【摘要】：由于大氣中的顆粒物與人類呼吸系統健康密切相關,且會引起空氣能見度降低、生態(tài)環(huán)境破壞、全球氣候變化等一系列環(huán)境問題,大氣顆粒物污染已引起全球政府和公眾的廣泛關注。過去幾十年中,大量研究集中在對顆粒粒徑小于10μm(PM10)和小于2.5μm(PM2.5)的大氣懸浮顆粒物的質量濃度研究上。最近,越來越多的研究發(fā)現,空氣中許多更小的顆粒,如直徑小于100nm的超細粒子(UFPs)會對人類健康產生比PM2.5和PM10更嚴重的不良影響。因為它們通常含有的微量元素或毒素,而且這些粒子具有較高的擴散系數,它們可以深入到人類的肺部肺泡,甚至進入到血液系統中。顆粒物粒徑的大小對人類健康問題存在潛在傷害。除此之外,通過測量大氣中顆粒物的數量濃度發(fā)現,包括室內和室外的空氣中,超過90%的顆粒都是超細粒子。因此,人們生活在富含這止匕UFPs的空氣中會增加患心腦肺功能疾病的風險。盡管越來越多的流行病學數據表明環(huán)境中的超細粒子與健康狀況變差(如死亡率和發(fā)病率)之間有相關性,但是這不等于說超細粒子中的所有成份都對人體有害。目前有證據表明,含酸的超細粒子(AUFPs)的數量濃度與總死亡率、發(fā)病率以及呼吸類疾病入院人數緊密相關。除此之外,酸性顆粒物污染還對環(huán)境造成影響包括降低空氣能見度、破壞環(huán)境和引起氣候變化。因此,從UFPs的總數中區(qū)分出AUFPs的數量,量化AUFPs在空氣中的數譜分布變得非常重要,可以為研究空氣質量、流行病學和政策制定提供有用的數據。然而,到目前為止還沒有可靠的技術可用來測量大氣中AUFPs的數量濃度和粒徑分布�；谝陨显虮菊撐睦肁UFPs的物理化學特性,研發(fā)了一套新的檢測方法用于測量大氣中AUFPs的數量濃度和粒徑分布。主要研究內容和結果如下： (1)開發(fā)和改進了鐵納米薄膜探測器,系統研究了用探測器測量AUFPs數量和粒徑的方法。通過實驗生成標準硫酸(H2SO4)或硫酸氫銨(NH4HSO4)微滴和硫酸包覆的固體顆粒,將其通過高壓靜電沉積在探測器上,使得酸性粒子與探測器上的鐵納米薄膜發(fā)生反應生成反應的斑點。用原子力顯微鏡(AFM)來檢測反應斑點的尺寸,從而確立酸性顆粒的直徑與其形成反應點的大小之間的相關性。為了驗證這種方法的可行性,我們在香港某郊區(qū)采樣點實施了為期三個月的外場測試。結果表明,采用磁控濺射法制備的鐵納米薄膜探測器抵抗惡劣環(huán)境的性能強。同時將AFM掃描探測器而得到的總顆粒(酸性顆粒+非酸性顆粒)數量濃度結果與掃描遷移率粒度儀(SMPS)+冷凝粒子計數器(CPC)系統測得的結果作比較,發(fā)現二者數據相近(t-檢驗,p0.05)；AFM掃描探測器而測得的總顆粒的幾何平均直徑(GMD)為52.3±6.9nm,與SMPS+CPC測量的51.9±3.1nm也表現出很好的一致性。由于鐵納米薄膜探測器方法測得的總顆粒與商業(yè)化儀器測量的數據相近,我們有理由推斷此方法測得的酸性顆粒數量也是可靠的,可以作為測量大氣中的AUFPs數量濃度和粒徑分布的有效工具。 (2)開發(fā)了一種擴散式采樣器(DS),將鐵納米薄膜探測器放置其中用于有效地測量空氣中AUFPs的數量濃度和粒徑分布。設計的DS是由不銹鋼制成,具有平坦和扁長的矩形通道(高1.0mm、寬50mm和長500mm)。