【摘要】： 大氣氣溶膠是環(huán)境的重要組成部分,其氣候效應(yīng)和環(huán)境意義越來(lái)越為人們所關(guān)注。大氣中的溴、碘涉及對(duì)流層中多種光化學(xué)反應(yīng),導(dǎo)致臭氧層發(fā)生耗損,大氣中碘還能夠影響海洋邊界層云凝結(jié)核的生成。它們的來(lái)源及所涉及的大氣化學(xué)反應(yīng)因而成為近年來(lái)大氣化學(xué)和氣溶膠生成研究的重點(diǎn)之一�，F(xiàn)有的研究大多集中在大氣化學(xué)模式計(jì)算方面,氣溶膠中溴、碘形態(tài)提取和測(cè)定技術(shù)的不完善使得實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)難以獲得,已報(bào)道的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)也與模式計(jì)算結(jié)果存在較大分歧。 本文在李冰等工作的基礎(chǔ)上,建立了,包括: (1)采用ICS-A23色譜柱分離IO_3~-、I-、BrO_3~-和Br~-,(NH_4)_2CO_3為流動(dòng)相,通過(guò)使用Shield Torch以及手動(dòng)進(jìn)樣器增大進(jìn)樣量到1mL來(lái)提高靈敏度。 (2)通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定了溴、碘形態(tài)標(biāo)準(zhǔn)溶液在0.01%KOH介質(zhì)中儲(chǔ)存較穩(wěn)定,為溴、碘樣品的采集和保存提供了技術(shù)保障。 (3)對(duì)于氣溶膠樣品中溴、碘形態(tài)測(cè)定的前處理方法,通過(guò)對(duì)比超聲純水提取不同時(shí)間以及多種密封提取條件下大氣氣溶膠樣品濾膜中溴、碘形態(tài)穩(wěn)定性和提取率,最終確定超聲純水提取5min即為最佳提取條件。 (4)通過(guò)對(duì)CF、GF兩種材質(zhì)空白濾膜進(jìn)行加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)各種提取條件下GF材質(zhì)相比CF材質(zhì),對(duì)樣品中溴、碘形態(tài)穩(wěn)定性的干擾更小。采用建立的分析測(cè)試方法對(duì)中國(guó)第二、三次北極考察沿線、中國(guó)近海海域及合肥地區(qū)氣溶膠樣品中的總溴、總碘、總可溶性溴、總可溶性碘、不可溶性溴、不可溶性碘、BrO_3~-、Br~-、IO_3~-、I~-進(jìn)行測(cè)定,結(jié)合氣團(tuán)軌跡反演、氣象數(shù)據(jù)、地震數(shù)據(jù)、第22次南極考察中獲取的氣溶膠碘形態(tài)數(shù)據(jù)以及文獻(xiàn)中其它地區(qū)的溴、碘形態(tài)數(shù)據(jù),對(duì)樣品中溴、碘及其形態(tài)的分布特征和來(lái)源及其環(huán)境意義進(jìn)行了討論,主要結(jié)論如下: (1)大氣氣溶膠中溴濃度雖然在各地各季節(jié)均有不同,但其形態(tài)分布卻相當(dāng)穩(wěn)定。北極地區(qū)、西北太平洋近岸海域、中國(guó)近海海域及中內(nèi)陸工業(yè)城市合肥地區(qū)大氣氣溶膠各種粒徑的顆粒物中溴形態(tài)中均以Br~-為主要存在形態(tài);總溴、總可溶性溴和Br~-的濃度變化趨勢(shì)均為兩極低而中低緯度地區(qū)高,不同的控制源是主要原因;不可溶性溴占總溴的10%～31%,在中低緯度濃度高于極地地區(qū);可溶性有機(jī)溴占總溴的2%～23%,濃度分布上呈現(xiàn)出城市高于海洋,中低緯度高于極地的特征; BrO_3~-在所有樣品中均未檢出,全球大部分地區(qū)可能都不具備產(chǎn)生顯著濃度的氣溶膠BrO_3~-的條件;粒徑分布方面,合肥地區(qū)樣品中,Br-在PM10以上粒徑的顆粒物中富集,不可溶性溴傾向于富集在PM2.5以下顆粒中; (2)各地大氣氣溶膠中碘形態(tài)的分布特征變化較大,同一地區(qū)不同年份也存在極大差異,總的來(lái)說(shuō)以I-和不可溶性碘分布在全球分布最廣。兩極地區(qū)、西北太平洋、中國(guó)近海、東南亞海域、東印度洋、南大洋以及Mace Head Ireland地區(qū)和內(nèi)陸城市合肥地區(qū)氣溶膠中碘形態(tài)大部分以可溶性形態(tài)存在,EF值沿緯度降低而下降,來(lái)源差異是上述現(xiàn)象的主要原因。IO3- / I-在各地區(qū)樣品中巨大的差別一方面證明了現(xiàn)有的大氣碘化學(xué)模型的正確性,一方面也說(shuō)明了其還存在不足。不可溶性碘和可溶性有機(jī)碘的分布具有全球普遍性,含量可達(dá)總碘的24%～81%,但其分子結(jié)構(gòu)目前仍然未知,有關(guān)其形成機(jī)理的研究也不多。粒徑分布方面,合肥地區(qū)樣品中不可溶性碘在PM2.5顆粒中高度富集。 (3)來(lái)源方面,北冰洋地區(qū)和西北太平洋沿岸及中國(guó)近海海域、東南亞海域、東印度洋、南大洋等海洋邊界層區(qū)域,溴濃度主要受海鹽源氣溶膠強(qiáng)度控制,碘濃度則與極區(qū)海冰融化及海洋生物釋放的揮發(fā)性含碘物質(zhì)光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物相關(guān)。內(nèi)陸城市合肥地區(qū)氣溶膠粗顆粒(粒徑大于2.5μm)中溴、碘含量均受到燃煤源控制,細(xì)顆粒中溴、碘含量的控制源尚不明確;不可溶性溴來(lái)源可能是人類活動(dòng)及地殼運(yùn)動(dòng)造成的揚(yáng)塵;可溶性有機(jī)溴來(lái)源可能與燃煤相關(guān)。 (4)北冰洋地區(qū)氣溶膠TSP樣品中碘及各主要形態(tài)以及合肥地區(qū)氣溶膠不同粒徑中溴、碘及其形態(tài)均呈現(xiàn)出季節(jié)變化,但兩地的變化趨勢(shì)有很大區(qū)別。內(nèi)陸地區(qū)呈現(xiàn)秋冬季高春夏季低,而北冰洋地區(qū)的高峰則可能出現(xiàn)在春季。 (5)異常天氣條件(如臺(tái)風(fēng))及地殼運(yùn)動(dòng)等事件都可對(duì)溴、碘濃度及形態(tài)分布產(chǎn)生顯著影響.長(zhǎng)時(shí)間采樣,氣溶膠樣品中的溴、碘可能發(fā)生了顯著的耗損。 本文通過(guò)大范圍、長(zhǎng)時(shí)間的采樣和分析,獲得了一大批第一手的大氣氣溶膠中溴、碘形態(tài)的數(shù)據(jù),其中北極等地區(qū)的數(shù)據(jù)均是首次報(bào)道。這些實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)將為大氣鹵素化學(xué)的進(jìn)一步研究打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X513
【圖文】：

