【摘要】：土壤質(zhì)量特別是農(nóng)田土壤質(zhì)量直接關(guān)系食品安全、人類健康和經(jīng)濟、社會的可持續(xù)發(fā)展。2014年全國土壤污染狀況調(diào)查公報顯示,鎘(Cd)是我國土壤中的主要污染物,因其對農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)的影響關(guān)系到農(nóng)產(chǎn)品安全已受到廣泛關(guān)注。四溴雙酚A(TBBPA)是世界上使用量最大的溴代阻燃劑(BFRs),已經(jīng)在環(huán)境介質(zhì)中被普遍檢出。但是由于TBBPA易于形成結(jié)合殘留態(tài)和轉(zhuǎn)化降解,傳統(tǒng)技術(shù)手段限制了對其環(huán)境行為的研究,對于TBBPA生物過程和效應(yīng)的研究更是鮮見報道。此外,電子廢棄物是增速最快的城市固廢之一,含有高濃度的Cd和TBBPA,無序的處理方式容易導(dǎo)致這兩種污染物釋放進入土壤,并以復(fù)合污染形式出現(xiàn)。目前,對于有機污染物和重金屬的復(fù)合污染研究主要集中在傳統(tǒng)有機污染物(如農(nóng)藥和多環(huán)芳烴),對于BFRs有少量報道,但也以多溴二苯醚為主。另外,在土壤生態(tài)毒理研究中,通常采用標(biāo)準(zhǔn)蚯蚓種Eisenia fetida作為指示生物,但是該蚓種非典型土壤生物且對污染物耐性高,不能反映真實的土壤污染風(fēng)險。針對上述問題,本文選取了表棲型E.fetida和深棲型Metaphire guillelmi作為目標(biāo)生物,以土壤Cd和TBBPA的單一及復(fù)合污染為研究對象,考察了污染物在土壤中的生物有效性、在蚯蚓體內(nèi)的富集、分布和/或代謝以及對蚯蚓的毒性效應(yīng)(致死率、體重變化和氧化應(yīng)激效應(yīng)),重點研究了兩種蚯蚓對污染物的敏感性差異,并從污染物的體內(nèi)行為闡明造成蚯蚓敏感性差異的內(nèi)在機理。主要的研究結(jié)果如下:(1)在Cd的單一污染研究中,通過比較一系列的生化指標(biāo),發(fā)現(xiàn)活性氧(ROS)和蛋白羰基是最敏感的生物標(biāo)志物,根據(jù)其響應(yīng)閾值可知M.guillelmi比E.fetida對Cd更為敏感。三種抗氧化酶在E.fetida體內(nèi)(超氧化物歧化酶(SOD)、過氧化氫酶(CAT)和谷胱甘肽轉(zhuǎn)硫酶(GST))呈現(xiàn)類興奮效應(yīng)的U形劑量效應(yīng)關(guān)系;而在M guilelmi體內(nèi)(SOD、谷胱甘肽過氧化物酶(GPx)和GST)則呈現(xiàn)倒U型關(guān)系。生物富集飽和模型擬合結(jié)果表明,Cd在蚯蚓體內(nèi)的濃度(包括總濃度和亞細胞組分濃度)與土壤有效態(tài)Cd濃度(采用梯度擴散薄膜技術(shù)(DGT)測定)存在很好的相關(guān)關(guān)系(R20.9)。根據(jù)擬合所得的結(jié)合參數(shù)發(fā)現(xiàn),相對于E.fetida,雖然M.guillelmi整體的富集容量較低,但是在熱穩(wěn)定蛋白(即生物解毒組分)的結(jié)合容量低2.7倍,而在熱變性蛋白(即金屬敏感組分)的結(jié)合親和力高3.0倍,表明M.guilelmi對Cd的解毒能力差且更敏感。(2)采用~(14)C標(biāo)記的TBBPA研究了 TBBPA在蚯蚓體內(nèi)的行為。結(jié)果表明,~(14)C在M.guillelmi體內(nèi)的穩(wěn)態(tài)生物-土壤富集系數(shù)(BSAF)是E.fetida的1.3倍,并且前者體內(nèi)能形成更多的結(jié)合殘留態(tài)。