【摘要】： 落地油是石油污染土壤的重要來源之一,落地油產(chǎn)生后,若不及時處理,就會成為老化石油。由于老化石油不僅具有復(fù)雜的石油烴組分,還容易與土壤顆粒緊密結(jié)合,造成土壤的低滲透性,導(dǎo)致修復(fù)難度增大,因此針對老化石油污染土壤的有效修復(fù)研究具有重要意義,基于此,本研究以長期暴露于環(huán)境中的老化石油污染土壤為修復(fù)對象,將電滲析修復(fù)技術(shù)與微生物修復(fù)技術(shù)組合來處理土壤中的老化石油,并對修復(fù)效能及影響因素進(jìn)行了探索研究。 本研究首先通過常規(guī)的土壤分析技術(shù),比較研究了不同污染程度的老化石油污染土壤的主要理化性質(zhì)及微生物學(xué)性質(zhì),結(jié)果表明,與未污染土壤相比,老化石油污染土壤的pH及含水率變化與土壤中的總石油烴(TPH)含量直接相關(guān),均表現(xiàn)為下降趨勢,而呼吸強(qiáng)度和典型酶(脫氫酶及過氧化氫酶)含量略有升高,變性梯度凝膠電泳(DGGE)技術(shù)對微生物群落的分析結(jié)果表明這是石油作為有機(jī)底物刺激了土壤中部分細(xì)菌的生長繁殖所導(dǎo)致的。 本研究首次提出采用β-環(huán)糊精作為增溶劑來促進(jìn)老化石油從土壤顆粒表面的解吸,并通過靜態(tài)試驗(yàn)證實(shí)了針對高污染強(qiáng)度(78.6mg/g soil)的老化石油污染土壤,β-環(huán)糊精促進(jìn)TPH的解吸效率達(dá)到79.4%,雖然略低于于表面活性劑SDS(86.5%),但β-環(huán)糊精更具有環(huán)境安全性,可以作為老化石油增溶劑的理想選擇,其增溶機(jī)理主要是依靠β-環(huán)糊精與石油烴發(fā)生的n:1(n1)包合反應(yīng),根據(jù)本試驗(yàn)中老化石油的污染強(qiáng)度(78.6mg/g soil),β-環(huán)糊精的最佳使用濃度為1674mg/L,此時,TPH的解吸過程符合假二階動力學(xué)模型,初始的pH及Ca2+濃度對解吸過程的影響較小,但β-環(huán)糊精在促進(jìn)土壤中TPH解吸的過程中存在少量的吸附損失,約為18.7mg/g soil,吸附損失符合Freundlich等溫吸附模型,求得吸附損失的方程表達(dá)式為:lnqea=ln0.0018+lnCs/0.664。然后將β-環(huán)糊精促進(jìn)石油烴解吸的條件應(yīng)用于電滲析修復(fù)過程強(qiáng)化土壤中石油烴類污染物的去除,結(jié)果表明,石墨電極的修復(fù)效果優(yōu)于金屬電極,選擇石墨電極采用單陽極單陰極工藝進(jìn)行修復(fù)過程中,在電場強(qiáng)度為2V/cm時,可以將土壤中石油烴含量從78.6mg/g soil降至50.2mg/g soil,獲得36.1%的去除率,呼吸強(qiáng)度及典型酶含量均出現(xiàn)不同程度的降低,陽極土壤的pH降低幅度較小,從8.38降至7.22,DGGE圖譜顯示陽極土壤中微生物群落結(jié)構(gòu)受到的影響較小,從細(xì)菌種屬的多樣性來看,通電修復(fù)技術(shù)后,陽極土壤中仍然包含了原始土樣中可檢測的11個細(xì)菌種屬中的8個。采用多陽極單陰極電動工藝在2V/cm的電場強(qiáng)度下雖然可以獲得38.3%的去除率,但是電能效率只有2.65g/kWh,遠(yuǎn)低于單陽極單陰極工藝(7.799g/kWh)。 通過傳統(tǒng)的平板分離法,從老化石油污染的土壤中篩選獲得了三株具有高效降解石油烴能力的菌株,分別命名為S1、S11、D7,16SrRNA序列分析比對結(jié)果顯示,其與Bacillus flexus、Pseudomonas seudoalcaligenes、Pseudomonas aurantiaca,相似性分別為100%、99%、97%,在石油培養(yǎng)基中對TPH均具有40%的去除率,其中S1和S11是通過自身產(chǎn)生脂肽類生物表面活性劑促進(jìn)石油烴增溶來進(jìn)行降解。試驗(yàn)中針對實(shí)際老化石油污染土壤,采用了生物泥漿法考察了復(fù)配菌液對TPH的去除效果,結(jié)果表明,當(dāng)S1:S11:D7按體積比為0.5:2:2復(fù)配時可以獲得的去除率最高,達(dá)到40.8%,調(diào)整初始pH為7.0時,可以將去除率進(jìn)一步提高到43.7%。 最后,本研究通過小試試驗(yàn)證實(shí)了電動修復(fù)與微生物修復(fù)技術(shù)聯(lián)合進(jìn)行土壤中老化石油去除的有效性,并考察了氮源、磷源、鐵鎂離子、β-環(huán)糊精、硝酸鹽氮及生物載體投加等環(huán)境因素對修復(fù)過程的影響,結(jié)果表明,氨氮和硝酸鹽氮是影響其原位微生物修復(fù)的關(guān)鍵因素,試驗(yàn)的初始條件為:在每300g陽極土壤中加入復(fù)配菌液180mL,完全混合后裝入圓筒形工藝,形成的土柱高度約為15cm,試驗(yàn)過程中每2d翻土一次,每10d加入約60mL水,并翻土混勻,當(dāng)投加2g氨氮時,土壤中石油烴的去除率可達(dá)61.3%,而投加2g硝酸鹽氮時,石油烴的去除率可達(dá)74.9%,同時對土壤中的微生物群落結(jié)構(gòu)進(jìn)行DGGE分析,結(jié)果表明,氨氮及硝酸鹽氮的投加均豐富了土壤中細(xì)菌種群的多樣性,投加硝酸鹽氮后還促進(jìn)了Pseudomonas sp.、Rhodococcus sp.、Rhodobacter sp.、Mycobacterium monacense等具有反硝化能力菌株的出現(xiàn)并大量增殖,分析認(rèn)為強(qiáng)化反硝化作用能夠有效提高土壤中TPH的去除效率。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：X53
【圖文】：

