藥用活性化合物(PhACs)是一類具有潛在環(huán)境風險的新型有機污染物。生物炭可以作為穩(wěn)定劑添加到土壤中以控制有機污染物向地下水的遷移。本研究利用限氧熱解法制備了300℃和700℃兩種炭化溫度下的小麥秸稈生物炭(分別標記為WS300和WS700),選取了具有不同解離性質的酮洛芬(KTP)、三氯生(TCS)、阿替洛爾(ATL)和卡馬西平(CBZ)為典型PhACs,采用批實驗并輔助以微觀表征等方法研究了生物炭炭化程度和溶解性有機質組分對不同存在形式的PhACs在生物炭及添加生物炭土壤上吸附的影響。主要成果如下:(1)KTP和TCS解離使得它們由疏水的分子態(tài)向親水的陰離子態(tài)轉變,不利于其在帶負電的生物炭上的吸附。π-π作用是KTP和TCS在生物炭上吸附的主要機理,對于WS300,吸附機理也包括分子態(tài)溶質的分配作用。具有較大比表面積和總孔體積的WS700對KTP和TCS的吸附系數(K_d)要高于WS300。雙溶質體系中,KTP和TCS會在WS300和WS700的炭化有機質上發(fā)生競爭吸附(1:1摩爾比替換)。疏水性較強的TCS對吸附點位的競爭能力要強于KTP。(2)溶解性有機質疏水酸(HoA)組分(30 mg L~(-1))會與KTP競爭吸附點位抑制KTP在生物炭上的吸附。由于WS300的點位比WS700少,HoA對WS300吸附KTP的抑制作用更加顯著。溶解性有機質親水中性(HiN)組分(30 mg L~(-1))在與KTP競爭點位的同時會降低(22%)KTP的溶解度,最終表現為促進生物炭對KTP的吸附。KTP溶解度減小時,會有更多的KTP被吸附在具有更多點位的WS700上,因而HiN對WS700吸附KTP的促進程度比對WS300吸附的高。(3)黃綿土和生物炭對三種不同價態(tài)PhACs的吸附強弱順序均為:ATL(陽離子態(tài))CBZ(分子態(tài))KTP(陰離子態(tài))。添加5%(質量比)的生物炭可增強土壤對KTP、ATL和CBZ的吸附能力,其中添加WS700增強的效果更加明顯。KTP、ATL和CBZ兩兩共存時發(fā)生的競爭吸附使得它們在土壤-WS700混合物上的K_d比在單溶質體系中要小,但仍比在土壤上的K_d高。結果表明添加WS700能對KTP、ATL和CBZ從土壤向地下水遷移起到顯著的控制作用。
【學位單位】：中國地質大學(北京)
【學位級別】：博士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X13;X523
【部分圖文】：

1.1.1.3 土壤與地下水中藥用活性化合物的遷移轉化土壤與地下水中 PhACs 污染問題已引起科學家和公眾的廣泛關注。研究PhACs 的環(huán)境行為，有助于準確了解其環(huán)境歸宿及風險。PhACs 在土壤與地下水中的遷移轉化主要包括吸附、降解、揮發(fā)、光解、非生物反應等（圖 1-1），是一個復雜的過程。不同類型 PhACs 的遷移轉化特征也有明顯差異，因而表現出不同的累積性和持久性。

TP 和 TCS 分子結構中-COOH 和-OH 官能團可以發(fā)P-+H+；TCS0 TCS-+H+），它們在不同溶液 pH 條件（KTP0和 TCS0）和陰離子態(tài)（KTP-和 TCS-）的形式P 和 TCS 的疏水性（用離子型有機物的辛醇-水分配系pH 條件下也不同，TCS 的 DOW明顯比 KTP 的大，疏水

而 WS700 的微孔體積占總孔體積的比例上升對變小，為 2.78 nm。這也說明隨著炭化溫度的升高，微平均孔徑也相對減小，表現出更顯著的微孔特征。高的比 WS700 具有較細小的孔隙結構。300和WS700的孔徑分布圖中可以看出，W300的微孔結構隙也較少，總體的孔隙結構發(fā)育較弱（圖 2-2）。而 WS7大孔徑的孔隙也較多，具有多微孔和介孔結構。

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本文編號：2823669