重金屬的生物有效性影響重金屬在土壤礦物、根土界面的遷移和形態(tài)轉(zhuǎn)化,從而決定其在土壤中的歸趨和生態(tài)效應(yīng)。但是,目前尚未形成被一致接受的生物有效性研究方法。本文在傳統(tǒng)的化學(xué)提取法的基礎(chǔ)上,對鉛鋅礦區(qū)土壤中重金屬的污染概況、形態(tài)特征、重金屬有效態(tài)與植物吸收重金屬之間的關(guān)系進行探討,而后引入原位微區(qū)X射線熒光光譜(μ-XRF)和同步輻射X射線近邊結(jié)構(gòu)吸收譜(XANES)技術(shù),對土壤中重金屬的微區(qū)分布和分子形態(tài)進行研究。結(jié)果表明:(1)該礦區(qū)土壤中存在重金屬污染現(xiàn)象。礦區(qū)采樣點中分別有33.87%、38.71%和75.81%的Pb、Zn、Cd的濃度高于《土壤樣品環(huán)境質(zhì)量標準》農(nóng)業(yè)用地二級標準的2倍,重金屬的健康風(fēng)險依次為CdPbZnMn,應(yīng)引起充分重視。(2)重金屬的形態(tài)分布是影響重金屬生物有效性的重要因素。鉛和錳主要分布在可還原態(tài),鋅和鎘主要分布在酸溶態(tài),重金屬生物有效性順序依次為CdZnMnPb。3種化學(xué)提取法獲得的重金屬生物有效態(tài)濃度依次為BCR酸溶態(tài)NH_4NO_3可提取態(tài)CaCl_2可提取態(tài),重金屬的酸溶態(tài)不僅包括水溶態(tài)和離子可交換態(tài),還包括碳酸鹽結(jié)合態(tài)。(3)植物中重金屬含量與土壤中重金屬的生物有效態(tài)濃度存在顯著的相關(guān)關(guān)系。栽培實驗中,菜豆、玉米和大蒜幼苗主要與土壤中鉛的酸溶態(tài)和鋅、鎘、錳的離子可交換態(tài)的濃度具有顯著的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)范圍為0.55~0.98。而礦區(qū)采集的6種植物的器官中重金屬含量主要與土壤中重金屬的酸溶態(tài)濃度相關(guān),其中甘蔗莖中Pb、Zn、Cd與土壤中酸溶態(tài)Pb、Zn、Cd濃度的相關(guān)系數(shù)高達0.99、0.85和0.98。有效態(tài)重金屬濃度可有效指示重金屬的植物有效性,但實驗室模擬的結(jié)果與野外生長的植物的研究結(jié)果存在一定的差異。(4)突破了傳統(tǒng)的土壤重金屬形態(tài)分析方法,對鉛與土壤中礦物結(jié)合的微區(qū)空間分布和分子形態(tài)進行了量化。μ-XRF分析發(fā)現(xiàn),土壤中鉛在微米尺度下是呈非均勻分布的,在特定的微區(qū)范圍內(nèi),Pb與Mn和Fe氧化物的分布存在顯著的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)范圍分別為0.39~0.87和0.38~0.69。XANES分析結(jié)果表明,Pb在土壤中主要以Pb-goethite、Pb-MnO_2的鐵錳氧化物和Pb_3(PO_4)_2形式存在,并有少量的鉛腐殖酸和醋酸鉛形態(tài)存在。鉛在土壤中形成鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和磷酸鹽沉淀是鉛主要以可還原態(tài)存在的微觀機制。
【學(xué)位單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X53;X173
【部分圖文】：

4圖 1-1 土壤重金屬對植物的生物有效性示意圖Fig.1-1 The concept of heavy metal bioavailability in soil for plants依據(jù) Kim(Kim et al., 2015)、Harmsen(Harmsen, 2007)、ISO、Semple(Semple et al., 2004)、Ehlers(Ehlers et al., 2003)等人的研究改編Modified after Kim, Harmsen, ISO, Semple, Ehlers第一層，環(huán)境有效性，是土壤中有效性重金屬的總量，包含了孔隙水中溶解的實際有效態(tài)重金屬和吸附于土壤基質(zhì)的可通過離子交換、還原、氧化等過程進入孔隙水的潛在有效態(tài)重金屬。實際有效態(tài)是可供植物體或有機質(zhì)直接吸收的重金屬，可在幾個小時或幾天內(nèi)從土壤基質(zhì)上解脫下來(Fedotov et al., 2012)。而潛在有效態(tài)，則是通過與土壤孔隙水間的吸附和解析動態(tài)平衡，長期或在極端條件下，可以從土壤基質(zhì)上解脫下來的重金屬的最大量。ISO（ISO17402-2008）工作組指出土壤中有效組分的量不應(yīng)該是固定組分，而應(yīng)該是連續(xù)組分，因為有機體

第 1 章 引言年降雨量 1200-1500 mm，屬怒江流域低熱河谷亞熱帶氣候。處于滇西橫斷山之高黎貢山南延地帶，岡底斯—念青唐古拉褶皺系中的伯舒拉—高黎貢山褶皺與福貢—保山—鎮(zhèn)康褶皺帶的交匯處，著名的“三江”成礦帶南段的高黎貢山—西成礦亞帶南部(袁蓉等, 2016)。據(jù)研究該礦區(qū)內(nèi)礦體中礦物主要為方鉛礦和鋅礦(李志群等,2005;袁蓉等,2016)，其次為白鉛礦、砷鉛礦、鉛鐵礬、脆硫銻礦、鉛礬、水鋅礦、菱鋅礦、異極礦、黃銅礦、銅藍、孔雀石、硫鎘礦及毒砂等自 1958 年礦山建成以來，以土法生產(chǎn)，礦山生產(chǎn)規(guī)模 10-50 t·d-1，94 年改建擴大到 250t·d-1(李志群等,2005)。選廠廢水匯入灌溉渠，用于灌溉農(nóng)田。長期采礦活動導(dǎo)致該區(qū)域 Pb、Zn、Cd 等重金屬污染(Yang et al., 2016)，且土壤中的含量與微生物群落具有極顯著性負相關(guān)性(楊金水等, 2017)。

技術(shù)路線圖

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本文編號：2809980