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中國(guó)北方地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的含量、來(lái)源及其輻射效應(yīng)研究

發(fā)布時(shí)間:2020-09-30 00:12
   黑碳(Black Carbon,BC)、有機(jī)碳(Organic Carbon,OC)和沙塵(Mineral Dust,MD)等吸收性粒子(Light-Absorbing Particles,LAPs)沉降到積雪上后,可以有效地減小積雪的反照率,增加太陽(yáng)輻射的吸收,隨后改變積雪形貌,加速積雪融化,減小積雪覆蓋面積,最終影響區(qū)域水循環(huán)和區(qū)域及全球氣候。本文基于2012年西北野外采雪試驗(yàn)和2014年?yáng)|北野外采雪試驗(yàn),測(cè)量了積雪中的吸收性粒子,并分析了吸收性粒子的時(shí)空分布。隨后利用PMF(Positive Matrix Factorization)模型、HYSPLIT(The Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory model)模型和化學(xué)成分分析等方法評(píng)估了積雪中污染物的來(lái)源。此外,結(jié)合觀測(cè)和SNICAR(Snow,Ice,and Aerosol Radiation Model)以及SAMDS(Spectral Albedo Model for Dirty Snow)模型分析積雪中吸收性粒子對(duì)積雪反照率的影響。最后基于MODIS衛(wèi)星,反演了積雪中吸收性粒子的輻射強(qiáng)迫。在中國(guó)東北地區(qū),積雪厚度空間上分布不一。內(nèi)蒙古地區(qū)最薄,平均厚度不足10 cm;長(zhǎng)白山森林地區(qū)最厚,達(dá)46 cm。積雪密度和雪粒半徑變化非常明顯,分別從0.13 g cm~(-3)到0.38 g cm~(-3)和從0.07 mm到1.3 mm。中國(guó)北部邊境的積雪樣品是最干凈的,最佳黑碳濃度(C_(BC)~(est))在30 ng g~(-1)和260 ng g~(-1)之間,中國(guó)東北的工業(yè)地區(qū)的積雪樣品受污染最嚴(yán)重,表層積雪中C_(BC)~(est)值從510 ng g~(-1)到3700 ng g~(-1)。在中國(guó)西北地區(qū),最干凈的積雪位于新疆東北部,C_(BC)~(est)值約為5 ng g~(-1);受污染最嚴(yán)重的積雪臨近工業(yè)地區(qū),C_(BC)~(est)值約為450 ng g~(-1)。在青海地區(qū),有機(jī)碳主導(dǎo)了450 nm處的光吸收,百分比貢獻(xiàn)接近70%。盡管沙塵在總污染物中的質(zhì)量占比非常高,但是對(duì)光吸收的貢獻(xiàn)并不明顯,僅為5%左右。在新疆,黑碳和有機(jī)碳的光吸收貢獻(xiàn)相當(dāng),分別為45%和50%,而沙塵的貢獻(xiàn)非常有限。化學(xué)成分分析顯示,中國(guó)東北的北部邊境地區(qū)的積雪樣品中SO_4~(2-)與NO_3~-的比值和黑碳濃度都較低;相反在工業(yè)地區(qū),由于更多的人為排放,SO_4~(2-)與NO_3~-的比值和黑碳濃度都較高。后向軌跡聚類(lèi)分析結(jié)果顯示,內(nèi)蒙古和東北北部地區(qū)的積雪易受沙漠源區(qū)傳輸?shù)纳硥m的影響,而人為活動(dòng)的影響有限;在中國(guó)東北的工業(yè)地區(qū),局地污染源是該地區(qū)積雪中污染物的最重要來(lái)源。在中國(guó)西北地區(qū),我們利用PMF模型評(píng)估排放源對(duì)650-700 nm光吸收的相對(duì)貢獻(xiàn)。結(jié)果顯示,在青海,生物質(zhì)燃燒源是最主要的源,其相對(duì)光吸收貢獻(xiàn)達(dá)到59%;而土壤沙塵源的質(zhì)量貢獻(xiàn)雖然是最大的,但是它對(duì)光吸收的貢獻(xiàn)僅為29%。在新疆,主導(dǎo)的源貢獻(xiàn)隨著區(qū)域的不同而有所差異。此外,我們發(fā)現(xiàn),在新疆黑碳濃度隨著海拔的升高而減小,這可能是由于工業(yè)污染源的海拔梯度變化造成的;瘜W(xué)成分分析顯示,在青海,沙塵土壤源是積雪中污染物的最主要來(lái)源;而在新疆的工業(yè)地區(qū),工業(yè)污染源是最主要來(lái)源。黑碳作為最重要的光吸收物質(zhì),其對(duì)化學(xué)成分的質(zhì)量貢獻(xiàn)在0.2%和4.8%之間,平均貢獻(xiàn)為1.3%。