伴隨著社會(huì)的發(fā)展和人們健康意識(shí)的提高,環(huán)境污染、健康評(píng)估等關(guān)乎人類生存質(zhì)量的問題日漸成為社會(huì)所關(guān)注的重點(diǎn)。與此同時(shí),這些領(lǐng)域所衍生出來的科學(xué)問題對(duì)傳感檢測(cè)技術(shù)的靈敏度、響應(yīng)速度等提出了越來越高的要求。生物分子傳感器作為一種直接有效的傳感方法,因其響應(yīng)快、靈敏度高、特異性好等優(yōu)點(diǎn)在環(huán)境與健康領(lǐng)域得到了快速發(fā)展。本論文主要研究?jī)?nèi)容是以高靈敏度的特異性生物分子(DNA和生物酶)作為感受器構(gòu)建了三種有效的生物分子傳感器以用于液體環(huán)境離子的高靈敏檢測(cè)。首先,結(jié)合傳統(tǒng)電化學(xué)電極和石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管陣列傳感器構(gòu)建了基于單鏈DNA(ssDNA)的電化學(xué)生物傳感器,深入探討ssDNA生物分子傳感器的敏感機(jī)理并將其用于水環(huán)境汞離子的高靈敏檢測(cè)。另一方面,使用微型光譜儀搭建了基于生物酶和微流控芯片的流動(dòng)注射分析系統(tǒng),并用于尿液檸檬酸根離子的生物傳感,詳細(xì)闡述了傳感系統(tǒng)的設(shè)計(jì)與檢測(cè)方法,同時(shí)引入了偏最小二乘回歸模型來提高傳感檢測(cè)的準(zhǔn)確度。研究工作受到了國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)項(xiàng)目和自然科學(xué)基金國(guó)際合作專項(xiàng)的支持。本文的主要?jiǎng)?chuàng)新性工作如下:1.提出了一種基于多傳感器結(jié)合智能終端的便攜式電化學(xué)檢測(cè)方法,實(shí)現(xiàn)了水環(huán)境中多種重金屬的快速現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)本文基于多傳感器和智能終端設(shè)計(jì)了便攜式電化學(xué)檢測(cè)儀器系統(tǒng)。該便攜式電化學(xué)分析儀器通過分時(shí)共用參比電極和對(duì)電極,可以實(shí)現(xiàn)多工作電極分時(shí)檢測(cè)的功能,從而滿足使用不同工作電極與檢測(cè)方法分時(shí)檢測(cè)多種重金屬元素的應(yīng)用需求。本系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了差分脈沖伏安法、循環(huán)伏安法等多種電化學(xué)分析方法,完成了檢測(cè)電路硬件設(shè)計(jì)和相應(yīng)的軟件開發(fā),同時(shí)對(duì)該系統(tǒng)性能進(jìn)行了驗(yàn)證,并完成了在西湖水域的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試,實(shí)現(xiàn)了該多傳感器系統(tǒng)對(duì)水環(huán)境中多種重金屬的現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)。2.提出了一種新型ssDNA電化學(xué)傳感器的設(shè)計(jì)方法,實(shí)現(xiàn)了水環(huán)境重金屬汞離子的高靈敏度檢測(cè)本論文深入探究了“發(fā)卡型”ssDNA電化學(xué)傳感器的敏感機(jī)理,設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種“發(fā)卡型”ssDNA電化學(xué)傳感器用于水環(huán)境重金屬的高靈敏檢測(cè)。本文研究并優(yōu)化了 ssDNA固定的條件,提高了固定的有效性。同時(shí)利用交流阻抗譜分析技術(shù),分析汞離子引起的DNA結(jié)構(gòu)變化會(huì)使得該生物分子傳感器電化學(xué)阻抗信號(hào)的改變,因此可以定量地檢測(cè)二價(jià)汞離子。該ssDNA電化學(xué)生物傳感器的最低檢出限為0.4 nM,線性范圍為2-10 nM,且具有較好的重復(fù)性。3.設(shè)計(jì)了一種新型共源極的集成石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管陣列傳感器,實(shí)現(xiàn)了水環(huán)境重金屬的超靈敏檢測(cè)本文深入研究了石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管傳感器的設(shè)計(jì)方法,提出了一種新型共源式石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管陣列傳感器的設(shè)計(jì)方法,并結(jié)合傳感器的相關(guān)模型進(jìn)行了討論與研究。同時(shí),結(jié)合共源式石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管陣列和特異性ssDNA構(gòu)建了一種新型生物分子傳感器,實(shí)現(xiàn)了該傳感器對(duì)水環(huán)境中汞離子的超靈敏檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該傳感器對(duì)于汞離子具有高特異性,汞離子濃度檢測(cè)范圍為100 pM-10μM,最低檢出限可達(dá)71 pM。4.提出了生物酶?jìng)鞲衅髋c流動(dòng)注射分析系統(tǒng)結(jié)合的方法,提高了尿液有機(jī)酸檢測(cè)的準(zhǔn)確度,為通過尿液檢測(cè)疾病提供了一種初步的快速分析方法本研究搭建了結(jié)合生物酶方法和微流控芯片的光學(xué)流動(dòng)注射分析系統(tǒng),用于尿液樣本中檸檬酸根離子的特異性檢測(cè)。本文在詳細(xì)論述了生物酶方法特異性檢測(cè)檸檬酸根離子原理的基礎(chǔ)上,提出了基于近紫外光譜法的生物分子傳感系統(tǒng)的設(shè)計(jì)與檢測(cè)方法,并將該生物傳感系統(tǒng)用于尿液中檸檬酸根的特異性檢測(cè)。同時(shí)提出了引入偏最小二乘回歸模型來提高傳感檢測(cè)的準(zhǔn)確度。該生物分子傳感系統(tǒng)的檸檬酸濃度檢測(cè)范圍為0.1 mM-6 mM,預(yù)測(cè)均方根誤差可達(dá)0.40 mM,滿足了醫(yī)學(xué)臨床檢測(cè)的需求。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：R446.12;TP212;X832
【部分圖文】：

