【摘要】：有機(jī)氯農(nóng)藥(Organochlorine Pesticides, OCPs)是一類(lèi)典型的持久性有機(jī)氯代污染物,具有高毒性、高生物富集性和難以生物降解等特點(diǎn)。OCPs污染點(diǎn)處理技術(shù)的研究一直是環(huán)境科學(xué)技術(shù)領(lǐng)域的熱點(diǎn)。微生物修復(fù)技術(shù)和活性炭固定技術(shù)被認(rèn)為是有很好應(yīng)用前景的處理技術(shù)。 本論文首先考察了實(shí)驗(yàn)室前期篩選的polychlorinated biphenyls (PCBs)高效降解菌株Enterobacter sp. LY402對(duì)十四種OCPs的降解能力,包括α-六六六(α-HCH)、β-六六六(β-HCH)、γ-六六六(γ-HCH)、δ-六六六(δ-HCH)、六氯苯(HCB)、p,p'-滴滴伊(p,p'-DDE)、o,p’-滴滴涕(o,p'-DDT)、p,p'-滴滴滴(p,p'-DDD)、p,p'-滴滴涕(p,p'-DDT)、艾氏劑(Aldrin)、七氯(Heptachlor)、狄氏劑(Dieldrin)、α-氯丹(α-Chlordane)和β-氯丹(β-Chlordane),評(píng)價(jià)了該菌株對(duì)水體中持久性有機(jī)氯代污染物的降解普適性；詳細(xì)研究了LY402對(duì)環(huán)戊二烯結(jié)構(gòu)的Dieldrin和氯代苯結(jié)構(gòu)的滴滴涕類(lèi)農(nóng)藥(DDTs)的降解特性。進(jìn)一步以Dieldrin和DDTs為研究對(duì)象,嘗試?yán)每苫厥盏母咝阅芪絼┗钚蕴坷w維氈(ACFF)提取模擬污染水體沉積物中的Dieldrin和DDTs,耦合化學(xué)方法降解ACFF吸附的OCPs,探討了該方法的可行性,并系統(tǒng)研究了相關(guān)影響因素,研究結(jié)果如下： (1)研究了Enterobacter sp. LY402休眠細(xì)胞體系對(duì)十四種OCPs的好氧降解能力。結(jié)果表明LY402在30℃對(duì)濃度為2.8 m/L的OCPs的7 d總降解率達(dá)到了72.2%,該菌株對(duì)除β-HCH和δ-HCH外的十二種OCPs均表現(xiàn)出較強(qiáng)的降解能力。在OCPs混合物中,氯代環(huán)戊二烯類(lèi)OCPs的降解先后順序如下:HeptachlorAldrinβ-Chlordaneα-Chlo-rdaneDieldrin;氯代苯及其衍生物類(lèi)OCPs的降解先后順序如下：p,p'-DDDp,p'-DDE HCBp,p'-DDTα-HCHγ-HCHo,p'-DDT。與氯代環(huán)己烷結(jié)構(gòu)的HCH類(lèi)農(nóng)藥相比,環(huán)戊二烯和苯環(huán)結(jié)構(gòu)的OCPs更容易被LY402降解,這可能與OCPs的結(jié)構(gòu)和毒性抑制作用有關(guān)�？疾炝薒Y402對(duì)不同濃度的OCPs的降解能力。發(fā)現(xiàn)4.2 mg/L、7 mg/L和14 mg/LOCPs的8 d總降解率分別達(dá)到了72%、61.3%和46.7%,說(shuō)明該菌株對(duì)較高濃度的OCPs仍具有較好的降解效果。 (2)Enterobacter sp. LY402對(duì)Dieldrin和DDTs的好氧降解特性研究表明,Dieldrin和p,p'-DDT的生物降解的最佳條件是30℃-40℃,pH值為7左右的中性條件�？疾炝宿r(nóng)藥的表觀濃度對(duì)其生物降解的影響,發(fā)現(xiàn)LY402對(duì)0.5 mg/L、2 mg/L、5 mg/L和10mg/L的Dieldrin的7 d降解率分別達(dá)到94.8%、83%、40.4%和34.5%,對(duì)0.5 mg/L、2 mg/L、5 mg/L和8 mg/L的p,p'-DDT的5 d降解率分別達(dá)到95.1%、64.5%、57.7%和55.5%。此外,LY402對(duì)1 mg/L、5 mg/L、15 mg/L和30 mg/L的DDTs的10 d總降解率分別為88%、57.3%、39%和13.3%,高濃度的DDTs對(duì)生物降解表現(xiàn)出抑制作用�？疾炝送庠礌I(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的添加對(duì)農(nóng)藥生物降解的影響,結(jié)果表明酵母提取物和蛋白胨均能夠明顯促進(jìn)Dieldrin和DDTs的生物降解。LY402降解Dieldrin的過(guò)程中出現(xiàn)明顯的脫氯現(xiàn)象。p,p'-DDT的降解過(guò)程中GC-ECD檢測(cè)到未知代謝產(chǎn)物的累積,其生成量過(guò)低無(wú)法被GC-MS鑒定。 (3)研究了ACFF對(duì)液相體系中Dieldrin的吸附規(guī)律。結(jié)果表明ACFF能夠有效吸附去除水體中的Dieldrin。pH值為6左右的條件有利于Dieldrin的吸附；ACFF對(duì)Dieldrin的動(dòng)態(tài)吸附過(guò)程符合二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型；Dieldrin的吸附行為符合Freundlich吸附等溫線。 (4)研究了ACFF對(duì)模擬污染沉積物中DDTs的動(dòng)態(tài)吸附規(guī)律,證明ACFF對(duì)取自不同河流的三種沉積物中的DDTs均有一定的吸附提取效果。ACFF介導(dǎo)的DDTs解吸附過(guò)程可以分為快速和慢速兩個(gè)階段,0.02 g(2%,W/W) ACFF對(duì)老化7 d的HR、LR和QR沉積物中8mg/kg∑DDT的332 h去除率分別達(dá)到41%、28.9%和6.7%。考察了ACFF吸附提取沉積物中DDTs的影響因素,發(fā)現(xiàn)污染沉積物老化時(shí)間的延長(zhǎng)、污染物疏水性的增強(qiáng)、沉積物的有機(jī)碳含量的提高、污染物初始濃度的減小都會(huì)使DDTs的去除率有所降低。通過(guò)增大ACFF的加入量或間斷更換ACFF的方式能夠明顯提高DDTs的去除率。 (5)研究了ACFF吸附的OCPs的Fenton氧化處理法,發(fā)現(xiàn)Fenton反應(yīng)僅進(jìn)行1.5h時(shí),吸附態(tài)的Dieldrin、p,p'-DDE、o,p'-DDT、p,p'-DDD和p,p'-DDT均有明顯降解,其總降解率達(dá)到60.6%,有望實(shí)現(xiàn)對(duì)ACFF的再生利用。 以上研究結(jié)果表明,PCBs高效降解菌株Enterobacter sp. LY402對(duì)多種OCPs具有較強(qiáng)的生物降解能力。ACFF是一種理想的吸附材料,可以有效提取污染水體和沉積物中的Dieldrin和DDTs, Fenton氧化法能夠快速有效降解吸附在ACFF表面的DDTs和Dieldrin,這種耦合方法在修復(fù)OCPs污染水體沉積物方面具有良好的應(yīng)用潛力。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類(lèi)號(hào)】：X592

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本文編號(hào)：2769938