【摘要】：餐廚廢水是餐廚垃圾經(jīng)過高溫蒸煮、油提取和固液分離后的高濃度有機(jī)廢水,含有豐富的碳水化合物、蛋白質(zhì)和脂肪,若不經(jīng)過處理直接排放于水體中將引起嚴(yán)重的環(huán)境污染,影響人類健康。采用厭氧消化技術(shù)將其轉(zhuǎn)化為能源是實(shí)現(xiàn)餐廚廢水無害化、減量化和能源化的有效途徑。然而由于餐廚廢水中含有高濃度的脂肪,其在厭氧過程中產(chǎn)生的特征水解產(chǎn)物長(zhǎng)鏈脂肪酸(Long Chain Fatty Acids,LCFAs)對(duì)微生物活性具有一定的抑制作用,加上其表面疏水性的特性,易造成污泥上浮和流失,從而導(dǎo)致傳統(tǒng)厭氧反應(yīng)器失穩(wěn)甚至運(yùn)行失敗。采用厭氧膜生物反應(yīng)器(Anaerobic Membrane Bioreactor,AnMBR)能夠有效的避免此問題。由于膜對(duì)微生物的完全截留作用,AnMBR系統(tǒng)內(nèi)能維持較高的微生物量,提高系統(tǒng)的處理能力并保證良好的處理效果。因此,本論文以外置式AnMBR為依托,以實(shí)際餐廚廢水為研究對(duì)象,考察AnMBR在高脂肪餐廚廢水處理過程中的厭氧消化特性及膜污染行為;同時(shí),通過合理的過程調(diào)控強(qiáng)化厭氧消化性能,改善污泥過濾特性并減緩膜污染;此外,對(duì)厭氧消化過程中的特征性產(chǎn)物L(fēng)CFAs進(jìn)行跟蹤測(cè)定,探究其代謝過程、累積效應(yīng)及抑制機(jī)理;并采用16S rRNA高通量測(cè)序分析AnMBR內(nèi)微生物群落結(jié)構(gòu)變化,闡明產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸菌和嗜氫產(chǎn)甲烷菌的互營(yíng)關(guān)系,明確微生物應(yīng)激反應(yīng)機(jī)制;最后,借助三維熒光(Excitation-emission Matrix Spectroscopy,EEM)、共聚焦光學(xué)顯微鏡(Confocal Laser Scanning Microscopy,CLSM)、傅里葉紅外光譜(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FTIR)、掃描電鏡-能譜分析(Scanning Electron Microscope-energy Dispersive X-ray Spectroscopy,SEM-EDX)等手段解析膜污染成分性質(zhì)及分析膜面污染物特征,并提供一種高效的膜清洗方法,為AnMBR處理餐廚廢水工程化應(yīng)用提供理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐。主要的研究結(jié)果如下:(1)考察傳統(tǒng)全混式厭氧消化反應(yīng)器(Continuous Stirred-tank Reactor,CSTR)處理餐廚廢水的運(yùn)行效能及面臨問題,并確定以CSTR反應(yīng)器內(nèi)厭氧消化污泥為過濾介質(zhì)的膜運(yùn)行參數(shù)。當(dāng)CSTR有機(jī)負(fù)荷(Organic Loading Rate,OLR)為4 kg-COD/(m~3·d)左右時(shí),沼氣產(chǎn)量為16000 m~3/d,化學(xué)需氧量(Chemical Oxygen Demand,COD)去除效率為90%,出水混合液懸浮固體濃度(Mix Liquid Suspended Solid,MLSS)達(dá)到5 g/L,污泥上浮及流失嚴(yán)重。采用CSTR內(nèi)的厭氧消化污泥進(jìn)行長(zhǎng)期的膜過濾實(shí)驗(yàn),確定最佳的膜運(yùn)行參數(shù)為運(yùn)行壓力0.23 Mpa,錯(cuò)流速率為2.2 m/s,長(zhǎng)期運(yùn)行下獲得穩(wěn)定的膜通量為32 L/(m~2·h),且膜對(duì)MLSS和大分子物質(zhì)有很好的截留作用。(2)根據(jù)相關(guān)參數(shù)構(gòu)建AnMBR并成功啟動(dòng)運(yùn)行反應(yīng)器后,評(píng)價(jià)其厭氧消化性能和膜污染情況,分析其存在的潛在問題。采用AnMBR處理餐廚廢水可獲得良好的出水水質(zhì),COD去除效率達(dá)到99%,揮發(fā)性有機(jī)酸(Volatile Fatty Acid,VFA)低于200 mg/L。穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)OLR為4.5-4.9 kg-COD/(m~3·d),沼氣生產(chǎn)量為2.2 m~3/d左右,消化效率在后期運(yùn)行過程中逐漸降低。