芬頓氧化是高級氧化水處理技術(shù)的一種,該技術(shù)具有反應(yīng)快速、易于操作、降解有機物效果明顯等優(yōu)點,但也存在H_2O_2利用率低、亞鐵鹽用量大和鐵污泥產(chǎn)生量大的缺點。本課題構(gòu)建了電促鐵還原型芬頓氧化系統(tǒng),將電化學(xué)還原與芬頓氧化技術(shù)結(jié)合,通過陰極還原Fe~(3+)以再生Fe~(2+),從而可降低亞鐵鹽用量,降低芬頓反應(yīng)后的污泥產(chǎn)生量,同時提高H_2O_2利用率。該方法的突出特點是電化學(xué)還原和芬頓氧化過程交叉進行。研究中的降解對象為4-硝基酚溶液和染料廢水,利用前者探索新工藝的技術(shù)可行性,而利用后者考察該工藝處理實際工業(yè)廢水的效果。染料廢水具有組成成分復(fù)雜、鹽度高、有機污染物濃度高等特性,必須對其進行安全處置以防止環(huán)境問題的發(fā)生。本課題的研究內(nèi)容分為兩部分:(a)利用電促鐵還原型芬頓氧化法降解4-硝基酚,重點探討相對于普通芬頓氧化法,該方法是否具有降低亞鐵鹽用量和提高H_2O_2利用率的能力;(b)利用電促鐵還原型芬頓氧化法處理染料廢水,考察該方法處理實際工業(yè)廢水的效能,并與普通芬頓氧化法進行比較。研究主要結(jié)果如下:(1)電促鐵還原型芬頓氧化法降解4-硝基酚,處理過程先后按照芬頓氧化60min、電還原30 min(電源電壓為1.2 V)、芬頓氧化60 min進行,H_2O_2分兩次加入(每次50 mg/L)。當(dāng)H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比為10:1時,處理效果最好,反應(yīng)150 min時4-硝基酚的降解率可達88.3%。與普通的芬頓氧化法比較,當(dāng)H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比較高條件下(低Fe~(2+)濃度),電促鐵還原型芬頓氧化法可獲得更快的4-硝基酚的降解速率;而在H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比較低條件下(高Fe~(2+)濃度),該法也可獲得比普通的芬頓氧化法更好的降解效果。(2)在電促鐵還原型芬頓氧化法中,有機物降解主要依靠芬頓氧化作用,電化學(xué)的引入主要為了還原Fe~(3+)以再生Fe~(2+)。本研究使用的碳納米管修飾后的石墨陰極具有良好的還原Fe~(3+)性能。由于電化學(xué)作用均在低電壓和陽極電位下進行,陽極氧化對有機物降解的作用可以忽略。(3)以實際高含鹽染料廢水為降解對象,在亞鐵鹽用量為普通芬頓氧化法用量50%的情況下,電促鐵還原芬頓氧化法對染料廢水降解效果優(yōu)于普通芬頓氧化法。電促鐵還原型氧化法能通過Fe~(2+)再生有效降低亞鐵鹽用量,染料廢水COD顯著下降,降解后廢水顏色變澄清。處理過程先后按照芬頓氧化45 min、電還原30 min(電源電壓為1.2 V)、芬頓氧化45 min進行,H_2O_2分兩次加入(每次加入25000 mg/L),結(jié)果表明12:1為最佳的H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比,該條件下COD去除率為75.0%,有機物降解效果最好;處理結(jié)束時H_2O_2殘留濃度為1495.0 mg/L,芬頓反應(yīng)較為徹底。而普通芬頓氧化的最佳H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比為6:1,COD去除率為68.0%,處理結(jié)束時H_2O_2殘留濃度為38.3 mg/L。(4)不同的H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比對芬頓氧化和電促鐵還原芬頓氧化法均有顯著影響。摩爾比過高或過低都對芬頓反應(yīng)不利,摩爾比過大時由于Fe~(2+)量不足導(dǎo)致反應(yīng)速度慢,有機物降解效果較差;摩爾比過小不利于H_2O_2的有效利用。(5)延長電還原時間至60 min,可再生更多的Fe~(2+)參與芬頓反應(yīng),在H_2O_2與Fe~(2+)摩爾比為12:1,COD去除率達到78.4%。一級芬頓反應(yīng)結(jié)束后Fe~(2+)由初始的6588.2 mg/L下降至103.8 mg/L,而經(jīng)60 min電還原后Fe~(2+)濃度可升高至600.0mg/L;處理結(jié)束時H_2O_2殘留濃度約為620.0 mg/L,芬頓反應(yīng)更為徹底。綜上結(jié)果,相對于普通芬頓氧化法,利用電促鐵還原芬頓氧化法可在較低的Fe~(2+)用量條件下,獲得更好的有機物降解效果。該方法不但可降低藥劑用量,也可降低后續(xù)處理過程的含鐵污泥數(shù)量,而批次添加H_2O_2避免了陽極氧化H_2O_2利于H_2O_2的利用效率提高。因此該方法在液態(tài)有機廢物處理領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

