發(fā)布時間：2020-07-16 03:20

【摘要】： 大氣中的多環(huán)芳烴(PAHs,polycyclic aromatic hydrocarbons)污染長期以來受到研究人員和政府部門的廣泛關(guān)注。環(huán)渤海西部地區(qū)人口密集,工農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá),PAHs排放密度較高。在本研究中,結(jié)合傳統(tǒng)的主動采樣技術(shù)和自行開發(fā)的被動采樣技術(shù),對該地區(qū)大氣中的氣相和顆粒相的PAHs污染特征進(jìn)行了觀測分析,同時通過收集降塵對大氣PAHs的沉降進(jìn)行估算,利用軌跡方法對研究區(qū)域大氣PAHs傳輸特征進(jìn)行了初步探討。所觀測物種為除萘以外的15種USEPA優(yōu)控PAHs。 環(huán)渤海西部地區(qū)大氣中PAHs濃度為:主動采樣(24 h四次)54～1000 ng/m(3298±425 ng/m3)、被動采樣(四季度)237～1500 ng/m3(752±337 ng/m3),高出歐美發(fā)達(dá)國家城市大氣濃度數(shù)倍乃至一個數(shù)量級以上,是近年來世界上大氣PAHs濃度水平最高的地區(qū)之一。與其他研究結(jié)果不同,環(huán)渤海西部地區(qū)大氣PAHs濃度的城鄉(xiāng)差別并不顯著,城鄉(xiāng)比值僅為1.24,而城鄉(xiāng)樣點的PAHs水平均高于背景點3～6倍。農(nóng)村高濃度的大氣PAHs主要是由農(nóng)村地區(qū)煤/生物質(zhì)的低效燃燒帶來的高水平PAHs排放有關(guān)。 主動采樣和被動采樣結(jié)果所得PAHs的氣固比例均小于2,低于世界溫帶其他地區(qū)報道(一般 4)。在大氣PAHs的氣固分配過程中,log KPM10與log pl0的線性回歸斜率mr小于-1,此現(xiàn)象與其他研究報道(一般為-0.6～-1)不同,反映了分配中主導(dǎo)機制是元素碳的吸附作用而非有機碳的吸收作用。PAHs的氣固分配對其在環(huán)境中的降解、沉降和傳輸?shù)刃袨橛兄匾绊憽?比較各季節(jié)大氣PAHs濃度可以發(fā)現(xiàn),冬季濃度最高,秋季次之,而春夏季最低。氣相PAHs的冬夏比值為2左右,主要與冬季煤和生物質(zhì)較多的燃用有關(guān),大氣擴(kuò)散條件也有一定影響;冬季顆粒相PAHs比夏季高一個量級左右,排放、大氣擴(kuò)散條件、溫度降水的季節(jié)變化是影響顆粒相PAHs冬夏比值的重要因素。大氣PAHs高值分布區(qū)主要集中在河北省東北和西南部,河北西北部和山東西北部普遍較低。PAHs的空間分布與局地排放強度、人口密度、GDP等參數(shù)有顯著正相關(guān)關(guān)系。 選用特征比值FLA/(FLA+PYR)和IcdP/(IcdP+BghiP)進(jìn)行判斷,發(fā)現(xiàn)煤和生物質(zhì)燃燒是本區(qū)域大氣PAHs的主要來源,燃油源在非采暖期有一定貢獻(xiàn)。利用USEPA的PMF模型將本區(qū)域PAHs來源歸為工業(yè)煤/交通、秸稈、生活煤和薪柴/煉焦,相應(yīng)的貢獻(xiàn)率分別為16.7%、18.1%、24.0%、41.2%,解析結(jié)果與排放估算結(jié)果基本一致。 研究區(qū)域PAHs沉降通量為8.5±6.2μg/(m2.d),大于上世紀(jì)90年代初英國城市中觀測結(jié)果。城市與農(nóng)村站點的PAHs沉降通量無顯著差別(比值為1.29),而高出背景點6倍左右,與大氣PAHs濃度的城鄉(xiāng)差別相似。中高分子量(FLA～BghiP)與低分子量PAHs(ACY～ANT)沉降通量的空間分布模式不同,前者與大氣PAHs濃度的空間分布類似,而后者在河北西北部山區(qū)沉降通量較高。利用軌跡模型分析顯示本區(qū)域PAHs大氣輸出的可能性在冬季最大。
【學(xué)位授予單位】：北京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：X51
【圖文】：

