【摘要】： 本論文對(duì)針-板式直流電暈放電電極間距進(jìn)行優(yōu)化，修正推導(dǎo)伏安關(guān)系式，并使用光學(xué)發(fā)射光譜進(jìn)行電暈放電微觀特性研究；將電暈放電與TiO_2光催化劑以及一種MnO_x催化劑耦合協(xié)同作用去除NO_x，并初步分析了去除機(jī)理。 緒論中首先給出了電暈放電定義、分類，綜述了各類電暈放電在環(huán)境污染治理中的應(yīng)用現(xiàn)狀，并指出它們的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)。然后對(duì)光學(xué)發(fā)射光譜法OES診斷等離子體研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，認(rèn)為目前國(guó)內(nèi)外用OES法對(duì)針板式直流電暈放電的研究尚未開展，針板式直流電暈放電的微觀特性需深入研究。接著著重對(duì)低濃度NO_x的危害和污染現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述，得出低濃度NO_x危害隱蔽而持久，更為廣泛且難以防范，開展對(duì)低濃度NO_x去除的研究工作勢(shì)在必行。最后對(duì)等離子體法和催化法脫硝現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述，認(rèn)為兩種方法在脫硝過程中存在諸多缺陷，指出將二者結(jié)合共同作用是脫硝的未來發(fā)展方向，提出用針陣列對(duì)板電暈放電、納米TiO_2和MnO_x三者協(xié)同作用去除低濃度NO_x。 以放電功率密度大小為判據(jù)，兼顧放電穩(wěn)定性，分別考察針板間距d_(NP)和相鄰針尖間距d_(NN)對(duì)針-板式直流電暈放電的影響，確定最佳相鄰針尖間距約為20mm，最佳針板間距為20-30mm，以此為根據(jù)設(shè)計(jì)出優(yōu)化的放電反應(yīng)器結(jié)構(gòu)。 近似推出針對(duì)板直流電暈放電伏安關(guān)系式為c=I/U(U-U_s)，測(cè)量最優(yōu)電極結(jié)構(gòu)下電暈放電的伏安特性，根據(jù)測(cè)得的U、I值作出c-U曲線，以c-U曲線形狀為判據(jù)區(qū)分放電階段�？疾灬樇獍霃溅翆�(duì)伏安特性的影響，發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)α約為1mm時(shí)實(shí)驗(yàn)曲線c-U中平滑段c值與計(jì)算結(jié)果相吻合，用U_c代替伏安關(guān)系式中的U_s，修正推導(dǎo)得到針-板式電暈放電伏安關(guān)系式為，I≈(?)。綜合考慮放電區(qū)能量密度和放電穩(wěn)定性，得到最佳針尖半徑為小于等于lmm。最后考察了相對(duì)濕度對(duì)伏安特性和放電穩(wěn)定性的影響。 利用光學(xué)發(fā)射光譜儀對(duì)多針對(duì)板電暈放電中放電間隙內(nèi)的N_2發(fā)射光譜進(jìn)行測(cè)量，放電反應(yīng)器置于暗箱中以避免外界對(duì)光譜測(cè)量的影響，將光譜儀的光纖耦合入口固定在暗箱側(cè)壁的小孔內(nèi)，小孔孔徑為光纖耦合入口直徑(為lmm)，在小孔前方安裝孔徑為1．1mm的細(xì)直管，只采集與光纖耦合入口在同一直線上的發(fā)光，避免放電區(qū)其它區(qū)域的發(fā)光被同時(shí)接收。反應(yīng)器可上下和左右移動(dòng)，發(fā)射光譜單次測(cè)量可得到光纖耦合入口所在直線上的光強(qiáng)之和。用內(nèi)層光強(qiáng)之和減去外層光強(qiáng)之和，得到針尖周圍各點(diǎn)處光譜強(qiáng)度，由此確定了電離區(qū)形貌。分析得到高能電子數(shù)n_e與光譜強(qiáng)度成正比，故電離區(qū)內(nèi)高能電子分布被確定。N_2的第二正帶躍遷發(fā)射光譜強(qiáng)度I_(SPB)在電離區(qū)內(nèi)的總和(?)與放電電流近似成正比，計(jì)算確定了(?)與n_e之間的數(shù)值關(guān)系，提出一種通過測(cè)量電暈放電電離區(qū)內(nèi)I_(SPB)的大小粗略測(cè)定n_e的方法。 用微弧放電法制備和固定TiO_2，達(dá)到TiO_2制備和固定一次完成，得到的TiO_2粒徑為納米級(jí)，同時(shí)機(jī)械強(qiáng)度高。將制得的TiO_2作為地電極，實(shí)現(xiàn)電暈放電與光催化劑耦合PPC，共同作用去除較低濃度NO_x。將PPC對(duì)NO_x的去除效果與單純使用電暈放電的去除效果進(jìn)行比較，并考察了放電極性、放電功率對(duì)PPC去除NO_x效果的影響。PPC法脫硝在放電功率較高時(shí)仍具有較高的能量效率，解決了等離子體放電脫硝中放電功率高則能量效率低的問題。對(duì)正電暈放電產(chǎn)生NO_x的規(guī)律和機(jī)理進(jìn)行了初步研究，認(rèn)為電暈放電自身產(chǎn)生NO_2，故PPC無法完全脫除NO_2。 將以硅鋁分子篩為載體、摻雜Fe等過渡金屬的MnO_X催化網(wǎng)安裝在PPC裝置后以完全去除NO_2，對(duì)MnO_x催化網(wǎng)對(duì)NO_2的去除效果和使用壽命進(jìn)行了考察。對(duì)使用前后的MnO_x催化網(wǎng)進(jìn)行線性掃描和紅外光譜分析，得到使用后催化劑比表面積、總孔容和總孔面積明顯減小，N-O鍵增多，初步分析認(rèn)為NO_2被MnO_x催化網(wǎng)去除的機(jī)理為先吸附后發(fā)生催化反應(yīng)為酸。
【學(xué)位授予單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：X701
【圖文】：

圖5.1實(shí)驗(yàn)裝置示意圖 Fig.5.1DiagnunofexpenmentalsetoP放電反應(yīng)器結(jié)構(gòu)如圖5.1所示。反應(yīng)器采用針陣列(HV)對(duì)板(Ground)電極結(jié)構(gòu)，放電通道長(zhǎng)16伽rnm，高100nun，針板間距為2腸rnm，針尖間距為20rn們。，地電極為不銹鋼板或附有Tio:光催化劑薄膜的欽板可換。安裝MnO、催化劑網(wǎng)時(shí)，將放電反應(yīng)器外殼從放電通道出口處開始依放電通道內(nèi)壁形狀向外加長(zhǎng)，疊放厚度為5倉mm的催化劑網(wǎng)。反應(yīng)器由高壓直流電源供電

Tio:掃描電子顯微境圖

圖5.7能量效率隨放電功率變化規(guī)律Fig.5.7口 EasafunetionofPfordifferentseriesgaPsPacing圖5.7為PDC和PPC兩種處理方式中刀E與尸的關(guān)系。圖5.7表明，放電功率較小時(shí)，兩種處理方式中能量效率相同;隨著放電功率的提高，正電暈放電中能量效率降低，而正電暈放電與光催化禍合作用中能量效率則保持不變。通過提高放電功率提高NO的去除效率但損失能量效率的現(xiàn)象普遍存在于等離子體去除NO、的實(shí)驗(yàn)中，并且難以解決，如文獻(xiàn)【141]。光催化劑的加入彌補(bǔ)了提高NO去除效果的同時(shí)能量效率的損失，有效解決了上述問題。

本文編號(hào)：2774454