我們應(yīng)用新的積雪反照率模型SAMDS分析了積雪中吸收性粒子對(duì)積雪反照率的影響?紤]到中國(guó)東北地區(qū)表層積雪中吸收性粒子的濃度(黑碳:100-5000ng g~(-1);沙塵:2000-6000 ng g~(-1);有機(jī)碳:1000-30000 ng g~(-1)),對(duì)于光學(xué)等效半徑(R_(eff))為100μm的積雪場(chǎng),其550 nm處的積雪反照率在0.95和0.75之間。對(duì)于不同的雪粒形狀,相同條件下積雪中吸收性粒子造成的舊雪(球形雪粒)反照率的減小量要大于新雪(不規(guī)則雪粒或者六邊形雪粒)反照率的減小量。對(duì)于中國(guó)東北的北部偏遠(yuǎn)地區(qū)和工業(yè)地區(qū)而言,積雪中典型的黑碳濃度分別為100 ng g~-~1和3000 ng g~(-1);如果考慮黑碳混合狀態(tài)的影響,那么對(duì)于R_(eff)為100μm的六邊形雪粒來(lái)說(shuō),內(nèi)混黑碳造成的積雪反照率的減小量比外混的分別大0.005和0.036。通過(guò)對(duì)比分析SAMDS和SNICAR模型模擬的積雪反照率和實(shí)測(cè)的積雪反照率,我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)積雪中吸收性粒子濃度較低時(shí),積雪反照率模型能夠較好地模擬出實(shí)測(cè)的結(jié)果;而當(dāng)吸收性粒子濃度較高時(shí),模型模擬的反照率略高于實(shí)測(cè)的反照率。在中國(guó)東北地區(qū),MODIS反演的積雪中吸收性粒子的輻射強(qiáng)迫(RF~(LAPs)_(MODIS))的平均值為~52.7±6.6 W m~(-2)。RF~(LAPs)_(MODIS)的分布呈現(xiàn)明顯的空間差異:RF~(LAPs)_(MODIS)的最低值出現(xiàn)在中國(guó)東北的西部地區(qū)(31.6 W m~(-2));最高值出現(xiàn)在中國(guó)東北的工業(yè)地區(qū)(72.6 W m~(-2))。通過(guò)分析黑碳排放數(shù)據(jù),我們發(fā)現(xiàn)局地污染排放主導(dǎo)了RF~(LAPs)_(MODIS)的空間分布。RF~(LAPs)_(MODIS)呈現(xiàn)緩慢的減小趨勢(shì),從2003年的~60 W m~(-2)到2017年的~48 W m~(-2),這可能是由于降雪頻率的增加造成的。此外,我們利用基于地面測(cè)量數(shù)據(jù)計(jì)算的輻射強(qiáng)迫(RF_(in)~(es) _(situ)~(timated))驗(yàn)證反演的RF~(LAPs)_(MODIS),發(fā)現(xiàn)RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差與積雪中吸收性粒子的濃度成反比;跂|北地區(qū)積雪中典型的黑碳濃度在~0.15μg g~(-1)和~2.5μg g~(-1)之間,東北地區(qū)MODIS反演的RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差在~25%和~300%之間。
【學(xué)位單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類(lèi)】:X50
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景和意義
    1.2 大氣中吸收性氣溶膠的特征
    1.3 國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
        1.3.1 積雪中的吸收性粒子
        1.3.2 吸收性粒子對(duì)積雪反照率的影響
        1.3.3 吸收性粒子的氣候效應(yīng)
        1.3.4 相關(guān)研究的研究進(jìn)展
    1.4 論文的主要研究?jī)?nèi)容及章節(jié)安排
第二章 數(shù)據(jù)和方法
    2.1 野外采樣和觀測(cè)方法
        2.1.1 積雪樣品采集
        2.1.2 大氣氣溶膠光學(xué)厚度的觀測(cè)方法
        2.1.3 積雪反照率測(cè)量方法
    2.2 樣品分析方法
        2.2.1 積雪樣品過(guò)濾方法
        2.2.2 化學(xué)分析方法
        2.2.3 光學(xué)分析方法
    2.3 數(shù)值模擬
        2.3.1 PMF模型
        2.3.2 HYSPLIT模型
