【摘要】： 隨著我國工業(yè)化和城市化發(fā)展及《斯德哥爾摩國際公約》的履約進程,近幾年出現(xiàn)了一大批關閉搬遷或即將退役的化工企業(yè)。廢棄的化工污染場地被開發(fā)作商用和民用,污染場地中大量有毒物質(zhì)的存在嚴重影響著生態(tài)環(huán)境和人居環(huán)境安全,因此亟需對化工污染場地進行高效、快速的修復。 在污染場地修復工程中,熱修復技術作為一種最主要的場地修復技術得到廣泛應用。土壤熱修復技術中,由于常規(guī)加熱的傳熱機制導致能量傳遞速度慢,處理效率低下；另外由于需要將土壤進行整體加熱,消耗的能量較大。近年來有研究采用微波(Microwave, MW)來替代常規(guī)加熱的熱源,利用MW的特殊加熱方式來迅速提高土壤溫度,促進污染物的解吸、分解或固定化過程并實現(xiàn)土壤修復；同時MW加熱具有選擇性,直接作用于土壤中的極性污染物和水分子等吸波物質(zhì),可大大節(jié)省能量。MW技術具有對污染物的種類和性質(zhì)無選擇性、處理時間短等優(yōu)點,對于化工場地土壤中種類繁多、毒性大、濃度高的污染物是一種非常合適的治理技術。 本文分別以制藥業(yè)的抗生素、有機化工的硝基化合物和無機化工的重金屬三類不同污染物為研究對象,研究了污染土壤MW修復技術的影響因素和機理,在小試研究的基礎上對MW土壤修復設備進行了研究開發(fā)。本文的主要研究內(nèi)容與結(jié)論有： (1)研究了氯霉素(Chloramphenicol, CAP)污染土壤的MW修復條件及機理,結(jié)果表明：MW敏化劑對MW修復CAP污染土壤的效果依次為顆粒活性炭(GAC)鐵粉水二氧化錳；GAC作MW敏化劑時,MW功率和GAC劑量對修復效率影響最大；在一定范圍內(nèi),土壤修復效果隨土壤量的增加而顯著增大,對于3 g土壤,CAP的去除率在輻射5 min時可達到93%,而對于0.5 g土壤,MW輻射20 min后去除率僅為80%；污染物的初始濃度對修復效果影響較小;MW輻射下CAP經(jīng)歷了C-C鍵的斷裂和氧化反應,部分裂解碎片與土壤有機質(zhì)發(fā)生反應,生成了新的大分子產(chǎn)物,但產(chǎn)物的濃度極低,輻射時沒有脫氯過程的發(fā)生。 (2)研究了4-硝基酚(4-nitrophenol,4-NP)模擬污染土壤的MW修復條件及機理,并對實際污染土壤的修復效果進行了考察,結(jié)果表明：幾種MW敏化劑中GAC的敏化效果最好,向土壤中添加一定水分可使4-NP的去除率有所提高,但提高率不足10%；MW功率越高去除效果越好,4-NP初始濃度對去除率無顯著影響。加入GAC作MW敏化劑時可顯著促進MW修復4-NP污染實際土壤的效果,以1 g污染土為處理對象并加入0.3 g GAC,采用700 w的MW功率輻射20 min后4-NP去除率達70%；保持土壤量和GAC劑量的比值一定,增加土壤量可以顯著促進4-NP的去除率,當土壤量大于2 g時4-NP去除率達96%以上；4-NP在MW輻射下的去除無揮發(fā)作用的發(fā)生,其機理很可能為在高溫下直接礦化為CO2和H2O,或者本身和分解的中間產(chǎn)物直接同土壤產(chǎn)生化學結(jié)合而被固定,因而從土壤中無法被萃取出來。 (3)研究了土壤中Cr(Ⅵ)的MW強化還原技術,結(jié)果發(fā)現(xiàn)：土壤有機質(zhì)的存在本身會使土壤中的Cr(Ⅵ)還原,初期還原速率較快,初始濃度為100 mg·kg-1的Cr(Ⅵ)污染土壤,放置3天后Cr(Ⅵ)還原率接近70%,后期還原速率顯著降低,Cr(Ⅵ)的濃度趨于平穩(wěn)；當有機質(zhì)含量一定時,Cr(Ⅵ)初始濃度越高,還原率越低,但實際還原量增大。以GAC作為還原劑,采用MW輻射對土壤中的Cr(Ⅵ)進行強化還原,MW輻射在1-3 min內(nèi)就可將土壤中85%以上的Cr(Ⅵ)還原成Cr(Ⅲ),其中GAC的劑量是影響還原效果的重要因素,輻射時間和MW功率對Cr(Ⅵ)的還原率影響不大；Cr(Ⅵ)初始濃度對還原率無顯著影響,MW輻射處理3 min對濃度范圍為7.34-610.48 mg·kg-1的Cr(Ⅵ)污染土壤還原率都能達到75%以上；若僅依靠土壤有機質(zhì)對Cr(Ⅵ)的還原作用,將土壤中85%的Cr(Ⅵ)還原成Cr(Ⅲ)需數(shù)十天的時間,而采用MW輻射技術僅需1-3 min就可獲得同樣的還原效果；對于土壤中Cr(Ⅵ)的還原,MW強化還原技術具有高效、快速的特點。 (4)在小試研究基礎上,設計加工了MW原位土壤修復和MW脫氮中試設備。土壤修復中試設備對污染土壤有著較好的修復效果,對200 g初始濃度為100mg·kg-1的4-NP污染硅藻土,600W的MW功率下輻射處理50min時4-NP的去除率為68-82%,且設備運行穩(wěn)定、操作方便,也無MW泄漏現(xiàn)象的發(fā)生,但MW敏化劑的回收和循環(huán)使用問題還需要解決。MW脫氮中試設備的日處理量為5噸,MW功率為4.8 kW,該設備對實際焦化廢水的脫氮率可達74-84%；較低的環(huán)境溫度和較高的廢水流速會降低脫氮效率,廢水的初始氨氮濃度對脫氮效果影響不大,曝氣能使脫氮率增加9-10%；該設備比常規(guī)蒸氨工藝所需成本稍低。
【學位授予單位】：華中科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2010
【分類號】：X53
【圖文】：

(6)5戈圖1.2美國2002一2005年間126個場地修復工程統(tǒng)計對圖1.1和圖1.2進行分析可得出以下結(jié)論: (1)1982一2005年間977個場地的原位修復工程中，土壤蒸汽汽提是主流技

(6)5戈圖1.2美國2002一2005年間126個場地修復工程統(tǒng)計對圖1.1和圖1.2進行分析可得出以下結(jié)論: (1)1982一2005年間977個場地的原位修復工程中，土壤蒸汽汽提是主流技

稱取0.59污染硅藻土，分別以含1%氫氧化鈉的水溶液、含1%二氯甲烷和1%氫氧化鈉的水溶液、含50%甲醇和1%氫氧化鈉的水溶液、含60%甲醇和1%氫氧化鈉的水溶液作為萃取劑進行實驗，結(jié)果見圖3.1。由圖中可以看出，不使用GAC時，

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本文編號：2775645