藥用活性化合物(PhACs)是一類具有潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)的新型有機(jī)污染物。生物炭可以作為穩(wěn)定劑添加到土壤中以控制有機(jī)污染物向地下水的遷移。本研究利用限氧熱解法制備了300℃和700℃兩種炭化溫度下的小麥秸稈生物炭(分別標(biāo)記為WS300和WS700),選取了具有不同解離性質(zhì)的酮洛芬(KTP)、三氯生(TCS)、阿替洛爾(ATL)和卡馬西平(CBZ)為典型PhACs,采用批實(shí)驗(yàn)并輔助以微觀表征等方法研究了生物炭炭化程度和溶解性有機(jī)質(zhì)組分對不同存在形式的PhACs在生物炭及添加生物炭土壤上吸附的影響。主要成果如下:(1)KTP和TCS解離使得它們由疏水的分子態(tài)向親水的陰離子態(tài)轉(zhuǎn)變,不利于其在帶負(fù)電的生物炭上的吸附。π-π作用是KTP和TCS在生物炭上吸附的主要機(jī)理,對于WS300,吸附機(jī)理也包括分子態(tài)溶質(zhì)的分配作用。具有較大比表面積和總孔體積的WS700對KTP和TCS的吸附系數(shù)(K_d)要高于WS300。雙溶質(zhì)體系中,KTP和TCS會在WS300和WS700的炭化有機(jī)質(zhì)上發(fā)生競爭吸附(1:1摩爾比替換)。疏水性較強(qiáng)的TCS對吸附點(diǎn)位的競爭能力要強(qiáng)于KTP。(2)溶解性有機(jī)質(zhì)疏水酸(HoA)組分(30 mg L~(-1))會與KTP競爭吸附點(diǎn)位抑制KTP在生物炭上的吸附。由于WS300的點(diǎn)位比WS700少,HoA對WS300吸附KTP的抑制作用更加顯著。溶解性有機(jī)質(zhì)親水中性(HiN)組分(30 mg L~(-1))在與KTP競爭點(diǎn)位的同時會降低(22%)KTP的溶解度,最終表現(xiàn)為促進(jìn)生物炭對KTP的吸附。KTP溶解度減小時,會有更多的KTP被吸附在具有更多點(diǎn)位的WS700上,因而HiN對WS700吸附KTP的促進(jìn)程度比對WS300吸附的高。(3)黃綿土和生物炭對三種不同價(jià)態(tài)PhACs的吸附強(qiáng)弱順序均為:ATL(陽離子態(tài))CBZ(分子態(tài))KTP(陰離子態(tài))。添加5%(質(zhì)量比)的生物炭可增強(qiáng)土壤對KTP、ATL和CBZ的吸附能力,其中添加WS700增強(qiáng)的效果更加明顯。KTP、ATL和CBZ兩兩共存時發(fā)生的競爭吸附使得它們在土壤-WS700混合物上的K_d比在單溶質(zhì)體系中要小,但仍比在土壤上的K_d高。結(jié)果表明添加WS700能對KTP、ATL和CBZ從土壤向地下水遷移起到顯著的控制作用。
【學(xué)位單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X13;X523
【部分圖文】：

1.1.1.3 土壤與地下水中藥用活性化合物的遷移轉(zhuǎn)化土壤與地下水中 PhACs 污染問題已引起科學(xué)家和公眾的廣泛關(guān)注。研究PhACs 的環(huán)境行為，有助于準(zhǔn)確了解其環(huán)境歸宿及風(fēng)險(xiǎn)。PhACs 在土壤與地下水中的遷移轉(zhuǎn)化主要包括吸附、降解、揮發(fā)、光解、非生物反應(yīng)等（圖 1-1），是一個復(fù)雜的過程。不同類型 PhACs 的遷移轉(zhuǎn)化特征也有明顯差異，因而表現(xiàn)出不同的累積性和持久性。

TP 和 TCS 分子結(jié)構(gòu)中-COOH 和-OH 官能團(tuán)可以發(fā)P-+H+；TCS0 TCS-+H+），它們在不同溶液 pH 條件（KTP0和 TCS0）和陰離子態(tài)（KTP-和 TCS-）的形式P 和 TCS 的疏水性（用離子型有機(jī)物的辛醇-水分配系pH 條件下也不同，TCS 的 DOW明顯比 KTP 的大，疏水

而 WS700 的微孔體積占總孔體積的比例上升對變小，為 2.78 nm。這也說明隨著炭化溫度的升高，微平均孔徑也相對減小，表現(xiàn)出更顯著的微孔特征。高的比 WS700 具有較細(xì)小的孔隙結(jié)構(gòu)。300和WS700的孔徑分布圖中可以看出，W300的微孔結(jié)構(gòu)隙也較少，總體的孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)育較弱（圖 2-2）。而 WS7大孔徑的孔隙也較多，具有多微孔和介孔結(jié)構(gòu)。

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