        2.3.3 SNICAR模型
        2.3.4 SAMDS模型
    2.4 輻射強(qiáng)迫反演
        2.4.1 數(shù)據(jù)介紹
            2.4.1.1 衛(wèi)星數(shù)據(jù)
            2.4.1.2 地面測(cè)量數(shù)據(jù)
            2.4.1.3 黑碳排放和降雪數(shù)據(jù)
        2.4.2 反演方法
            2.4.2.1 積雪覆蓋反演
            2.4.2.2 積雪粒徑反演
            2.4.2.3 污染物指數(shù)
            2.4.2.4 積雪中吸收性粒子的輻射強(qiáng)迫反演
            2.4.2.5 基于測(cè)量的吸收性粒子的輻射強(qiáng)迫
第三章 中國(guó)北方地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的時(shí)空分布
    3.1 引言
    3.2 中國(guó)東北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的時(shí)空分布
        3.2.1 氣溶膠光學(xué)厚度的空間分布
        3.2.2 積雪中吸收性粒子的含量及其分布特征
        3.2.3 化學(xué)成分分析
    3.3 中國(guó)西北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的特征
        3.3.1 積雪中吸收性粒子的區(qū)域特征
        3.3.2 積雪中吸收性粒子的垂直分布特征
        3.3.3 積雪中吸收性粒子對(duì)光吸收的相對(duì)貢獻(xiàn)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 中國(guó)北方地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來(lái)源解析
    4.1 引言
    4.2 中國(guó)東北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來(lái)源
        4.2.1 自然與人為源評(píng)估
        4.2.2 后向軌跡聚類(lèi)分析
    4.3 中國(guó)西北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來(lái)源
        4.3.1 PMF模型優(yōu)化
        4.3.2 PMF源成分譜
        4.3.3 PMF源歸因分析
        4.3.4 黑碳含量隨海拔梯度的變化特征
        4.3.5 化學(xué)成分分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 基于觀測(cè)和模擬揭示吸收性粒子對(duì)積雪反照率的影響
    5.1 引言
    5.2 東北地區(qū)積雪的特征參數(shù)
        5.2.1 積雪中吸收性粒子的空間分布
        5.2.2 積雪中吸收性粒子的光吸收
    5.3 積雪反照率的模擬
        5.3.1 吸收性粒子對(duì)積雪反照率的影響
        5.3.2 黑碳混合狀態(tài)和雪粒形狀對(duì)積雪反照率的影響
    5.4 觀測(cè)與模擬的積雪反照率的對(duì)比
    5.5 本章小結(jié)
第六章 基于衛(wèi)星遙感評(píng)估積雪中吸收性粒子的輻射強(qiáng)迫
    6.1 引言
    6.2 輻射強(qiáng)迫的時(shí)空分布特征
    6.3 MODIS反演的和基于站點(diǎn)數(shù)據(jù)評(píng)估的輻射強(qiáng)迫對(duì)比
    6.4 不確定性和局限性
    6.5 本章小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 論文特色和創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 存在問(wèn)題
    7.4 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
在學(xué)期間的研究成果
致謝

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