~(14)C主要分布在M.guillelmi的腸道和E.fetida的表皮,這揭示了兩種蚯蚓不同的吸收途徑,即分別通過腸道作用和表皮吸收。TBBPA在蚯蚓體內(nèi)被快速代謝,主要產(chǎn)物是TBBPA甲基化形成的單和雙甲基醚(MeO-TBBPA和diMeO-TBBPA),以及部分極性代謝物,并且M.guillelmi對TBBPA的代謝能力高于E.fetida。為了區(qū)分TBBPA母體和代謝物的毒性,合成了 MeO-TBBPA和diMeO-TBBPA用于毒性實驗。急性和亞急性毒性實驗結(jié)果均顯示TBBPA母體和代謝物的毒性順序為:TBBPAMeO-TBBPAdiMeO-TBBPA,表明TBBPA在蚯蚓體內(nèi)的甲基化代謝也是解毒過程。低濃度TBBPA脅迫下,M.guillelmi具有更高的解毒能力。通過土壤暴露實驗,進一步考察了 TBBPA對兩種蚯蚓的整體毒性效應(yīng)。結(jié)果表明,兩種蚯蚓對低劑量(≤10 mg kg-1)暴露的敏感性相近,但是高劑量(≥50mgkg-1)對M.guillelmi產(chǎn)生了更嚴(yán)重的氧化脅迫,更高劑量(≥250mg kg-1)對M.guillelmi產(chǎn)生了急性毒性,而E.fetida則表現(xiàn)出很高的耐性。從TBBPA體內(nèi)代謝情況來看,低劑量時M guillelmi保持了很高的甲基化代謝能力,而高劑量脅迫卻引起代謝能力急劇下降�？梢婒球緦BBPA的敏感性與其代謝能力相關(guān)。(3)在土壤TBBPA-Cd復(fù)合污染條件下,Cd(≤10mgkg-1)對TBBPA在蚯蚓體內(nèi)的行為幾乎無影響,同樣TBBPA(≤10 mg kg-1)對Cd的體內(nèi)行為也未產(chǎn)生明顯影響。但是這兩種污染物在土壤中的歸趨存在交互作用,蚯蚓的加入導(dǎo)致這種作用更為復(fù)雜�？傮w來看,由于M.guillelmi對土壤的生物擾動比E.fetida更大,所以其對污染物環(huán)境歸趨的影響也更明顯。M.guillelmi處理過土壤中TBBPA的礦化和結(jié)合態(tài)(主要是胡敏素結(jié)合態(tài))顯著減少,并且該蚯蚓可大量吸收TBBPA導(dǎo)致土壤中殘留量(主要是可提取態(tài))的減少,此外該蚯蚓的存在還使得土壤Cd有效性大幅下降。進一步加大TBBPA的劑量,研究TBBPA-Cd復(fù)合污染的生物效應(yīng)。結(jié)果表明,高劑量TBBPA(≥50 mg kg-1)能抑制E.fetida對Cd的吸收而促進M.guillelmi對Cd的吸收,這與土壤Cd有效性的降低和蚯蚓不同的暴露途徑有關(guān),并且還影響了 Cd在蚯蚓體內(nèi)的亞細胞分布。相對于單一污染,TBBPA-Cd復(fù)合污染引起更高的急性毒性、抑制了蚯蚓生長、加重了體壁組織病變和產(chǎn)生更嚴(yán)重的氧化脅迫,包括ROS的累積、抗氧化系統(tǒng)變化(SOD和CAT/GPx活性和/或基因表達的抑制及熱應(yīng)激蛋白(HSP70)基因水平的上調(diào))和氧化損傷的加劇(丙二醛的增加)。從蚯蚓種類來看,M.guillelmi對復(fù)合污染的敏感性高于E.fetida。綜合可得,對于土壤中的TBBPA和Cd的單一及復(fù)合污染,M.guillelmi均表現(xiàn)出比標(biāo)準(zhǔn)蚓種E.fetida更高的敏感性,而污染物在兩種蚯蚓體內(nèi)不同的生物過程(吸收、富集、分布和/或代謝)造成了蚯蚓間的敏感性差異。因此在生態(tài)毒理學(xué)研究中引入M.guilelmi對于準(zhǔn)確評價TBBPA和Cd污染土壤風(fēng)險具有積極意義。本文也為敏感蚓種的篩選提供了理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X53;X174