此外,原水中較高濃度的脂肪導(dǎo)致了其水解產(chǎn)物-LCFAs累積,可能對(duì)消化效率和污泥性質(zhì)產(chǎn)生不利影響。同時(shí)在運(yùn)行過程中發(fā)現(xiàn)污泥體積平均粒徑從26.5μm下降至6.5μm,而可溶性微生物產(chǎn)物(Soluble Microbial Products,SMP)濃度則由47.7 mg/g-VSS累積至98 mg/g-VSS,以及污泥相對(duì)疏水性從28.2%上升至68.1%。污泥性質(zhì)發(fā)生惡化,進(jìn)一步加劇了膜污染,致使平均膜通量從32 L/(m~2·h)衰減至10 L/(m~2·h)。皮爾遜相關(guān)性測(cè)試表明,膜通量與污泥粒徑存在顯著的正相關(guān)關(guān)系,而與SMP和污泥相對(duì)疏水性存在較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)關(guān)系。(3)通過控制污泥停留時(shí)間(Solid Retention Times,SRT)以減緩LCFAs累積,考察不同SRT條件下AnMBR的過程穩(wěn)定性、微生物群落變化、污泥性質(zhì)及膜污染情況。當(dāng)SRT為50 d、30 d和20 d時(shí),OLR分別為5.9 kg-COD/(m~3·d)、7.5 kg-COD/(m~3·d)和9.3 kg-COD/(m~3·d),其對(duì)應(yīng)的甲烷產(chǎn)量分別為1630 L/d、2150 L/d和2760 L/d,消化效率分別為78.1%、81.5%和84.4%,表明縮短SRT可以提高消化效率。此外改變SRT對(duì)出水沒有明顯影響,COD均保持在1500 mg/L。當(dāng)SRT改變時(shí),VFA均保持在300 mg/L以下,pH值穩(wěn)定在7.5左右,證實(shí)了AnMBR具有強(qiáng)健的穩(wěn)定性。當(dāng)SRT從50 d縮短至20 d時(shí),LCFAs累積效應(yīng)降低,水解酶活性增強(qiáng),淀粉酶、蛋白酶和脂肪酶分別提高了1.7倍、1.9倍和2.3倍。SRT的改變對(duì)AnMBR內(nèi)細(xì)菌沒有顯著的影響,但是對(duì)古菌有明顯的影響,優(yōu)勢(shì)微生物從Methanobacterium逐漸遷移到Methanosaeta。此外,當(dāng)SRT改變時(shí),污泥性質(zhì)逐漸改善,在較短的SRT條件下能獲得更高的膜通量,因此在本研究中,控制最佳的SRT為20 d。(4)為了有效的回收能源,針對(duì)餐廚廢水溫度高的特點(diǎn),研究以中溫m-AnMBR內(nèi)消化污泥為接種污泥的高溫t-AnMBR啟動(dòng)運(yùn)行特性,并與中溫m-AnMBR效能進(jìn)行比較。此外,對(duì)比t-AnMBR和m-AnMBR反應(yīng)器內(nèi)LCFAs累積效應(yīng)和生物毒性,考察不同溫度下微生物群落結(jié)構(gòu)的差異性。在高溫條件下(55℃),AnMBR能保持穩(wěn)定運(yùn)行的OLR為7.5 kg-COD/(m~3·d),而在中溫條件下(39℃),OLR達(dá)到12.0 kg-COD/(m~3·d)時(shí)仍具有良好的穩(wěn)定性。相比于中溫厭氧,LCFAs在高溫厭氧下生物毒性增強(qiáng),累積速率增大,對(duì)系統(tǒng)耐受負(fù)荷和穩(wěn)定性具有明顯影響。溫度改變對(duì)系統(tǒng)內(nèi)微生物多樣性差異影響較為明顯,在從中溫升為高溫的過程中,非耐高溫性細(xì)菌Bacteroidales和Anaerolineales逐漸消失,且在高溫條件下出現(xiàn)了新物種-MBA08。在中溫AnMBR中,主要的產(chǎn)甲烷途徑為以乙酸和氫氣為底物產(chǎn)甲烷,而在高溫AnMBR中,主要的產(chǎn)甲烷途徑為以氫氣為底物產(chǎn)甲烷。此外,高溫對(duì)污泥性質(zhì)影響較大,膜污染加劇。(5)針對(duì)外置式AnMBR具有高錯(cuò)流速率的特點(diǎn),研究不同錯(cuò)流速率下AnMBR的厭氧消化性能,污泥對(duì)高剪切力的抵御反饋機(jī)制以及產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸菌和嗜氫產(chǎn)甲烷菌的互營(yíng)關(guān)系。當(dāng)錯(cuò)流速率為1.0±0.27 m/s、2.5±0.17 m/s和4.0±0.22 m/s時(shí),AnMBR可耐受的OLR分別10.3 kg-COD/(m~3·d)、12.4 kg-COD/(m~3·d)和18.1 kg-COD/(m~3·d),對(duì)應(yīng)的沼氣產(chǎn)量為190 L/d、300 L/d和520 L/d,COD去除效率分別為86.2%、90.4%和96.3%,VFA含量分別為6860 mg/L、4780 mg/L和1690 mg/L。