【摘要】：纖維素納米纖維綜合了纖維素來(lái)源廣泛、無(wú)毒副作用、穩(wěn)定性高、含大量羥基官能團(tuán)和納米纖維比表面積超高、機(jī)械性能優(yōu)異、表面易調(diào)控等優(yōu)點(diǎn),是功能性分子的理想載體材料。本論文以纖維素納米纖維為基體,將四氨基鈷酞菁(CoPc)催化劑共價(jià)固定于其表面制備得到異相催化劑,并應(yīng)用于模擬染料廢水脫色處理。具體研究?jī)?nèi)容如下： 利用靜電紡絲技術(shù)制備了乙酸纖維素納米纖維,將CoPc共價(jià)固定于經(jīng)水解和氧化表面改性后的納米纖維表面,制備得到酞菁表面功能化纖維素納米纖維CoPc-NM.以活性艷紅X-3B染料溶液模擬工業(yè)染料廢水,測(cè)試CoPc-NM的脫色性能。發(fā)現(xiàn)酸性條件下CoPc分子對(duì)帶負(fù)電荷的陰離子染料具有很高的吸附容量,吸附能力的提高可促進(jìn)催化氧化反應(yīng)的進(jìn)行。pH=2時(shí),以H2O2為氧化劑,CoPc-NM能在90min內(nèi)使90%的染料分子催化氧化降解。 在催化劑與載體之間引入一條間隔臂,制備得到酞菁表面功能化,間隔臂連接纖維素納米纖維CoPc-spacer-NM。間隔臂的引入可降低納米纖維載體對(duì)CoPc的位阻效應(yīng),減少染料分子向CoPc擴(kuò)散時(shí)的擴(kuò)散阻力,進(jìn)而提高納米纖維表面CoPc的催化效率,pH=10時(shí)催化氧化速率高達(dá)73.85μmol·min-1.g-1。利用電子順磁共振(EPR)技術(shù)證實(shí)了催化氧化過(guò)程中有高活性的羥基自由基·OH產(chǎn)生。通過(guò)氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)技術(shù)證實(shí)染料分子被深度氧化為順丁烯二酸、反丁烯二酸、戊二酸和己二酸等易被生物降解的脂肪酸。初步探討了CoPc-spacer-NM在催化膜反應(yīng)器中的應(yīng)用,在最佳操作條件下,反應(yīng)9min可使染料溶液濃度下降90%以上。 將電子傳導(dǎo)性能優(yōu)異的多壁碳納米管(MWNT)引入到催化氧化體系,制備碳納米管摻雜,酞菁表面功能化,間隔臂連接纖維素納米纖維,研究其對(duì)模擬染料廢水的脫色性能。結(jié)果表明,MWNT能在一定程度上促進(jìn)催化氧化反應(yīng)的進(jìn)行,含5%MWNT的異相催化劑對(duì)染料溶液的催化氧化速率比CoPc-spacer-NM快約20%。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2778127