粒物總數(shù)濃度年均值為1.12×104 cm-3,凝結(jié)核模態(tài)、埃根核模態(tài)、積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度分別為1156 cm-3、7619 cm-3和2388 cm-3,顆粒物總表面積和總體積濃度分別為443 μm2/cm3和40 μm3/cm3。顆粒物總數(shù)濃度冬春秋夏,與總表面積和總體積濃度季節(jié)變化規(guī)律一致。(2)2013年12月持續(xù)高污染天氣占整個(gè)月份的74.2%,粒徑范圍100 nm-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加幅度與污染天氣同步變化,特別是總表面積濃度和體積濃度在嚴(yán)重及重度污染期間大幅升高。(3)水溶性離子粒徑分布主要集中在0.4-2.1μm的顆粒物中,濃度峰值出現(xiàn)在0.7-1.1μn。NO3的粒徑分布在小于2.1μm和大于5.8μm都有峰值,Ca2+和Cl-濃度峰值在5.8-10μm,K+和Na+均勻分布在各粒徑范圍。5.上海市灰霾和光化學(xué)煙霧事件大氣顆粒物數(shù)濃度、化學(xué)組成及粒徑分布：2009年灰霾天數(shù)占42.7%,其中有32.1%是重度及中度灰霾,且主要分布在冬春季節(jié)�；姻财陂g的大氣顆粒物數(shù)濃度為1.70×104 cm-3,是清潔天氣的2倍�；姻彩录w粒物數(shù)濃度的最大增加在0.5-1μm和1-10μm粒徑范圍,分別是清潔天氣的17.78和8.78倍。光化學(xué)煙霧事件顆粒物數(shù)濃度的最大增加在50-100nm和100-200nm粒徑范圍,分別是清潔天氣的5.89和4.29倍�；姻�、光化學(xué)煙霧和清潔天氣的顆粒物體積濃度分別為102、49和15μm3/cm3。僅占數(shù)濃度5%的粒徑大于200 nm的顆粒物卻貢獻(xiàn)了體積濃度的90%,大于1μm的顆粒物對(duì)體積的貢獻(xiàn)達(dá)50%�；姻�、光化學(xué)煙霧和清潔天氣的顆粒物表面積濃度分別為949、649和206μm2/cm3�；姻财陂g90%的表面積濃度來自于粒徑大于100 nm的顆粒物。隨著灰霾嚴(yán)重程度的增加,粒徑小于50nm的顆粒物數(shù)濃度減小,50-200 nm和0.5-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加�；姻蔡鞖忸w粒物數(shù)濃度日變化顯示雙模態(tài)特征�；姻彩录械目扇苄噪x子濃度增加,其中NH4+、SO42-、NO3增加最多,其次是Na+、K+、Ca2+、Cl-�；姻埠凸饣瘜W(xué)煙霧事件中離子的粒徑分布特征完全不同。
【學(xué)位單位】：復(fù)旦大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2014
【中圖分類】：X513
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 大氣顆粒物
    1.2 大氣顆粒物特性
        1.2.1 質(zhì)量濃度
        1.2.2 化學(xué)組成
        1.2.3 粒徑分布
        1.2.4 大氣顆粒物污染事件
    1.3 排放控制條件下的大氣顆粒物特征
        1.3.1 北京奧運(yùn)會(huì)期間
        1.3.2 上海世博會(huì)期間
    1.4 崇明島東灘濕地大氣環(huán)境
        1.4.1 東灘濕地生態(tài)環(huán)境價(jià)值
        1.4.2 東灘濕地的大氣環(huán)境質(zhì)量
    1.5 本論文主要研究內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
        1.5.1 主要內(nèi)容
        1.5.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
第二章 實(shí)驗(yàn)及研究方法
    2.1 采樣點(diǎn)設(shè)置及樣品采集
        2.1.1 采樣點(diǎn)
        2.1.2 濾膜樣品采集
    2.2 樣品分析方法
        2.2.1 質(zhì)量濃度
        2.2.2 水溶性離子
        2.2.3 碳分析
    2.3 在線監(jiān)測(cè)儀器
        2.3.1 寬范圍粒徑譜儀（WPS）
        2.3.2 痕量氣體分析儀
        2.3.3 在線氣溶膠及氣體組分檢測(cè)系統(tǒng)（MARGA）
    2.4 氣象相關(guān)數(shù)據(jù)
        2.4.1 氣象數(shù)據(jù)