然后，將變化水平轉(zhuǎn)變成電信號(hào)等可識(shí)別信號(hào)，并依據(jù)信號(hào)計(jì)算得出被檢??測(cè)量的大小。??生物分子傳感器裝配體［８］的常規(guī)方案如圖１．１所示。樣品（圖中３）中的目??標(biāo)成分在遇到換能器（圖中１）中的生物分子感受器（圖中２）發(fā)生特異性結(jié)合，??產(chǎn)生相應(yīng)的生物信號(hào)，繼而通過換能器獲得相應(yīng)的物理信號(hào)用于檢測(cè)。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??圖１．１生物分子傳感器傳感機(jī)理，其中，１為換能器，２為生物分子（作為感受器），??３為檢測(cè)樣本??其中，生物分子傳感器的感受器是指對(duì)檢測(cè)目標(biāo)物有選擇性作用的生物分子??單元。根據(jù)上節(jié)所述，最早被用作生物分子傳感器感受器單元的生物分子是本身??在催化反應(yīng)中具有較強(qiáng)特異性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子傳感器敏感??膜的技術(shù)方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共價(jià)結(jié)合、聚合等化學(xué)方法。固??定生物酶后，電化學(xué)電極作為換能器將生物酶反應(yīng)過程中反應(yīng)物或者生成物濃度??的變化量轉(zhuǎn)變?yōu)楸阌跈z測(cè)的電化學(xué)信號(hào)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)定量傳感目標(biāo)物濃度的目的。??隨著各種電學(xué)、化學(xué)、光學(xué)等新型檢測(cè)手段的引入

