【摘要】：氨水溶液作為CO_2吸收劑具有較好的應用前景,然而氨水脫除CO_2工藝的高能耗使得其應用于燃煤電站時將帶來電站發(fā)電效率的顯著降低和發(fā)電成本的顯著上升。本文針對氨水溶液脫除CO_2工藝的能耗問題展開研究,通過參數優(yōu)化、流程設計和吸收劑改良降低氨法脫碳工藝的能耗,并進行了氨法脫碳系統(tǒng)應用于大型燃煤電站時的經濟性分析。在氨水溶液脫除CO_2工藝參數優(yōu)化方面,本文建立并驗證了針對NH_3-CO_2-H_2O體系的速率模型,利用該模型得到了各工藝參數對系統(tǒng)能耗的影響規(guī)律。從顯熱、氣提熱和反應熱變化分析了參數影響CO_2解吸能耗的機理,同時考慮了逃逸氨處理導致的氨再生能耗對系統(tǒng)總能耗的影響。采取正交化試驗方法,獲得了CO_2解吸能耗和總能耗最低時的操作條件和能耗數據,揭示了顯著影響系統(tǒng)能耗的關鍵參數,得到了在優(yōu)化工況下的CO_2解吸能耗為2.85 MJ/kg CO_2以及系統(tǒng)總能耗為4.07 MJ/kg CO_2。在氨水溶液脫除CO_2工藝流程設計方面,本文提出了一種新型氨法脫碳流程,整合了CO_2吸收、CO_2解吸、逃逸氨清洗、煙氣脫硫、產物凈化和氨再生過程,實現了逃逸氨的低耗再生和解吸塔結晶問題的消除。通過實驗室規(guī)模填料塔實驗研究了關鍵參數的影響規(guī)律,建立并驗證了針對NH_3-SO_2-CO_2-H_2O體系的速率模型。利用模型對該新型流程進行了可行性分析,指出新型流程的應用能使系統(tǒng)總能耗降低至2.6 MJ/kg CO_2。在氨水溶液改良方面,本文考察了氨/哌嗪(PZ)混合吸收劑應用于燃煤電站煙氣CO_2脫除時的系統(tǒng)表現。建立并驗證了針對NH_3-PZ-CO_2-H_2O體系的速率模型,得到了PZ的加入對氨水脫除CO_2過程的影響規(guī)律。研究表明,PZ的加入顯著提升了CO_2的吸收速率,同時也增大了氨的逃逸速率。在常規(guī)氨法脫碳流程下,PZ的加入將使CO_2解吸能耗降低至2.3 MJ/kg CO_2,但會同時顯著增加氨再生能耗,從而增加系統(tǒng)總能耗;而在本文新型流程下,PZ的加入使得系統(tǒng)總能耗進一步降低至2.47 MJ/kg CO_2。在氨水溶液脫除CO_2工藝經濟性方面,本文研究了常規(guī)流程氨法脫碳工藝以及新型流程下的氨法脫碳工藝和NH_3/PZ混合吸收劑脫碳工藝應用于大型燃煤電站時對電站發(fā)電效率和發(fā)電成本的影響,得到了影響二者的關鍵因素。研究發(fā)現三種脫碳工藝的應用將使得電站凈發(fā)電效率從38.9%分別降至27.7%、30.3%和30.9%,對應CO_2規(guī)避成本分別為$83、$66和$62/t CO_2,表明流程優(yōu)化和吸收劑改良顯著提升了氨法脫碳工藝經濟性。
【學位授予單位】：清華大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM621;X773
【圖文】：

圖 1-1 1990-2014 年間全球主要國家 CO2排放量（數據源自 IEA，2015）1.1.2 國際輿論與中國承諾國際社會通過 CO2減排以應對全球氣候變化的努力一直在進行。以 1992 年合國環(huán)境與發(fā)展大會上通過的《氣候變化框架公約》為綱領性文件，世界各國同努力，經過多次協商，達成了《京都議定書》、《哥本哈根協議》等系列協并在 2015 年的巴黎氣候大會上首度達成覆蓋近 200 個國家和地區(qū)的全球減排定，在應對全球氣候變化方面邁出了重要的一步。依照巴黎協定的內容，采取家自主貢獻的方式達成減排目標，以期將全球平均氣溫升高控制在 2°C 以內，為控制在 1.5°C 以內而努力（巢清塵 等，2016）。中國經濟的高速發(fā)展和以煤為主的能源結構使得中國已經成為全球最大的源消費國和 CO2排放總量國，在國際社會上承受著巨大的 CO2減排壓力。中國府高度重視應對氣候變化和降低碳排放問題，陸續(xù)頒布《中國應對氣候變化國方案》、《“十二五”控制溫室氣體排放工作方案》、《國家適應氣候變化戰(zhàn)

因此 CCS 技術的發(fā)展對于 CO2減排具有重要的意義，而我國以煤為主的能源結構使得應用于燃煤電站的 CCS 技術成為了研究者關注的焦點，也是本文的研究對象1.2 燃煤電站二氧化碳減排1.2.1 燃煤電站二氧化碳捕集技術燃煤電站作為主要的 CO2集中排放源，其 CO2捕集技術路線可按照捕集 CO的位置分為燃燒前捕集、富氧燃燒技術和燃燒后捕集，如圖 1-2 所示（Metz et al2005）。燃燒后捕集路線針對燃煤電站煙氣中的低濃度 CO2進行捕集和分離，無需對現有電站做較大改動即可應用（張謀，2007）；燃燒前捕集路線主要針對整體煤氣化聯合循環(huán)（IGCC）電站，通過采用煤氣化及重整技術將燃煤轉化成 H和 CO2的混合氣，其中 CO2體積濃度可高達 45%，可采用物理方法直接分離出 CO進行后續(xù)壓縮過程（Field et al，2011）；富氧燃燒技術通過采用高濃度氧氣替代空氣參與燃燒過程，可得到高 CO2濃度的煙氣（高達 95%），從而可以對煙氣進行直接壓縮處理（Stadler et al，2011）。

1.2.2 化學吸收法捕集二氧化碳化學吸收法捕集煙氣中的 CO2過程實質為吸收劑與煙氣中 CO2發(fā)生接觸，通過化學反應形成不穩(wěn)定的反應產物從而實現 CO2從煙氣中的分離，隨后通過加熱等手段使得該化學反應發(fā)生逆轉從而釋放 CO2（Wang et al，2011）。圖 1-3 給出了化學吸收法捕集煙氣中 CO2的典型工藝流程，來自燃煤電站的煙氣在經過預處理之后進入 CO2吸收設備，預處理過程一般包括煙氣中含有的其他污染物的處理以及降溫過程。在 CO2吸收設備中，煙氣中的 CO2與吸收液發(fā)生反應，脫除 CO之后得到凈化煙氣。吸收 CO2后得到的 CO2富液被送入解吸設備發(fā)生解吸，CO被釋放，從而在解吸設備內得到高純度的 CO2氣體，隨后進行壓縮之后得到產物解吸 CO2之后得到的 CO2貧液被再次送入吸收設備進行 CO2的脫除以實現吸收液的循環(huán)利用。

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