黑碳(Black Carbon,BC)、有機碳(Organic Carbon,OC)和沙塵(Mineral Dust,MD)等吸收性粒子(Light-Absorbing Particles,LAPs)沉降到積雪上后,可以有效地減小積雪的反照率,增加太陽輻射的吸收,隨后改變積雪形貌,加速積雪融化,減小積雪覆蓋面積,最終影響區(qū)域水循環(huán)和區(qū)域及全球氣候。本文基于2012年西北野外采雪試驗和2014年東北野外采雪試驗,測量了積雪中的吸收性粒子,并分析了吸收性粒子的時空分布。隨后利用PMF(Positive Matrix Factorization)模型、HYSPLIT(The Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory model)模型和化學成分分析等方法評估了積雪中污染物的來源。此外,結(jié)合觀測和SNICAR(Snow,Ice,and Aerosol Radiation Model)以及SAMDS(Spectral Albedo Model for Dirty Snow)模型分析積雪中吸收性粒子對積雪反照率的影響。最后基于MODIS衛(wèi)星,反演了積雪中吸收性粒子的輻射強迫。在中國東北地區(qū),積雪厚度空間上分布不一。內(nèi)蒙古地區(qū)最薄,平均厚度不足10 cm;長白山森林地區(qū)最厚,達46 cm。積雪密度和雪粒半徑變化非常明顯,分別從0.13 g cm~(-3)到0.38 g cm~(-3)和從0.07 mm到1.3 mm。中國北部邊境的積雪樣品是最干凈的,最佳黑碳濃度(C_(BC)~(est))在30 ng g~(-1)和260 ng g~(-1)之間,中國東北的工業(yè)地區(qū)的積雪樣品受污染最嚴重,表層積雪中C_(BC)~(est)值從510 ng g~(-1)到3700 ng g~(-1)。在中國西北地區(qū),最干凈的積雪位于新疆東北部,C_(BC)~(est)值約為5 ng g~(-1);受污染最嚴重的積雪臨近工業(yè)地區(qū),C_(BC)~(est)值約為450 ng g~(-1)。在青海地區(qū),有機碳主導了450 nm處的光吸收,百分比貢獻接近70%。盡管沙塵在總污染物中的質(zhì)量占比非常高,但是對光吸收的貢獻并不明顯,僅為5%左右。在新疆,黑碳和有機碳的光吸收貢獻相當,分別為45%和50%,而沙塵的貢獻非常有限�；瘜W成分分析顯示,中國東北的北部邊境地區(qū)的積雪樣品中SO_4~(2-)與NO_3~-的比值和黑碳濃度都較低;相反在工業(yè)地區(qū),由于更多的人為排放,SO_4~(2-)與NO_3~-的比值和黑碳濃度都較高。后向軌跡聚類分析結(jié)果顯示,內(nèi)蒙古和東北北部地區(qū)的積雪易受沙漠源區(qū)傳輸?shù)纳硥m的影響,而人為活動的影響有限;在中國東北的工業(yè)地區(qū),局地污染源是該地區(qū)積雪中污染物的最重要來源。在中國西北地區(qū),我們利用PMF模型評估排放源對650-700 nm光吸收的相對貢獻。結(jié)果顯示,在青海,生物質(zhì)燃燒源是最主要的源,其相對光吸收貢獻達到59%;而土壤沙塵源的質(zhì)量貢獻雖然是最大的,但是它對光吸收的貢獻僅為29%。在新疆,主導的源貢獻隨著區(qū)域的不同而有所差異。此外,我們發(fā)現(xiàn),在新疆黑碳濃度隨著海拔的升高而減小,這可能是由于工業(yè)污染源的海拔梯度變化造成的。化學成分分析顯示,在青海,沙塵土壤源是積雪中污染物的最主要來源;而在新疆的工業(yè)地區(qū),工業(yè)污染源是最主要來源。黑碳作為最重要的光吸收物質(zhì),其對化學成分的質(zhì)量貢獻在0.2%和4.8%之間,平均貢獻為1.3%。我們應用新的積雪反照率模型SAMDS分析了積雪中吸收性粒子對積雪反照率的影響。考慮到中國東北地區(qū)表層積雪中吸收性粒子的濃度(黑碳:100-5000ng g~(-1);沙塵:2000-6000 ng g~(-1);有機碳:1000-30000 ng g~(-1)),對于光學等效半徑(R_(eff))為100μm的積雪場,其550 nm處的積雪反照率在0.95和0.75之間。對于不同的雪粒形狀,相同條件下積雪中吸收性粒子造成的舊雪(球形雪粒)反照率的減小量要大于新雪(不規(guī)則雪�；蛘吡呅窝┝�)反照率的減小量。對于中國東北的北部偏遠地區(qū)和工業(yè)地區(qū)而言,積雪中典型的黑碳濃度分別為100 ng g~-~1和3000 ng g~(-1);如果考慮黑碳混合狀態(tài)的影響,那么對于R_(eff)為100μm的六邊形雪粒來說,內(nèi)混黑碳造成的積雪反照率的減小量比外混的分別大0.005和0.036。通過對比分析SAMDS和SNICAR模型模擬的積雪反照率和實測的積雪反照率,我們發(fā)現(xiàn)當積雪中吸收性粒子濃度較低時,積雪反照率模型能夠較好地模擬出實測的結(jié)果;而當吸收性粒子濃度較高時,模型模擬的反照率略高于實測的反照率。在中國東北地區(qū),MODIS反演的積雪中吸收性粒子的輻射強迫(RF~(LAPs)_(MODIS))的平均值為~52.7±6.6 W m~(-2)。RF~(LAPs)_(MODIS)的分布呈現(xiàn)明顯的空間差異:RF~(LAPs)_(MODIS)的最低值出現(xiàn)在中國東北的西部地區(qū)(31.6 W m~(-2));最高值出現(xiàn)在中國東北的工業(yè)地區(qū)(72.6 W m~(-2))。通過分析黑碳排放數(shù)據(jù),我們發(fā)現(xiàn)局地污染排放主導了RF~(LAPs)_(MODIS)的空間分布。RF~(LAPs)_(MODIS)呈現(xiàn)緩慢的減小趨勢,從2003年的~60 W m~(-2)到2017年的~48 W m~(-2),這可能是由于降雪頻率的增加造成的。此外,我們利用基于地面測量數(shù)據(jù)計算的輻射強迫(RF_(in)~(es) _(situ)~(timated))驗證反演的RF~(LAPs)_(MODIS),發(fā)現(xiàn)RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差與積雪中吸收性粒子的濃度成反比�；跂|北地區(qū)積雪中典型的黑碳濃度在~0.15μg g~(-1)和~2.5μg g~(-1)之間,東北地區(qū)MODIS反演的RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差在~25%和~300%之間。
