【摘要】：大氣亞微米氣溶膠的物理化學(xué)特性是認識區(qū)域尺度大氣顆粒物引起大氣能見度下降,造成灰霾天氣,云凝結(jié)核形成等的基礎(chǔ)。亞微米氣溶膠及其化學(xué)組份的質(zhì)量濃度和粒徑分布特點的觀測研究,是理解二次氣溶膠形成、變化過程,探討灰霾成因不可缺少的條件。 京津冀地區(qū)作為我國華北區(qū)域高污染環(huán)境的代表,了解該地區(qū)亞微米氣溶膠的形成和變化過程,研究區(qū)域灰霾的成因,制定區(qū)域污染的防控措施是解決其大氣污染問題的關(guān)鍵。本論文的研究工作分別在北京,固城和武清三個觀測點,利用國際先進的大氣氣溶膠化學(xué)組份、粒徑分布以及數(shù)譜分布觀測系統(tǒng),對高污染背景-京津冀地區(qū)亞微米氣溶膠進行高時間分辨率,長期,連續(xù)的觀測。歸納該區(qū)域亞微米氣溶膠及其化學(xué)組份的整體濃度水平,分析有機氣溶膠的形成及其來源,研究新粒子生成事件中二次氣溶膠形成、變化過程,探討氣溶膠老化過程與區(qū)域灰霾形成的聯(lián)系。為氣候變化模式的完善,粒子核化與增長模式的建立與評價提供數(shù)據(jù)和理論支持。 北京觀測點從2007年6月至2009年6月開展了亞微米氣溶膠理化特性的長期、系統(tǒng)觀測。固城分別在2006年12月和2007年5月開展兩次觀測實驗,武清在2009年7,8月進行了相應(yīng)的觀測實驗。觀測結(jié)果顯示,京津冀地區(qū)亞微米氣溶膠及其化學(xué)組份在濃度水平上變化很大,平均濃度水平明顯高于發(fā)達國家濃度水平。其中北京亞微米氣溶膠平均濃度為60μg/m3,有機物27μg/m3,硫酸鹽13μg/m3,硝酸鹽11μg/m3,銨鹽7μg/m3,氯化物1.5μg/m3。固城冬季氣溶膠平均濃度達79μg/m3,春季平均濃度為24.4μg/m3。武清夏季氣溶膠平均濃度20μg/m3,明顯低于北京夏季平均濃度。所有觀測事實顯示有機物在大氣氣溶膠中占有較高的比例。 亞微米氣溶膠化學(xué)組份質(zhì)量濃度的日變化特征表現(xiàn)為傍晚到凌晨高,白天偏低。在北京,有機物中午出現(xiàn)濃度峰值,固城和武清沒有發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象。氣溶膠及化學(xué)組份的粒徑分布特點顯示出四季均以粒徑小于2.5微米的細粒子為主,北京冬季氣溶膠超細粒子占的比重較其他季節(jié)偏多,而有機氣溶膠的粒徑分布范圍較無機氣溶膠要寬。氣象條件對亞微米氣溶膠質(zhì)量濃度和粒徑分布特點具有一定的影響。穩(wěn)定的氣象條件有利于亞微米氣溶膠的累積,降水對氣溶膠質(zhì)量濃度具有非常明顯的去除效果,風(fēng)速增加對氣溶膠質(zhì)量濃度的降低作用明顯。 環(huán)境有機氣溶膠按其來源不同大體分為碳氫類有機氣溶膠,部分氧化有機氣溶膠和完全氧化有機氣溶膠三類。其中,碳氫類有機氣溶膠主要來源于本地燃燒源的排放,氧化有機氣溶膠與區(qū)域污染的排放和傳輸存在著密切的關(guān)系。北京冬季二次有機氣溶膠氧化程度較其他季節(jié)偏弱,有機氣溶膠氧化性與環(huán)境臭氧的變化存在一定的聯(lián)系。 觀測期間,區(qū)域型新粒子生成事件時有發(fā)生,尤其在春季發(fā)生的頻率更大。冬季發(fā)生新粒子生成事件的頻率較小。北京新粒子生成事件在冷空氣過境后,降水后和污染天氣條件下均可以觀測到。其中,亞微米氣溶膠化學(xué)組份在粒子的形成和增長過程中扮演著不同的角色。有機物和硫酸鹽在粒子形成、增長過程中,起著關(guān)鍵性的作用,而硝酸鹽幾乎不參與粒子成核,在粒子增長初期,硝酸鹽的貢獻也較少,在粒子老化階段有一定的貢獻。有機物在粒子長大初期質(zhì)量濃度的增長速率一般高于硫酸鹽的增長速率,而硫酸鹽在粒子長大的后期增長較快。 高溫,高濕和相對穩(wěn)定的氣象條件容易使新生成的氣溶膠粒子吸濕增長,凝結(jié)、積聚最后形成老化氣溶膠。隨著硫酸鹽、硝酸鹽氣溶膠吸濕增長過程的發(fā)生,有機氣溶膠也隨之凝結(jié)增長,二次可溶性有機氣溶膠可能在其中起到了一定的作用。老化氣溶膠主要化學(xué)組份粒徑分布譜的峰值粒徑均在500nm-600nm之間。老化氣溶膠高濃度水平以及粒子在積聚模態(tài)大量堆積的分布特點是造成區(qū)域霾形成的重要原因。 根據(jù)氣溶膠的化學(xué)組成研究北京大氣氣溶膠酸性特點。結(jié)果表明,除2008年8月,9月氣溶膠呈中性外,其余的觀測時段,北京大氣氣溶膠均表現(xiàn)出不同程度的酸性,冬季酸性最強,秋季酸性最弱。
【學(xué)位授予單位】：中國氣象科學(xué)研究院
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X513

【引證文獻】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 沈小靜;泰山大氣氣溶膠數(shù)譜分布特征及光學(xué)特性研究[D];中國氣象科學(xué)研究院;2012年

本文編號：2781390