        2.4.2 城市空氣污染指數(shù)/質(zhì)量指數(shù)
        2.4.3 NOAA HYSPLIT軌跡線模式
第三章 市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物質(zhì)量濃度變化特征
    3.1 濃度水平
    3.2 變化特征
        3.2.1 時(shí)間序列變化
        3.2.2 季節(jié)變化
2.5與PM₁₀的關(guān)系'>    3.3 PM_2.5與PM₁₀的關(guān)系
2.5/PM₁₀'>        3.3.1 PM_2.5/PM10

        3.3.2 PM_2.5與PM₁₀線性關(guān)系
2.5、PM₁₀質(zhì)量濃度比值'>    3.4 市區(qū)與東灘濕地PM_2.5、PM₁₀質(zhì)量濃度比值
    3.5 本章小結(jié)
第四章 市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物水溶性離子特征
    4.1 濃度水平
    4.2 變化特征
        4.2.1 時(shí)間序列變化
        4.2.2 季節(jié)變化
    4.3 離子平衡（ION BALANCE）
    4.4 離子的粒徑分布
    4.5 本章小結(jié)
第五章 市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物的有機(jī)碳和元素碳
    5.1 濃度水平
    5.2 變化特征
        5.2.1 時(shí)間序列變化
        5.2.2 季節(jié)變化
    5.3 OC與EC的關(guān)系及粒徑分布
        5.3.1 OC-EC比值
        5.3.2 OC與EC濃度線性關(guān)系
        5.3.3 OC與EC濃度粒徑分布
    5.4 本章小結(jié)
第六章 市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物的來源分析
    6.1 化學(xué)質(zhì)量閉合（CHEMICAL MASS CLOSURE）
        6.1.1 Chemical Mass Closure方法介紹
2.5和PM₁₀化學(xué)質(zhì)量閉合結(jié)果'>        6.1.2 PM_2.5和PM₁₀化學(xué)質(zhì)量閉合結(jié)果
    6.2 后向軌跡法
        6.2.1 后向軌跡類型統(tǒng)計(jì)
        6.2.2 后向軌跡類型大氣顆粒物化學(xué)組成
    6.3 比值法
    6.4 本章小結(jié)
第七章 典型時(shí)期市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物特征
    7.1 大氣顆粒物污染事件期間
    7.2 上海長江隧橋開通后
    7.3 上海世博會(huì)期間大氣顆粒物污染特征
        7.3.1 質(zhì)量濃度
        7.3.2 離子濃度
        7.3.3 與氣象條件的關(guān)系
    7.4 本章小結(jié)
第八章 上海市大氣顆粒物的數(shù)濃度、化學(xué)組成及粒徑分布
    8.1 數(shù)濃度及粒徑分布
        8.1.1 數(shù)濃度水平及變化特征
        8.1.2 持續(xù)高污染期大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布
    8.2 化學(xué)組成及粒徑分布
        8.2.1 化學(xué)組成粒徑分布特征
        8.2.2 數(shù)濃度與化學(xué)組成時(shí)間變化
    8.3 灰霾和光化學(xué)煙霧事件顆粒物數(shù)濃度、化學(xué)組成及粒徑分布
        8.3.1 灰霾事件和臭氧濃度的統(tǒng)計(jì)分析
        8.3.2 灰霾和光化學(xué)煙霧顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布
        8.3.3 灰霾和光化學(xué)煙霧顆粒物化學(xué)組成及粒徑分布
    8.4 本章小結(jié)
第九章 結(jié)論與展望
    9.1 主要結(jié)論
    9.2 展望
參考文獻(xiàn)
博士期間論文情況
感謝基金支持
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2840720

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