然后，將變化水平轉(zhuǎn)變成電信號(hào)等可識(shí)別信號(hào)，并依據(jù)信號(hào)計(jì)算得出被檢??測(cè)量的大小。??生物分子傳感器裝配體［８］的常規(guī)方案如圖１．１所示。樣品（圖中３）中的目??標(biāo)成分在遇到換能器（圖中１）中的生物分子感受器（圖中２）發(fā)生特異性結(jié)合，??產(chǎn)生相應(yīng)的生物信號(hào)，繼而通過換能器獲得相應(yīng)的物理信號(hào)用于檢測(cè)。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??圖１．１生物分子傳感器傳感機(jī)理，其中，１為換能器，２為生物分子（作為感受器），??３為檢測(cè)樣本??其中，生物分子傳感器的感受器是指對(duì)檢測(cè)目標(biāo)物有選擇性作用的生物分子??單元。根據(jù)上節(jié)所述，最早被用作生物分子傳感器感受器單元的生物分子是本身??在催化反應(yīng)中具有較強(qiáng)特異性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子傳感器敏感??膜的技術(shù)方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共價(jià)結(jié)合、聚合等化學(xué)方法。固??定生物酶后，電化學(xué)電極作為換能器將生物酶反應(yīng)過程中反應(yīng)物或者生成物濃度??的變化量轉(zhuǎn)變?yōu)楸阌跈z測(cè)的電化學(xué)信號(hào)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)定量傳感目標(biāo)物濃度的目的。??隨著各種電學(xué)、化學(xué)、光學(xué)等新型檢測(cè)手段的引入

然后，將變化水平轉(zhuǎn)變成電信號(hào)等可識(shí)別信號(hào)，并依據(jù)信號(hào)計(jì)算得出被檢??測(cè)量的大小。??生物分子傳感器裝配體［８］的常規(guī)方案如圖１．１所示。樣品（圖中３）中的目??標(biāo)成分在遇到換能器（圖中１）中的生物分子感受器（圖中２）發(fā)生特異性結(jié)合，??產(chǎn)生相應(yīng)的生物信號(hào)，繼而通過換能器獲得相應(yīng)的物理信號(hào)用于檢測(cè)。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??圖１．１生物分子傳感器傳感機(jī)理，其中，１為換能器，２為生物分子（作為感受器），??３為檢測(cè)樣本??其中，生物分子傳感器的感受器是指對(duì)檢測(cè)目標(biāo)物有選擇性作用的生物分子??單元。根據(jù)上節(jié)所述，最早被用作生物分子傳感器感受器單元的生物分子是本身??在催化反應(yīng)中具有較強(qiáng)特異性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子傳感器敏感??膜的技術(shù)方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共價(jià)結(jié)合、聚合等化學(xué)方法。固??定生物酶后，電化學(xué)電極作為換能器將生物酶反應(yīng)過程中反應(yīng)物或者生成物濃度??的變化量轉(zhuǎn)變?yōu)楸阌跈z測(cè)的電化學(xué)信號(hào)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)定量傳感目標(biāo)物濃度的目的。??隨著各種電學(xué)、化學(xué)、光學(xué)等新型檢測(cè)手段的引入
【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 郭盼;涂育松;方海平;;生物分子表面水的生物功能研究[J];中國(guó)科學(xué):物理學(xué) 力學(xué) 天文學(xué);2016年05期

2 ;糖尿病新革命 一月注射一次成為可能[J];人人健康;2017年15期

3 李橫江;;《生物分子與細(xì)胞》課程的教學(xué)改革[J];天津市經(jīng)理學(xué)院學(xué)報(bào);2014年01期

4 ;生物分子計(jì)算機(jī)可捕獲多種疾病信號(hào)[J];光機(jī)電信息;2011年08期

5 ;生物分子計(jì)算機(jī)能捕獲多種疾病信號(hào)[J];技術(shù)與市場(chǎng);2011年12期

6 姚樹寅;晏海英;吳仲巋;陳紅;;構(gòu)筑生物分子微圖案的研究進(jìn)展[J];材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào);2010年01期