第 1 章 大氣氣溶膠對(duì)全球氣候影響及溴、碘形態(tài)研究進(jìn)展20 世紀(jì) 80 年代以來(lái)，全球氣候變暖加劇，氣候?yàn)?zāi)害、糧食減產(chǎn)、水資源匱乏、生態(tài)環(huán)境惡化等現(xiàn)象在全球范圍內(nèi)出現(xiàn) （IGBP，1990；IPCC，1994）。全球氣候變化成為各國(guó)政府及科研機(jī)構(gòu)關(guān)注重點(diǎn)之一（陳立奇，1997）。2001 年，IPCC 在其報(bào)告中指出影響全球氣候變化因素包括：溫室氣體、平流層和對(duì)流層臭氧、氣溶膠和云（包含石油燃燒產(chǎn)生的碳黑和各種有機(jī)化合物、沙塵等）、太陽(yáng)輻射、地表反射等（圖 1.1），其中氣溶膠是最為不確定的因素。博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 2011年 第06期 工程科技Ⅰ輯 B027

圖 1.3 印度洋地區(qū)采樣地區(qū)示意圖（Lai，2008）Fig. 1.3 A map of aerosol sampling positions near Indian Ocean現(xiàn)有的大氣總懸浮顆粒中碘形態(tài)測(cè)定結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)只有eider 等（1995）報(bào)道的德國(guó)內(nèi)陸和南大西洋公海海域氣溶膠中可主，后來(lái)幾乎所有的研究結(jié)果都與之相悖（表 1.1）。采樣區(qū)域的這一差異的原因之一，但 Baker 等（2004，2005）的 M55 航次經(jīng)比較接近 Wimschneider 等（1995）在南大西洋的采樣位置并1.4）。不同的水提條件也可能是另一原因，只有Wimschneider等（提取的方式來(lái)提取氣溶膠顆粒中的可溶性碘。但實(shí)際上，Baker 等（ AMT13 與 M55 兩次采樣重合的位點(diǎn)正是 M55 中未檢出 IO3-的3 卻沒有重復(fù) M55 中的現(xiàn)象。這說(shuō)明地域和測(cè)定方法的不同可能都差異的主要原因，還需要綜合考慮碘在大氣中發(fā)生的種種反應(yīng)及制要素。

能是造成這一差異的原因之一，但 Baker 等（2004，2005）的 M55 航次采樣的最終點(diǎn)已經(jīng)比較接近 Wimschneider 等（1995）在南大西洋的采樣位置并位于其下風(fēng)處（圖1.4）。不同的水提條件也可能是另一原因，只有Wimschneider等（1995）使用高溫提取的方式來(lái)提取氣溶膠顆粒中的可溶性碘。但實(shí)際上，Baker 等（2004，2005）的 AMT13 與 M55 兩次采樣重合的位點(diǎn)正是 M55 中未檢出 IO3-的位置，但 AMT13 卻沒有重復(fù) M55 中的現(xiàn)象。這說(shuō)明地域和測(cè)定方法的不同可能都不是造成這種差異的主要原因，還需要綜合考慮碘在大氣中發(fā)生的種種反應(yīng)及制約這些反應(yīng)的要素。相關(guān)博士學(xué)位論文 2011年 第06期 工程科技Ⅰ輯 B027-19-16

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