【摘要】： 隨著我國(guó)工業(yè)化和城市化發(fā)展及《斯德哥爾摩國(guó)際公約》的履約進(jìn)程,近幾年出現(xiàn)了一大批關(guān)閉搬遷或即將退役的化工企業(yè)。廢棄的化工污染場(chǎng)地被開(kāi)發(fā)作商用和民用,污染場(chǎng)地中大量有毒物質(zhì)的存在嚴(yán)重影響著生態(tài)環(huán)境和人居環(huán)境安全,因此亟需對(duì)化工污染場(chǎng)地進(jìn)行高效、快速的修復(fù)。 在污染場(chǎng)地修復(fù)工程中,熱修復(fù)技術(shù)作為一種最主要的場(chǎng)地修復(fù)技術(shù)得到廣泛應(yīng)用。土壤熱修復(fù)技術(shù)中,由于常規(guī)加熱的傳熱機(jī)制導(dǎo)致能量傳遞速度慢,處理效率低下；另外由于需要將土壤進(jìn)行整體加熱,消耗的能量較大。近年來(lái)有研究采用微波(Microwave, MW)來(lái)替代常規(guī)加熱的熱源,利用MW的特殊加熱方式來(lái)迅速提高土壤溫度,促進(jìn)污染物的解吸、分解或固定化過(guò)程并實(shí)現(xiàn)土壤修復(fù)；同時(shí)MW加熱具有選擇性,直接作用于土壤中的極性污染物和水分子等吸波物質(zhì),可大大節(jié)省能量。MW技術(shù)具有對(duì)污染物的種類(lèi)和性質(zhì)無(wú)選擇性、處理時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn),對(duì)于化工場(chǎng)地土壤中種類(lèi)繁多、毒性大、濃度高的污染物是一種非常合適的治理技術(shù)。 本文分別以制藥業(yè)的抗生素、有機(jī)化工的硝基化合物和無(wú)機(jī)化工的重金屬三類(lèi)不同污染物為研究對(duì)象,研究了污染土壤MW修復(fù)技術(shù)的影響因素和機(jī)理,在小試研究的基礎(chǔ)上對(duì)MW土壤修復(fù)設(shè)備進(jìn)行了研究開(kāi)發(fā)。本文的主要研究?jī)?nèi)容與結(jié)論有： (1)研究了氯霉素(Chloramphenicol, CAP)污染土壤的MW修復(fù)條件及機(jī)理,結(jié)果表明：MW敏化劑對(duì)MW修復(fù)CAP污染土壤的效果依次為顆粒活性炭(GAC)鐵粉水二氧化錳；GAC作MW敏化劑時(shí),MW功率和GAC劑量對(duì)修復(fù)效率影響最大；在一定范圍內(nèi),土壤修復(fù)效果隨土壤量的增加而顯著增大,對(duì)于3 g土壤,CAP的去除率在輻射5 min時(shí)可達(dá)到93%,而對(duì)于0.5 g土壤,MW輻射20 min后去除率僅為80%；污染物的初始濃度對(duì)修復(fù)效果影響較小;MW輻射下CAP經(jīng)歷了C-C鍵的斷裂和氧化反應(yīng),部分裂解碎片與土壤有機(jī)質(zhì)發(fā)生反應(yīng),生成了新的大分子產(chǎn)物,但產(chǎn)物的濃度極低,輻射時(shí)沒(méi)有脫氯過(guò)程的發(fā)生。 (2)研究了4-硝基酚(4-nitrophenol,4-NP)模擬污染土壤的MW修復(fù)條件及機(jī)理,并對(duì)實(shí)際污染土壤的修復(fù)效果進(jìn)行了考察,結(jié)果表明：幾種MW敏化劑中GAC的敏化效果最好,向土壤中添加一定水分可使4-NP的去除率有所提高,但提高率不足10%；MW功率越高去除效果越好,4-NP初始濃度對(duì)去除率無(wú)顯著影響。加入GAC作MW敏化劑時(shí)可顯著促進(jìn)MW修復(fù)4-NP污染實(shí)際土壤的效果,以1 g污染土為處理對(duì)象并加入0.3 g GAC,采用700 w的MW功率輻射20 min后4-NP去除率達(dá)70%；保持土壤量和GAC劑量的比值一定,增加土壤量可以顯著促進(jìn)4-NP的去除率,當(dāng)土壤量大于2 g時(shí)4-NP去除率達(dá)96%以上；4-NP在MW輻射下的去除無(wú)揮發(fā)作用的發(fā)生,其機(jī)理很可能為在高溫下直接礦化為CO2和H2O,或者本身和分解的中間產(chǎn)物直接同土壤產(chǎn)生化學(xué)結(jié)合而被固定,因而從土壤中無(wú)法被萃取出來(lái)。 (3)研究了土壤中Cr(Ⅵ)的MW強(qiáng)化還原技術(shù),結(jié)果發(fā)現(xiàn)：土壤有機(jī)質(zhì)的存在本身會(huì)使土壤中的Cr(Ⅵ)還原,初期還原速率較快,初始濃度為100 mg·kg-1的Cr(Ⅵ)污染土壤,放置3天后Cr(Ⅵ)還原率接近70%,后期還原速率顯著降低,Cr(Ⅵ)的濃度趨于平穩(wěn)；當(dāng)有機(jī)質(zhì)含量一定時(shí),Cr(Ⅵ)初始濃度越高,還原率越低,但實(shí)際還原量增大。以GAC作為還原劑,采用MW輻射對(duì)土壤中的Cr(Ⅵ)進(jìn)行強(qiáng)化還原,MW輻射在1-3 min內(nèi)就可將土壤中85%以上的Cr(Ⅵ)還原成Cr(Ⅲ),其中GAC的劑量是影響還原效果的重要因素,輻射時(shí)間和MW功率對(duì)Cr(Ⅵ)的還原率影響不大；Cr(Ⅵ)初始濃度對(duì)還原率無(wú)顯著影響,MW輻射處理3 min對(duì)濃度范圍為7.34-610.48 mg·kg-1的Cr(Ⅵ)污染土壤還原率都能達(dá)到75%以上；若僅依靠土壤有機(jī)質(zhì)對(duì)Cr(Ⅵ)的還原作用,將土壤中85%的Cr(Ⅵ)還原成Cr(Ⅲ)需數(shù)十天的時(shí)間,而采用MW輻射技術(shù)僅需1-3 min就可獲得同樣的還原效果；對(duì)于土壤中Cr(Ⅵ)的還原,MW強(qiáng)化還原技術(shù)具有高效、快速的特點(diǎn)。 (4)在小試研究基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)加工了MW原位土壤修復(fù)和MW脫氮中試設(shè)備。土壤修復(fù)中試設(shè)備對(duì)污染土壤有著較好的修復(fù)效果,對(duì)200 g初始濃度為100mg·kg-1的4-NP污染硅藻土,600W的MW功率下輻射處理50min時(shí)4-NP的去除率為68-82%,且設(shè)備運(yùn)行穩(wěn)定、操作方便,也無(wú)MW泄漏現(xiàn)象的發(fā)生,但MW敏化劑的回收和循環(huán)使用問(wèn)題還需要解決。MW脫氮中試設(shè)備的日處理量為5噸,MW功率為4.8 kW,該設(shè)備對(duì)實(shí)際焦化廢水的脫氮率可達(dá)74-84%；較低的環(huán)境溫度和較高的廢水流速會(huì)降低脫氮效率,廢水的初始氨氮濃度對(duì)脫氮效果影響不大,曝氣能使脫氮率增加9-10%；該設(shè)備比常規(guī)蒸氨工藝所需成本稍低。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類(lèi)號(hào)】：X53
【圖文】：

(6)5戈圖1.2美國(guó)2002一2005年間126個(gè)場(chǎng)地修復(fù)工程統(tǒng)計(jì)對(duì)圖1.1和圖1.2進(jìn)行分析可得出以下結(jié)論: (1)1982一2005年間977個(gè)場(chǎng)地的原位修復(fù)工程中，土壤蒸汽汽提是主流技

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稱(chēng)取0.59污染硅藻土，分別以含1%氫氧化鈉的水溶液、含1%二氯甲烷和1%氫氧化鈉的水溶液、含50%甲醇和1%氫氧化鈉的水溶液、含60%甲醇和1%氫氧化鈉的水溶液作為萃取劑進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，結(jié)果見(jiàn)圖3.1。由圖中可以看出，不使用GAC時(shí)，

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本文編號(hào)：2775645