圖 2-1 (a) 普通 頓 化裝置示意圖Fig. 2-1 (a) Schematic diagram of common Fenton oxidation experimental set-up陽極曝氣裝置陰極陰極WEAE直流電源圖 2-1 (b) 電促鐵還原型 頓 化實驗(電還原階 )裝置示意圖1 (b) Schematic diagram of electro-iron-reduction Fenton oxidation experimental delectrochemical reduction stage 2-1 (a)、圖 2-1 (b)都是研究采用的主要實驗裝置圖。芬頓氧化階

電化學(xué)反應(yīng)(如圖 2-1 所示連接實驗裝置)，設(shè)置電源電壓為 1.2 V(最佳鐵離子還原的電壓)，常溫下進行曝氣攪拌，0 min、2 min、5 min、10 min、15 min、30 min時取樣分析 4-硝基酚濃度。(3)芬頓氧化法降解 4-硝基酚配制一定質(zhì)量濃度的 4-硝基酚模擬廢水(加入 0.1 mol/L Na2SO4)，用量筒量取 200 mL 模擬廢水于反應(yīng)器中，調(diào)溶液 pH 至 2.8，加入硫酸亞鐵與 100 mg/LH2O2(H2O2與 Fe2+摩爾比分別為 5:1、10:1、20:1、40:1、60:1)，常溫下進行曝氣攪拌，從 H2O2加入時開始計時，定時取樣分析 4-硝基酚濃度。(4)電促鐵還原型芬頓氧化法降解 4-硝基酚配制一定質(zhì)量濃度的 4-硝基酚模擬廢水(加入 0.1 mol/L Na2SO4為支持電解質(zhì))，用量筒量取 200 mL 模擬廢水于反應(yīng)器中，調(diào)溶液 pH 至 2.8。加入一定量硫酸亞鐵后，加入 50 mg/L H2O2啟動第一級芬頓反應(yīng)；反應(yīng)至 60 min 時啟動電源，在電壓為 1.2 V 條件下進行 30 min 的 Fe3+電還原反應(yīng)(裝置見圖 2-1 (b))；然后第二次加入 50 mg/L H2O2啟動第二級芬頓反應(yīng)。定時取樣分析 4-硝基酚和 Fe2+濃度。所構(gòu)建的電促鐵還原型芬頓氧化工藝流程如圖 2-2 所示。

t(min)圖 3-5 H2O2分批 入時 頓 化中 4-硝基 隨時間的變化Fig.3-5 Variation of 4-nitrophenol in Fenton oxidation over time with batch addition of H2O2對比圖 3-4 和 3-5 可以看出，當(dāng) H2O2與 Fe2+摩爾比為 5:1 和 10:1 時，分兩次加入 H2O2對 4-硝基酚濃度的影響較小，處理結(jié)束時 4-硝基酚殘留濃度與一次性加入 H2O2的情況下相近，差距較��；而當(dāng) H2O2與 Fe2+摩爾比為 20:1、60:1、40:1 時，相較于一次性加入 H2O2，分兩次加入 H2O2的條件下反應(yīng)，處理結(jié)束時4-硝基酚殘留濃度更低。因此，分兩次加過氧化氫可獲得相近或更好的結(jié)果。3.1.5 電促鐵還原型芬頓氧化法降解 4-硝基酚本研究將 Fe3+的電化學(xué)還原與芬頓氧化結(jié)合，構(gòu)建電促鐵還原型芬頓氧化法以降解有機物。Fe3+還原所采用陰極為碳素材料，研究首先制備了兩種碳素材料并進行了表征，比較了石墨陰極和碳納米管修飾的石墨陰極(GE-CNT)還原 Fe3的性能。圖 3-6 是碳素陰極材料 SEM 電鏡掃描圖片。(a(b(c

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本文編號：2831665