圖 1-3 多極式工藝示意圖-3 Sketch of EK remediation using multiple electrod復(fù)技術(shù)的評估及發(fā)展趨勢中，采用電動修復(fù)技術(shù)去除土壤中多組分領(lǐng)域[27]，其在實(shí)際土壤修復(fù)中應(yīng)用的可行

圖 1-4 三種典型環(huán)糊精的結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-4 Structural sketch of three typical cyclodextrin糊精促進(jìn)有機(jī)物增溶的機(jī)理及其影響因素ejtli[72]認(rèn)為決定環(huán)糊精具有廣泛應(yīng)用性的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)是環(huán)糊精的

圖 1-6 外源表面活性劑促進(jìn)微生物攝取烴示意圖Fig. 1-6 Uptake of hydrocarbons by microorganism promoted by exogenous surfactantRosenberg[98]提出的生物表面活性劑促進(jìn)微生物攝取烴類污染物的過程 1-7 所示。從圖中可以看出，首先微生物先把產(chǎn)生的表面活性劑排到體外后表面活性劑與 TPH 分子進(jìn)行增溶反應(yīng)，產(chǎn)生的結(jié)合物就通過主動運(yùn)輸

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前2條

1 王昭陽;微生物—電場耦合深度處理大慶油田含油污泥工藝的研究[D];東北林業(yè)大學(xué);2011年

2 張景煒;含油污泥生物/電化學(xué)耦合工藝除油中試研究[D];東北林業(yè)大學(xué);2013年

本文編號：2801457