【學位單位】：蘭州大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X50
【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景和意義
    1.2 大氣中吸收性氣溶膠的特征
    1.3 國內(nèi)外研究進展
        1.3.1 積雪中的吸收性粒子
        1.3.2 吸收性粒子對積雪反照率的影響
        1.3.3 吸收性粒子的氣候效應
        1.3.4 相關(guān)研究的研究進展
    1.4 論文的主要研究內(nèi)容及章節(jié)安排
第二章 數(shù)據(jù)和方法
    2.1 野外采樣和觀測方法
        2.1.1 積雪樣品采集
        2.1.2 大氣氣溶膠光學厚度的觀測方法
        2.1.3 積雪反照率測量方法
    2.2 樣品分析方法
        2.2.1 積雪樣品過濾方法
        2.2.2 化學分析方法
        2.2.3 光學分析方法
    2.3 數(shù)值模擬
        2.3.1 PMF模型
        2.3.2 HYSPLIT模型
        2.3.3 SNICAR模型
        2.3.4 SAMDS模型
    2.4 輻射強迫反演
        2.4.1 數(shù)據(jù)介紹
            2.4.1.1 衛(wèi)星數(shù)據(jù)
            2.4.1.2 地面測量數(shù)據(jù)
            2.4.1.3 黑碳排放和降雪數(shù)據(jù)
        2.4.2 反演方法
            2.4.2.1 積雪覆蓋反演
            2.4.2.2 積雪粒徑反演
            2.4.2.3 污染物指數(shù)
            2.4.2.4 積雪中吸收性粒子的輻射強迫反演
            2.4.2.5 基于測量的吸收性粒子的輻射強迫
第三章 中國北方地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的時空分布
    3.1 引言
    3.2 中國東北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的時空分布
        3.2.1 氣溶膠光學厚度的空間分布
        3.2.2 積雪中吸收性粒子的含量及其分布特征
        3.2.3 化學成分分析
    3.3 中國西北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的特征
        3.3.1 積雪中吸收性粒子的區(qū)域特征
        3.3.2 積雪中吸收性粒子的垂直分布特征
        3.3.3 積雪中吸收性粒子對光吸收的相對貢獻
    3.4 本章小結(jié)
第四章 中國北方地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來源解析
    4.1 引言
    4.2 中國東北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來源
        4.2.1 自然與人為源評估
        4.2.2 后向軌跡聚類分析
    4.3 中國西北地區(qū)季節(jié)性積雪中吸收性粒子的來源
        4.3.1 PMF模型優(yōu)化
        4.3.2 PMF源成分譜
        4.3.3 PMF源歸因分析
        4.3.4 黑碳含量隨海拔梯度的變化特征
        4.3.5 化學成分分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 基于觀測和模擬揭示吸收性粒子對積雪反照率的影響
    5.1 引言
    5.2 東北地區(qū)積雪的特征參數(shù)
        5.2.1 積雪中吸收性粒子的空間分布
        5.2.2 積雪中吸收性粒子的光吸收
    5.3 積雪反照率的模擬
        5.3.1 吸收性粒子對積雪反照率的影響
        5.3.2 黑碳混合狀態(tài)和雪粒形狀對積雪反照率的影響
    5.4 觀測與模擬的積雪反照率的對比
    5.5 本章小結(jié)
第六章 基于衛(wèi)星遙感評估積雪中吸收性粒子的輻射強迫
    6.1 引言
    6.2 輻射強迫的時空分布特征
    6.3 MODIS反演的和基于站點數(shù)據(jù)評估的輻射強迫對比
    6.4 不確定性和局限性
    6.5 本章小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 論文特色和創(chuàng)新點
    7.3 存在問題
    7.4 展望
參考文獻
附錄
在學期間的研究成果
致謝

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本文編號：2830464