較高的錯(cuò)流速率并沒有打破微生物間的空間毗鄰關(guān)系,微生物可通過改變自身分泌物的含量,維持自身絮體結(jié)構(gòu),增強(qiáng)對(duì)外部剪切力的抵御能力。相反的,高錯(cuò)流速率提高了體系的混合強(qiáng)度,加快了種間氫轉(zhuǎn)移速率,增強(qiáng)了質(zhì)子互營(yíng)乙酸菌和產(chǎn)甲烷菌的相互關(guān)系,提高了LCFAs的降解速率。此外Methanobacterium和Clostridiales的相對(duì)豐度的增加非常有利于LCFAs的互營(yíng)代謝,從而降低了其累積速率。(6)膜清洗通量的恢復(fù)是保證AnMBR能否正常運(yùn)行的關(guān)鍵,本研究分析AnMBR主要污染源成分性質(zhì)及膜面污染特征,并提供一種有效的清洗方法。SMP是反應(yīng)器內(nèi)主要的有機(jī)污染物,由于超濾膜的截留作用,其容易在反應(yīng)器內(nèi)累積,在膜表面形成凝膠層,堵塞膜孔。EEM表明SMP主要的成分為色氨酸類蛋白質(zhì)和F420。此外,進(jìn)水中高濃度的鈣離子是主要的無機(jī)污染,其在運(yùn)行過程中易生成沉淀累積在反應(yīng)器內(nèi)。FTIR和CLSM表明膜面主要污染物質(zhì)為多糖、蛋白質(zhì)和微生物,SEM-EDX分析膜面主要的無機(jī)污染元素為鈣離子。采用組合試劑次氯酸鈉+鹽酸+乙二胺四乙酸鈉(Ethylenediamine Traacetic Acid,EDTA)可獲得良好的清洗效果。
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X799
【圖文】：

細(xì)胞膜的結(jié)構(gòu)組成差異也是導(dǎo)致厭氧消化系統(tǒng)在不同溫度下對(duì)LCFAs抑制作用耐受程度不同的原因。圖1.2 長(zhǎng)鏈脂肪酸的β-氧化示意圖[52]Fig. 1.2 Sketch of β-oxidation pathway involved in long chainfatty acid degradation盡管LCFAs的降解被認(rèn)為是含油餐廚廢水產(chǎn)甲烷的限速步驟[53]，但是其仍可通過產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸菌和嗜氫產(chǎn)甲烷微生物的聯(lián)合作用，實(shí)現(xiàn)LCFAs的厭氧消化[54]。自發(fā)進(jìn)行的產(chǎn)

圖1.3 AnMBR膜污染影響因素[70]Fig. 1.3 Factors of affecting membrane fouling in AnMBRs 溫度度對(duì)膜污染的影響主要是由于溫度可以改變污泥的粘性，從而改變其過濾 和 van Lier[71]的研究發(fā)現(xiàn)，相比于中溫 AnMBR，高溫 AnMBR 在短期運(yùn)行的臨界膜通量，由于較高的溫度可以降低污泥的粘性。然而在接下來的試nMBR 的膜通量比中溫 AnMBR 降低了 2-3 倍[72]，很可能為溫度改變了微從而影響了污泥過濾性能。因此，溫度對(duì)污泥中微生物生理效應(yīng)的影響比性能及粘性的影響更高。 SRT般來說，在高效厭氧反應(yīng)器內(nèi)，SRT 需要等于或大于微生物倍增時(shí)間的 3慮到乙酸甲烷菌的倍增時(shí)間為 4-10d，中溫厭氧反應(yīng)器內(nèi)的 SRT 一般需要實(shí)際工程厭氧反應(yīng)器內(nèi)其 SRT 一般達(dá)到 100-200 d 甚至更長(zhǎng)。相比于其他應(yīng)器，AnMBR 內(nèi)能做到 SRT 和 HRT 的分離控制，而不需要考慮污泥的

江南大學(xué)博士學(xué)位論文期的運(yùn)行中膜污染是不可避免的，研究者們?nèi)匀辉谌绾螠p緩力，包括有效的運(yùn)行及控制手段等[74, 79-81]。此外，有效的膜關(guān)鍵[82]。根據(jù)清洗時(shí)膜組件是置于反應(yīng)器內(nèi)還是置于反應(yīng)器清洗和離線清洗[83]。而根據(jù)污染物去除機(jī)制和所用清洗試劑、化學(xué)清洗和生物清洗。清洗和離線清洗 所示，在線清洗主要包括間歇式過濾、在線超聲清洗、顆粒生物/生物化學(xué)清洗、化學(xué)強(qiáng)化反洗（CEB）、曝氣清洗（CIA）將膜組件從反應(yīng)池中取出，再進(jìn)行物理和化組合清洗。，在線清洗比離線清洗更方便，可以提高在線清洗頻率。離 年[84]，而在線清洗間隔時(shí)間根據(jù)膜污染程度及清洗方法可以。

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本文編號(hào)：2760106