【圖文】：

學(xué)物質(zhì)對環(huán)境和人體健康潛在風(fēng)險的關(guān)鍵指標(biāo)。目前對于生物有效性還沒有統(tǒng)一逡逑的定義。土壤和沉積物污染物生物有效性委員會提出了用“生物有效性過程”來概逡逑述環(huán)境污染物的溶解、轉(zhuǎn)運和被受體生物吸收的機理＠３丨加故３丨．，２００８）。如圖１－逡逑１所示。逡逑目前還沒有評價生物有效性的標(biāo)準(zhǔn)方法。常用的方法有單一提取法（如以水、逡逑ＥＤＴＡ、ＣａＣｌ２、ＨＡＣ等為提取劑），但受土壤性質(zhì)的限制，而連續(xù)提取法（如逡逑Ｔｅｓｓｉｅｒ法和ＢＣＲ法）過于繁瑣，而且對于具有生物有效性的形態(tài)類別也不明確。逡逑這里主要介紹一種原位被動采樣技術(shù)一梯度薄膜擴散技術(shù)（Ｄｉｆｆｕｓｉｖｅ邋ｇｒａｄｉｅｎｔｓ邋ｉｎ逡逑ｔｈｉｎ－ｆｉｌｍｓ邋ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ，ＤＧＴ）。ＤＧＴ裝置結(jié)構(gòu)及工作原理如圖１－２所示。將ＤＧＴ逡逑裝置放入土壤中后，最外層的濾膜可以阻隔外界土壤顆粒和大分子膠體，防止對逡逑內(nèi)部凝膠層的損傷和污染，土壤中的溶液態(tài)（自由態(tài)或小分子絡(luò)合態(tài)）離子經(jīng)擴逡逑散膜擴散，繼而到達吸附膜被固定和富集。一般用于重金屬離子測定的吸附膜采逡逑細胞膜逡逑，邐邋Ｉ邋Ｉ逡逑＊結(jié)合態(tài)邐ｃ邐：逡逑１Ａ}

學(xué)物質(zhì)對環(huán)境和人體健康潛在風(fēng)險的關(guān)鍵指標(biāo)。目前對于生物有效性還沒有統(tǒng)一逡逑的定義。土壤和沉積物污染物生物有效性委員會提出了用“生物有效性過程”來概逡逑述環(huán)境污染物的溶解、轉(zhuǎn)運和被受體生物吸收的機理＠３丨加故３丨．，２００８）。如圖１－逡逑１所示。逡逑目前還沒有評價生物有效性的標(biāo)準(zhǔn)方法。常用的方法有單一提取法（如以水、逡逑ＥＤＴＡ、ＣａＣｌ２、ＨＡＣ等為提取劑），但受土壤性質(zhì)的限制，而連續(xù)提取法（如逡逑Ｔｅｓｓｉｅｒ法和ＢＣＲ法）過于繁瑣，而且對于具有生物有效性的形態(tài)類別也不明確。逡逑這里主要介紹一種原位被動采樣技術(shù)一梯度薄膜擴散技術(shù)（Ｄｉｆｆｕｓｉｖｅ邋ｇｒａｄｉｅｎｔｓ邋ｉｎ逡逑ｔｈｉｎ－ｆｉｌｍｓ邋ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ，ＤＧＴ）。ＤＧＴ裝置結(jié)構(gòu)及工作原理如圖１－２所示。將ＤＧＴ逡逑裝置放入土壤中后，最外層的濾膜可以阻隔外界土壤顆粒和大分子膠體，防止對逡逑內(nèi)部凝膠層的損傷和污染，土壤中的溶液態(tài)（自由態(tài)或小分子絡(luò)合態(tài)）離子經(jīng)擴逡逑散膜擴散，繼而到達吸附膜被固定和富集。一般用于重金屬離子測定的吸附膜采逡逑細胞膜逡逑，邐邋Ｉ邋Ｉ逡逑＊結(jié)合態(tài)邐ｃ邐：逡逑１Ａ}

圖１－５．技術(shù)路線圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１—５．邋Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ａｐｐｒｏａｃｈ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔ逡逑

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