【摘要】：隨著全球化石資源開采殆盡、溫室效應(yīng)等環(huán)境問題日益加劇,生物質(zhì)作為化石資源替代品獲得中外各國的重視。其中,生物質(zhì)催化快速熱解制備芳烴和烯烴化學(xué)品是一項極具潛力的新技術(shù),該技術(shù)將沸石分子篩催化劑引入生物質(zhì)熱解反應(yīng)中,可以將固體原料直接轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品。以熱穩(wěn)定性最強的木質(zhì)素為模型化合物,系統(tǒng)地研究了生物質(zhì)催化快速熱解過程優(yōu)化。發(fā)現(xiàn)HZSM-5分子篩催化劑顯著地改變了產(chǎn)物分布。當(dāng)HZSM-5催化劑的硅鋁比從200下降到25、催化劑和木質(zhì)素的質(zhì)量比從1增加到20時,木質(zhì)素來源的含氧化合物產(chǎn)率降低到微量,芳烴產(chǎn)率大幅度增加。熱解溫度從500°C升高到650°C時,芳烴產(chǎn)率增加;熱解溫度進一步升高時,芳烴產(chǎn)率下降。木質(zhì)纖維素生物質(zhì)催化熱解過程產(chǎn)生大量固體殘余物(通常大于30 C%,包括焦炭和積碳。積碳易引起催化劑失活,影響催化轉(zhuǎn)化效率。形成積碳的原因是木質(zhì)纖維素生物質(zhì)氧含量高、氫含量不足。針對此問題,提出使用生物質(zhì)與富含氫的廢棄塑料共催化熱解的思路,系統(tǒng)研究了多種生物質(zhì)(纖維素、木質(zhì)素和松木碎屑)以及塑料(低密度聚乙烯LDPE,聚丙烯PP和聚苯乙烯PS)共催化熱解效果。纖維素與LDPE共催化熱解(混合比例4~1)時,積碳降低,產(chǎn)物分布優(yōu)化。松木碎屑與LDPE共催化熱解存在類似的協(xié)同作用,但是其它組合的生物質(zhì)/塑料共催化熱解協(xié)同效果差。通過機理研究發(fā)現(xiàn),協(xié)同效果來自于纖維素和LDPE初級熱解產(chǎn)物的交互反應(yīng),尤其是呋喃類物質(zhì)和線性α-烯烴之間的雙烯合成反應(yīng),該反應(yīng)促進芳烴的生成。對協(xié)同作用的機理研究表明,天然生物質(zhì)通常含有大量纖維素(40~50 wt.%),因此在天然生物質(zhì)催化熱解過程中加入LDPE將顯著改善產(chǎn)品品質(zhì)。研究結(jié)果表明,生物質(zhì)與塑料廢棄物共催化熱解,將有效提升催化熱解轉(zhuǎn)化技術(shù)經(jīng)濟效益。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ211;X705

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