【摘要】：由于汞易揮發(fā)并且具有強烈的神經(jīng)毒性和生物富集性，因此大氣汞污染成為當(dāng)今世界上最受關(guān)注的環(huán)境問題之一�；剂先紵鞘澜缟献畲蟮娜藶楣欧旁矗虼私陙磲槍θ济弘姀S汞排放的環(huán)保法規(guī)日趨嚴(yán)格。僅依靠現(xiàn)有的污染物控制設(shè)備難以達到高效脫汞的環(huán)保要求，需要使用吸附劑噴射技術(shù)來控制汞排放。研發(fā)高效廉價的汞吸附劑對燃煤電廠脫汞具有重大意義。 本文分別選取CuCl2和CuOx為活性物質(zhì)，以中性氧化鋁、人造沸石和活性炭為載體，以濕浸漬法制作了銅基改性吸附劑，并在固定床反應(yīng)系統(tǒng)上對其脫汞性能進行了研究。實驗在60-300°C的溫度和不同的模擬煙氣氣氛下進行，對改性吸附劑的汞氧化率和汞吸附率進行了測試。采用BET、XRD、TEM等表征分析手段對改性吸附劑的比表面積、總孔容、載體表面晶體結(jié)構(gòu)與形貌等進行了分析。采用XPS與TPR的表征實驗研究了改性吸附劑表面活性物質(zhì)的化合態(tài)。對幾種改性吸附劑的汞催化氧化機理進行了研究。 研究結(jié)果表明經(jīng)過銅基活性物質(zhì)改性后，非碳基載體的脫汞性能顯著提高。對于改性吸附劑，HCl可以促進汞的脫除，SO2、NO和水蒸氣會抑制汞脫除，其中SO2和水蒸氣抑制作用較強。CuCl2改性活性炭和CuOx改性中性氧化鋁在含有HCl的煙氣組分中，具有很強的抗硫性。溫度升高會抑制吸附劑對汞的吸附，但會促進汞的催化氧化。CuCl2改性中性氧化鋁的汞催化氧化機理可以通過Eley-Rideal機理解釋。CuOx改性中性氧化鋁對Hg0的催化氧化反應(yīng)反應(yīng)遵循Mars-Maessen機理。 CuCl2改性中性氧化鋁和CuCl2改性人造沸石具有與改性活性炭相似的汞初始吸附速率。在燃煤電廠中運用時吸附劑與煙氣的接觸時間非常短，可以考慮將其替代活性炭在燃煤電廠中運用以降低脫汞成本。CuOx改性中性氧化鋁具有較大的汞初始吸附率，同時對Hg0具有很高的氧化率，是一種良好的復(fù)合型吸附劑，也可以作為活性炭吸附劑的合理替代。 在一個中國燃煤電廠中進行了CuCl2改性中性氧化鋁和CuCl2改性人造沸石的噴射實驗研究。結(jié)果表明兩種非碳基吸附劑可以有效減少煙氣中Hg0的排放，具有較好的脫汞性能。非碳基吸附劑相比活性炭具有顯著的經(jīng)濟優(yōu)勢，較好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X773;O647.33
【圖文】：

年各省燃煤的汞排放清單，如圖 1.1 所示。圖 1.1 中的數(shù)據(jù)是基于兩組原煤汞含量數(shù)據(jù)進行計算得到的，總汞排放量分別為 161.5 噸和 219.5 噸。雖然目前關(guān)于我國燃煤汞排放的估算量差別較大，但眾多研究均表明我國的燃煤汞排放問題較嚴(yán)重，需要對汞的脫除進行深入研究。

汞的質(zhì)量平衡率如圖 1.2 所示。以電廠燃用煤中的汞的質(zhì)量為 100%，電廠的汞質(zhì)量平衡率是 79.5%-139.5%。7 個電廠的 ESP 脫汞率為 2.7%-20.3%，F(xiàn)F 的脫汞率為20.7%-84.0%。WFGD 脫除了煙氣中大部分 Hg2+，其脫汞率取決于 WFGD 入口的Hg2+含量。電廠 6 因為安裝了 SCR 系統(tǒng)，可以催化煙氣中汞的氧化，因此其脫硫系統(tǒng)具有較高的脫汞率。電廠 7 采用循環(huán)流化床燃燒技術(shù)，具有較低的燃燒溫度，并且電廠 7 燃用煤中氯含量和飛灰中未燃盡炭含量偏高，因此 ESP 幾乎脫除了所有的汞。相比美國的燃煤，我國的燃煤普遍低氯高汞（王起超 等，1999；黃文輝等，2002；Pavlish J H et al，2003），因此 APCD 的脫汞率低于美國，需要采用其他方式協(xié)同脫汞。

美國 6 個電廠進行了活性炭噴射實驗，活性炭噴射量與脫汞率的關(guān)系如圖 1.（Jones A P et al，2007）。當(dāng)脫汞率增加到一個較大值時，想在此基礎(chǔ)上繼續(xù)脫汞率難度較高，所需的活性炭噴射量也較大。對于這 6 個電廠，脫汞率達0%-80%時，所需的活性炭噴射量為 0.7-9.5 lb/MMacf；而對于 Leland Olds 電射量達到 10 lb/MMacf 時仍無法獲得 90%以上的脫汞率。

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

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本文編號：2781497