鐵納米薄膜探測器被放置在采樣器內部的矩形凹槽內用于檢測酸性顆粒物,凹槽分別沿著通道的長度被設置在三個不同的位置。探測器暴露在空氣中一段時間進行取樣后,使用AFM對其表面進行掃描,辨別并讀出探測器表面收集的AUFPs和非酸性超細粒子的數量。在取樣前,顆粒在不同探測器位置上的擴散沉積效率必須先通過擴散理論計算和實驗數據進行校準。校準實驗發(fā)現：實驗測量的DS的沉降效率要比理論值高；不同粒徑顆粒的階梯式沉降效率隨著傳輸距離的增加而減��；顆粒的階梯式沉降效率隨流速增大而減小,呈負的冪指數關系。為了驗證采樣器的性能,我們在香港某城區(qū)采樣點實施了為期一個月的外場測試,結果發(fā)現,DS+AFM測量的總顆粒數量濃度和粒徑分布與SMPS+CPC測量的數據有很好的-致性。此外,我們發(fā)現在5.5-30nm粒徑范圍內的UFPs中,AUFPs占據最大百分比,平均達到65%,最小百分比(平均8%)則在100-200nm范圍內。該結果顯示在此香港城區(qū)大氣中酸性顆粒物大多存在于超細小的粒徑范圍內,酸性顆粒較非酸性顆粒新鮮,可能屬于剛排入大氣中的顆粒物或二次新形成的顆粒物。 (3)考察了采樣期間酸性顆粒物數量濃度升高的天數,研究濃度升高的原因和影響因素。結果發(fā)現,顆粒物濃度峰值出現在交通高峰時段(即08：00-09：00和17：00-18：00),和下午(11：00-16：00)時段。根據測量的臭氧(03)和計算的氣態(tài)硫酸(H2SO4)的濃度表明,下午的濃度高值很可能是由光化學反應引起的新粒子形成(NPF)導致。這些NPF事件頻頻發(fā)生在清潔和干燥的天氣條件下。NPF事件的發(fā)生與環(huán)境中強太陽輻射(SR),低的相對濕度(RH)和低冷凝匯(CS)有密切的關聯。除了NPF事件中,我們也發(fā)現了4天核模態(tài)粒子突發(fā)事件,在這些事件中核模態(tài)顆粒(粒徑小于10nm)的數量濃度急劇增加,但是沒有像NPF事件那樣生長到較大粒徑的顆粒。這些突發(fā)事件通常伴隨著高濃度的氣態(tài)污染物,例如二氧化硫(S02),氮氧化物(N0x)和一氧化碳(C0)。從這些不同于NPF事件的特性表明,突發(fā)事件中這些核模態(tài)粒子的急劇升高并非由光化學反應引起的,可能是從當地的燃燒源直接排放的。
【學位授予單位】：武漢大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：X831
【圖文】：

切割時我們從背面切割晶片，確保沒有污染或破壞了鐵膜表面。切割完之后（如圖2-2所示）沿切割線將整個晶片分成統一大小的探測器，并分別獨立放置在樣品盒的孔內（圖2-3)，保證樣品之間不會互相污染。樣品盒同樣置于干燥l#氣環(huán)境卜-保存。17

后（如圖2-2所示）沿切割線將整個晶片分成統一大小的探測器，并分別獨立放置在樣品盒的孔內（圖2-3)，保證樣品之間不會互相污染。樣品盒同樣置于干燥l#氣環(huán)境卜-保存。17

38種空氣動力學直徑顆粒物在Grimm-SMPS里的穿透率。如見圖2-4 (黑點）所示，我們實驗結果進行了數據擬合，并跟GRIMM公司提供的理論曲線相比較，結果發(fā)現在15-5()nm顆粒物粒徑范丨韋I內理論曲線與實驗數18

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本文編號：2746963