7 王斌;劉道杰;;羥基磷灰石色譜在生物分子分離中的應(yīng)用[J];藥物分析雜志;2008年06期

8 楊魯川;姜永東;彭雪梅;;生物分子實(shí)驗(yàn)室建設(shè)的實(shí)踐與思考[J];新疆醫(yī)科大學(xué)學(xué)報(bào);2008年02期

9 邵學(xué)廣,姜海燕,蔡文生;生物分子計(jì)算進(jìn)展[J];化學(xué)進(jìn)展;2002年01期

10 郭德煌,柳曉蘭,邱麗玲;生物分子工程面臨的挑戰(zhàn)及我國(guó)現(xiàn)狀——生物分子工程領(lǐng)域的研究進(jìn)展[J];北京生物醫(yī)學(xué)工程;2001年04期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 王雙壽;用于識(shí)別順式二羥基生物分子的新穎硼親和材料的設(shè)計(jì)、制備及應(yīng)用[D];南京大學(xué);2015年

2 朱翼飛;基于光場(chǎng)、電場(chǎng)響應(yīng)的薄膜構(gòu)建及生物分子調(diào)控和釋放研究[D];浙江大學(xué);2019年

3 余偉林;生物分子輔助合成的功能性磷酸鈣骨修復(fù)研究[D];上海交通大學(xué);2017年

4 胡益輝;納米酶和稀土發(fā)光探針用于生物分子的分析檢測(cè)研究[D];南京大學(xué);2017年

5 李曉豐;功能化多級(jí)孔二氧化硅對(duì)生物分子吸附與分離性能研究[D];哈爾濱師范大學(xué);2017年

6 孫啟永;生物分子傳感器在環(huán)境重金屬與尿液檸檬酸檢測(cè)中的應(yīng)用技術(shù)研究[D];浙江大學(xué);2017年

7 李明亮;基于太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的生物分子鑒別及相互作用研究[D];吉林大學(xué);2018年

8 PARBEEN SINGH;基于環(huán)糊精—生物分子的共聚物及其給藥應(yīng)用研究[D];中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院上海藥物研究所);2018年

9 趙祥偉;基于光子晶體的生物分子編碼載體[D];浙江大學(xué);2006年

10 張同軍;基于太赫茲時(shí)域光譜的生物分子檢測(cè)技術(shù)研究[D];浙江大學(xué);2007年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 王林;面向生物分子結(jié)晶的水凝膠復(fù)合膜制備及應(yīng)用[D];大連理工大學(xué);2018年

2 郭肖紅;銀、銅納米簇的制備及分析應(yīng)用[D];山西大學(xué);2018年

3 童忠強(qiáng);新型生物分子固定技術(shù)及固定材料在生物傳感器的應(yīng)用[D];西南大學(xué);2007年

4 許檸;常壓電離質(zhì)譜法在生物分子分析中的應(yīng)用研究[D];東華理工大學(xué);2014年

5 孫小婷;毛細(xì)管電泳—安培檢測(cè)聯(lián)用技術(shù)在一些生物分子分析中的應(yīng)用研究[D];遼寧師范大學(xué);2012年

6 姚煒煒;生物分子在三維有序納米結(jié)構(gòu)中輸運(yùn)與分離性質(zhì)的研究[D];蘇州大學(xué);2014年

7 喬雷;基于生物分子功能化碳納米管的傳感特性研究[D];重慶大學(xué);2009年

8 黎雪蓮;新型生物分子固定技術(shù)用于構(gòu)建生物傳感器的研究[D];西南大學(xué);2006年

9 田春勇;配位組裝制備一維及一維衍生的金屬—生物分子框架材料[D];天津大學(xué);2015年

10 張燦邦;激光與生物分子部分鏈鍵的局域作用分析及應(yīng)用研究[D];昆明理工大學(xué);2004年

本文編號(hào)：2836177