博士論文：劉書臻 環(huán)渤海西部地區(qū)大夏季辛集、秋季吳橋的 PM10 樣品在運輸途中損毀，未能分析。3.2.3 被動大氣樣品與降塵采集近年來在京津地區(qū)的觀測中發(fā)現(xiàn)大氣顆粒物中存在嚴(yán)重的 PAHs 污染，外的 15 種優(yōu)控 PAHs 在顆粒相中濃度甚至高于氣相（Liu et al.，2007a，b；Wu et al.，2006b）。而歐美地區(qū)常用的被動采樣器對顆粒相收集效率不確定（Shoeib and Harner，2002；Wania et al.，2003），故采用實驗室自行開發(fā)的分相PAHs的被動采樣器，該采樣器分別利用PUF和GFF來采集大氣中的氣相如圖 3-3 所示（Tao et al.，2007a）。組裝前 PUF 用正己烷提取 8 小時以上瓶，GFF 打孔后 450°C 下焙燒 4 h 后保存在保干器中，罐體的其他金屬組件采樣器組裝和回收后均保持密封，運輸過程中避免倒置。每樣點處按季節(jié)布設(shè)時，采樣器通氣孔向下，借助繩帶、膠帶等固定在支架上，若在樓頂0.4 m 以上；若在開闊地表，則在 1.5m 以上。原則上每樣點均平行布設(shè)兩

圖 4-1 被動采樣和主動采樣所得氣相和顆粒相 PAHs 譜分布據(jù) Tao et al.，2007a。P7L 中包含的 7 種 PAHs 是氣態(tài) PAHs 的主要物種（> 90%，Hafner et al.，2005），故可用P7L 以表征氣態(tài) PAHs 濃度。在本區(qū)域內(nèi)顆粒態(tài) PAHs 中，F(xiàn)LO～BbF 8 種 PAHs 占總 PAHs（除NAPs 以外的 15 種 USEPA PAHs）的比例通常在 70%左右（Okuda et al.，2006；Wu et al.，2007），用 P8M/0.70 表征顆粒態(tài) PAHs 的濃度�？� PAHs 濃度計為：TP = P7L+P8M/0.70 （4-3）4.1.2 被動結(jié)果驗證Harner 等人總結(jié)了在半揮發(fā)性有機污染物區(qū)域調(diào)查領(lǐng)域中被動大氣采樣技術(shù)（passive airsampling，PAS）在近幾年的發(fā)展，指出目前 PAS 所得結(jié)果與常規(guī) Hi-VOL 技術(shù)相比其比例通�？梢赃_(dá)到 2～3 以內(nèi)（Harner et al.，2006）。近年來，有若干研究者對北京和天津地區(qū)大氣中的 PAHs 水平進(jìn)行了調(diào)查（Liu et al.，2007ab；Wu，et al.，2006；Okuda et al.，2006；Zhouet al.，2005）。Liu 等人（2007a，b）所得北京地區(qū)夏季和冬季氣相 PAHs 濃度分別為 266 ng/m3和 472 ng/m3，本研究中 PAS 所得結(jié)果為 230 ng/m3和 700 ng/m3，二者的比值均小于 2。對于

91FX-1 FX-2圖 8-1a 各季節(jié)前向軌跡聚類結(jié)果（春夏）黑色軌跡為每類軌跡的平均軌跡，灰色為該類軌跡所包括的各條軌跡長島、Oki 島、Gosan 站、Amami 島和 Mikako 島是東亞大陸大氣輸出的 5 個背景觀測點位（Fenget al.，2007；Kaneyasu and Takada，2004；Lee et al.，2006a；Murano et al.，2000；）。

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 孫少艾;李洋;周軼;王海蛟;孫英;;基于被動采樣技術(shù)的垃圾焚燒廠及周邊大氣中PAHs分布研究[J];環(huán)境科學(xué);2012年11期

相關(guān)會議論文 前1條

1 吳水平;閆景明;張萌萌;劉碧蓮;王新紅;;季風(fēng)對城市大氣污染的影響[A];第27屆中國氣象學(xué)會年會氣候環(huán)境變化與人體健康分會場論文集[C];2010年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 董繼元;蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴環(huán)境歸趨模擬和風(fēng)險評價[D];蘭州大學(xué);2010年

2 沈國鋒;室內(nèi)固體燃料燃燒產(chǎn)生的碳顆粒物和多環(huán)芳烴的排放因子及影響因素[D];北京大學(xué);2012年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前4條

1 王啟帆;UNMIX-CMB復(fù)合模型在環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴源解析的應(yīng)用研究[D];蘭州大學(xué);2011年

2 廖書林;遼河口濕地土壤中多環(huán)芳烴的分布特征及來源解析[D];中國海洋大學(xué);2011年

3 劉春慧;正定矩陣因子分解和非負(fù)約束因子模型應(yīng)用于中國典型流域沉積物中多環(huán)芳烴的源解析[D];大連理工大學(xué);2010年

4 李玉華;衡山大氣PAHs氣/粒分配及降雨清除規(guī)律研究[D];山東大學(xué);2012年

本文編號：2757448